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g-CN/β-BiO复合材料催化降解盐酸四环素的性能

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精细化工 2024年

作者：漆于辉王涛马雪娥常玥查飞西北师范大学化学化工学院生态功能高分子材料教育部重点实验室甘肃省高分子材料重点实验室

以g-C3N5、Bi(NO3)3·5H2O和Na2C2O4为原料，通过水热和煅烧方式制备了g-C3N5/β-Bi2O3(CN/BO)复合材料，利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS、PL和EIS对CN/BO进行了表征。在模拟自然光条件下，测试了CN/BO对水中盐酸四环素(TC)的光催化降... 详细信息

以g-C3N5、Bi(NO3)3·5H2O和Na2C2O4为原料，通过水热和煅烧方式制备了g-C3N5/β-Bi2O3(CN/BO)复合材料，利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS、PL和EIS对CN/BO进行了表征。在模拟自然光条件下，测试了CN/BO对水中盐酸四环素(TC)的光催化降解性能，考察了影响TC降解率的因素及CN/BO的底物普适性和循环使用性能，并对CN/BO光催化降解TC的机理进行了推测。结果表明，CN/BO光催化活性优于单一材料。50CN/BO(即g-C3N5质量分数为50%)具有最佳光催化活性，在30 mL TC初始质量浓度为20 mg/L、50CN/BO加入量为20 mg、模拟光光照时间90 min时，TC降解率为94.1%，总有机碳(TOC)去