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纳米孔内的吸附过程及其动力学特性研究

工程热物理学报 2024年第1期45卷 157-162页

作者：何转桃吴春梅李友荣重庆大学低品位能源利用技术及系统教育部重点实验室能源与动力工程学院重庆400044

为了阐明气体在纳米多孔结构内的吸附及动力学过程,采用分子动力学方法建立了纳米多孔材料的吸附与解吸模型,探究了氩气在多孔结构表面的吸附特性,并对其吸附与解吸的动力学特性进行了分析。结果表明:纳米孔内的吸附机制有两种:一是吸... 详细信息

为了阐明气体在纳米多孔结构内的吸附及动力学过程,采用分子动力学方法建立了纳米多孔材料的吸附与解吸模型,探究了氩气在多孔结构表面的吸附特性,并对其吸附与解吸的动力学特性进行了分析。结果表明:纳米孔内的吸附机制有两种:一是吸附层生长过程中,相对壁面的吸附层不断靠近后孔内发生的液体桥接。二是孔隙内发生毛细管凝结后引起的弯月面推进。低压比时,吸附层持续增长,压比增加时孔隙内观察到液体桥接效应,由于液膜表面不稳定出现液桥的生长与收缩断裂;高压比时,纳米孔入口附近形成稳定的液桥,孔隙内出现空腔,空腔内的快速吸附可导致液体的二次桥接,这种现象不断重复直至空腔被填满。另外,解吸过程是在弯月面后退和空化作用下进行的。

关键词：纳米孔吸附解吸动力学液桥

木质基N,P共掺杂氧化石墨烯改性泡沫炭制备及电容去离子性能研究

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功能材料 2024年第6期55卷 6026-6034页

作者：孔祥鑫张坤吴振威李伟刘守新东北林业大学生物质材料科学与技术教育部重点实验室哈尔滨150040 东北林业大学木质新型材料教育部工程研究中心哈尔滨150040

以落叶松木屑为原料,磷酸二氢铵(NH_(4)H_(2)PO_(4))为掺杂剂,氧化石墨烯(GOs)为改性剂,经过液化、树脂化、发泡、炭化以及CO_(2)活化制备出木质基N、P共掺杂氧化石墨烯改性泡沫炭(N,P-GCF)。采用SEM、XRD、Raman、XPS、接触角测量仪分... 详细信息

以落叶松木屑为原料,磷酸二氢铵(NH_(4)H_(2)PO_(4))为掺杂剂,氧化石墨烯(GOs)为改性剂,经过液化、树脂化、发泡、炭化以及CO_(2)活化制备出木质基N、P共掺杂氧化石墨烯改性泡沫炭(N,P-GCF)。采用SEM、XRD、Raman、XPS、接触角测量仪分别对N,P-GCF的表面形态、晶体结构、化学性质、亲水性能进行分析,通过改变NH_(4)H_(2)PO_(4)的添加量探究其对泡沫炭孔结构、电化学性能及电容去离子性能(CDI)的影响。结果表明:经GOs改性与NH_(4)H_(2)PO_(4)掺杂后,孔泡尺寸下降,无序性提高。N,P-GCF具有分级孔结构。当NH_(4)H_(2)PO_(4)掺杂量为2 g时,具有最高的比表面积(2684.11 m^(2)·g^(-1))、总孔容(1.42 cm^(3)·g^(-1))和介孔率(49.45%),N、P质量分数分别为2.48%和3.46%。N元素主要以N-5、N-6、N-X形式存在,P元素主要为P-C、P-N。相比于CF,N,P-GCF2.0具有优异的润湿性及力学性能。在1 mol·L^(-1)NaCl电解液的三电极体系中,1 A·g^(-1)的电流密度时N,P-GCF2.0的比电容为256.48 F·g^(-1),当电流密度增加至15 A·g^(-1)时,比电容保持率达72.51%。在500 mg·L^(-1)的初始NaCl溶液、1.2 V的工作电压下,N,P-GCF2.0具有最佳脱盐能力(29.97 mg·g^(-1))及盐吸附速率(1.84 mg·g^(-1)·min^(-1)),10次循环后脱盐能力保留率为90.12%,具有较好的循环稳定性。

关键词：木质基 N,P共掺杂氧化石墨烯泡沫炭电容去离子

可见光响应S空位ZnIn_(2)S_(4)催化剂的制备及选择性氧化HMF研究

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林产化学与工业 2024年第2期44卷 33-41页

作者：徐俪菲侯浩强马春慧李伟罗沙刘守新东北林业大学材料科学与工程学院生物质材料科学与技术教育部重点实验室黑龙江哈尔滨150040

以硫代乙酰胺为硫源,采用一步法原位制备了具有丰富S空位的硫化铟锌(V S-ZIS)可见光催化剂,对其光催化5-羟甲基糠醛(HMF)选择性氧化为2,5-呋喃二甲醛(DFF)过程进行了研究,并分析了V S-ZIS光催化HMF选择性氧化制备DFF的机理。采用电子顺... 详细信息

以硫代乙酰胺为硫源,采用一步法原位制备了具有丰富S空位的硫化铟锌(V S-ZIS)可见光催化剂,对其光催化5-羟甲基糠醛(HMF)选择性氧化为2,5-呋喃二甲醛(DFF)过程进行了研究,并分析了V S-ZIS光催化HMF选择性氧化制备DFF的机理。采用电子顺磁共振(EPR)波谱证实S空位的存在,采用紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、XPS考察V S-ZIS的光学性质和元素组成,利用SEM、XRD观察催化剂的表面形貌和晶相结构。研究结果表明:一步法可以成功制备ZnIn_(2)S_(4),其呈花瓣微球状,且Zn、In、S元素均匀分布,可见光波长吸收范围为420~530 nm;制备时间对ZnIn_(2)S_(4)的晶体结构没有产生明显影响,但通过控制制备时间可以调控催化剂中S空位,制备时间2~10 h制得的样品V S-ZIS-2~V S-ZIS-10中,6 h时制得的V S-ZIS-6具有丰富的S空位。80℃加热6 h制备的V S-ZIS-6在反应时间4 h、V S-ZIS-6/HMF质量比值3.2、HMF浓度1.0 mmol/L、空气流量20 mL/min条件下选择性氧化HMF的性能最佳,HMF转化率为95.4%,DFF产率为61.8%。V S-ZIS表面丰富的S空位能够促进O 2在催化剂表面吸附活化,通过捕获光生电子生成更多O_(2)^(-)·,从而提高催化剂对HMF的选择性氧化能力。

关键词：硫空位硫化铟锌 5-羟甲基糠醛光催化选择性氧化 2,5-呋喃二甲醛

柱撑壳聚糖的氢键密堆积结构制备生物安全的高性能保润材料

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高等学校化学学报 2024年第3期45卷 136-142页

作者：高楠郑悦李欢欢臧婉辰元野杨亚杰金哲东北师范大学化学学院多酸与网格材料化学教育部重点实验室长春130024 吉林烟草工业有限责任公司技术研发中心

保润剂材料内部含有大量亲水基团,能够增加或长期保持物质的含水量,在医疗保健、食品、化妆品和药品等领域应用广泛.壳聚糖分子具有可生物降解、无毒及抗菌等多种优点,是一种高性能的保润剂.然而,其链中存在多个氢键,这种氢键密堆积结... 详细信息

保润剂材料内部含有大量亲水基团,能够增加或长期保持物质的含水量,在医疗保健、食品、化妆品和药品等领域应用广泛.壳聚糖分子具有可生物降解、无毒及抗菌等多种优点,是一种高性能的保润剂.然而,其链中存在多个氢键,这种氢键密堆积结构导致水分子无法储存在颗粒内部,严重削弱了材料的吸水和储水能力.本文采用共价偶联方法,使苯甲酸与壳聚糖发生脱水聚合反应.疏水性苯基结构单元能够将亲水性的柔性链进行柱撑,从而形成水分子的存储空间.基于这种独特的设计,制得材料的比表面积比原来的壳聚糖提高了9倍多,吸水能力也相应提高了3倍多.安全性测试结果表明,小鼠在口服壳聚糖基多孔保润剂后,蛋白质水平均无明显变化,证实了壳聚糖基多孔保润剂没有生物毒性.将壳聚糖多孔保润材料均匀分布在试纸上后,试纸的失水量比商用丙二醇分布的试纸减少了20%.

关键词：多孔材料壳聚糖保润剂保水性能氢键

铋基光催化剂的金属或非金属改性研究进展（英文）

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物理化学学报 2024年第4期 115-138页

作者：丁慧伟彭博王志豪韩巧凤南京理工大学软化学与功能材料教育部重点实验室

随着经济的快速增长，环境和能源问题日益突出。太阳能作为一种可再生、环保的能源，受到了许多研究人员的关注，最大限度地利用太阳能资源成为未来的研究热点。众所周知，光催化技术可以将太阳能转化为化学能或电能，为环境污染提供解... 详细信息

随着经济的快速增长，环境和能源问题日益突出。太阳能作为一种可再生、环保的能源，受到了许多研究人员的关注，最大限度地利用太阳能资源成为未来的研究热点。众所周知，光催化技术可以将太阳能转化为化学能或电能，为环境污染提供解决方案。因此，半导体光催化技术被认为是解决能源危机和环境问题的最环保的技术之一。铋基半导体材料由于合适的能带结构、丰富的种类、无毒性和低成本，在光催化领域受到欢迎。然而，纯Bi基光催化剂存在光激发电子-空穴对复合效率高、量子产率低和光吸收能力有限的问题，导致光催化性能低。为了克服这些限制，人们设计了各种策略，比如金属或非金属掺杂、金属沉积、异质结构建和诱导缺陷生成来提高它们的光催化活性。在这些策略中，元素掺杂或金属沉积被认为是调整铋基材料能带结构和物化性质的有效方法。这个方法拓宽了光响应范围和提高了光催化性能。这篇综述总结了金属掺杂、非金属掺杂、金属和非金属共掺杂以及金属沉积改性铋基材料的最新研究进展。它也探索了它们在光催化降解污染物和重金属离子、氮气还原、二氧化碳还原、光催化抗菌等各个领域的应用。关于金属掺杂，我们将其分为三类：碱金属或碱土金属掺杂、过渡金属掺杂和稀土金属掺杂，并详细介绍了每种掺杂的优缺点。非金属掺杂则被分为卤素掺杂和非卤素掺杂，并重点研究非金属掺杂对铋基材料的影响。此外，我们还纵向比较了每个元素的优点。结合最近的研究进展，简要介绍了结合金属和非金属元素优点的共掺杂。对于金属沉积，我们主要从肖特基势垒和局域表面等离子体共振(LSPR)效应两个方面介绍了对Bi基材料的影响。最后，我们也呈现了金属或非金属改性Bi基光催化剂目前面临的挑战和前景。

关键词：铋基光催化剂金属掺杂非金属掺杂共掺金属沉积电子结构

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基于准连续域束缚态的强圆二色性超表面

物理学报 2024年第17期73卷 285-293页

作者：夏兆生刘宇行包正王丽华吴博王刚王辉任信钢黄志祥安徽大学计算智能与信号处理教育部重点实验室合肥230601 安徽大学信息材料与智能感知安徽省实验室合肥230601 合肥师范学院电子信息系统仿真设计安徽省重点实验室合肥230001

连续域束缚态最初是在量子力学中发现的,它是一种可保持局域化的波动现象.这种效应已在各种材料系统中得到广泛研究,包括压电材料、石墨烯和光子晶体.本工作提出了一种由中断的环形槽组成的四重旋转对称硅超表面.通过同时打破晶胞的面... 详细信息

连续域束缚态最初是在量子力学中发现的,它是一种可保持局域化的波动现象.这种效应已在各种材料系统中得到广泛研究,包括压电材料、石墨烯和光子晶体.本工作提出了一种由中断的环形槽组成的四重旋转对称硅超表面.通过同时打破晶胞的面内反转对称性,实现了具有高品质因子和显著手性的准连续域束缚态.通过对动量空间中拓扑荷的研究,揭示了由超表面的内部共振机制产生的准连续域束缚态的独特拓扑特征.在合适的对称破坏下,具有平面内对称破坏的四重旋转对称超表面表现出–0.93的强圆二色性,并且其显示出了在对称破坏较大时的强圆二色性.这项工作所取得的成果在手性生物传感器和低阈值激光器等领域具有广阔的应用前景.

关键词：连续域束缚态超表面手性品质因子

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储能电池有机电极材料改性策略研究进展

物理化学学报 2024年第2期40卷 20-50页

作者：辛燕葛运年李泽中张桥保田华军华北电力大学电站能量传递转化与系统教育部重点实验室华北电力大学能源动力与机械工程学院厦门大学材料学院固体表面物理化学国家重点实验室

有机电极材料因其成本低、资源丰富、环境友好、可设计性等优势，成为具有发展潜力的二次电池候选电极材料。目前，种类丰富的有机电极材料已应用在各种金属离子电池体系，然而有机电极材料的商业化应用仍面临着诸多挑战，如本征电导率... 详细信息

有机电极材料因其成本低、资源丰富、环境友好、可设计性等优势，成为具有发展潜力的二次电池候选电极材料。目前，种类丰富的有机电极材料已应用在各种金属离子电池体系，然而有机电极材料的商业化应用仍面临着诸多挑战，如本征电导率低、在有机电解液中溶解度大、放电电位低等。针对有机电极材料的技术瓶颈，大量研究聚焦在有机电极材料结构、工艺、尺度等改性优化方面。本文回顾有机电极材料的发展历程和应用，并总结其分类、反应机理及主要问题和挑战，进而详细综述有机电极材料已报道的改性策略，包括分子结构修饰、复合导电碳、纳米尺寸优化、电极-电解液耦合与制备工艺优化等方法，分析各改性方法优势和局限性，最后对未来有机电极材料改性研究方向进行展望，为今后有机电极材料的设计与研究提供参考。

关键词：有机电极材料改性策略分子结构设计溶解度导电率

层状双羟基氢氧化物及其衍生物在锂硫电池中的应用

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材料导报 2024年第20期38卷 11-20页

作者：葛世伟赵倩刘玉刘耀阳韦楚齐鲁工业大学(山东省科学院)生物基材料与绿色造纸国家重点实验室制浆造纸科学与技术教育部重点实验室济南250353

锂硫电池具有超高的理论能量密度、较低的材料成本,是极有前途的下一代储能体系。但硫导电性差、充放电过程中的穿梭效应、体积膨胀、负极锂枝晶等问题造成锂硫电池的比容量低、容量衰减严重、库仑效率差,影响了其实际应用。层状双羟基... 详细信息

锂硫电池具有超高的理论能量密度、较低的材料成本,是极有前途的下一代储能体系。但硫导电性差、充放电过程中的穿梭效应、体积膨胀、负极锂枝晶等问题造成锂硫电池的比容量低、容量衰减严重、库仑效率差,影响了其实际应用。层状双羟基氢氧化物(LDHs)是一种二维材料,具有可调节的插层结构、可控的表面化学性质和独特的拓扑转换特性,作为储能材料受到了广泛的关注。LDHs对多硫化物具有良好的约束能力,作为锂硫电池正极硫载体可以高效吸附和催化充放电过程中产生的多硫化物,减少多硫化物的迁移,加快氧化还原反应动力学,从而提升锂硫电池的电化学性能。此外,二维LDHs可涂覆于隔膜作为正极与隔膜间的中间层,通过物理作用阻挡多硫化物向负极的迁移,抑制穿梭效应;LDHs用于锂负极可以促进金属锂的均匀成核和沉积。目前LDHs在锂硫电池中应用广泛,本文综述了LDH及其衍生物在锂硫电池中的应用优势,介绍了其在锂硫电池正极、中间层、负极中的应用现状,指出了LDHs材料在锂硫电池中的发展方向。

关键词：层状双羟基氢氧化物可调节的插层结构约束能力锂硫电池

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弹性基体软固结磨料磨具的材料去除机理

中国表面工程 2024年第1期37卷 192-204页

作者：王家庆郭磊刘天罡郭万金吕景祥靳淇超长安大学道路施工技术与装备教育部重点实验室西安710064 重庆大学机械传动国家重点实验室重庆400044 中天引控科技股份有限公司西安710010

基于弹性磨具的磨抛工艺为硬脆材料超精密加工效率与加工质量的兼顾平衡提供了新的解决思路,但其磨抛过程的材料去除机理尚未明确。为研究弹性磨抛过程中的材料去除行为,以硅橡胶作为磨具基体材料,混合微米级金刚石磨料制备弹性基体软... 详细信息

基于弹性磨具的磨抛工艺为硬脆材料超精密加工效率与加工质量的兼顾平衡提供了新的解决思路,但其磨抛过程的材料去除机理尚未明确。为研究弹性磨抛过程中的材料去除行为,以硅橡胶作为磨具基体材料,混合微米级金刚石磨料制备弹性基体软固结磨料磨具,利用有限元仿真分析方法研究弹性基体软固结磨粒的受力状态,结合接触力学与运动学分析建立考虑单颗磨粒磨损行为与有效磨粒数量的材料去除模型,通过石英玻璃试件的弹性磨抛加工试验验证预测模型的准确性。结果表明:石英玻璃试件的材料去除率随着磨抛压力、主轴转速、磨具偏角的增大而显著增加,而磨料粒径对其影响程度较小;当工艺参数组合为磨料粒径100μm、磨抛压力7 N、主轴转速1500 r/min、磨具偏角20°时,经60 min磨抛后,工件已加工表面粗糙度由1.069μm降至0.089μm,材料去除率为8.893×10^(8)μm^(3)/min;该试验条件下,建立的材料去除模型预测准确度相比Preston经典模型提高36.7%。研究成果可为实现硬脆材料的确定性材料去除提供技术支持和理论依据。

关键词：弹性基体磨具软固结磨料磨削抛光材料去除效率多因素模型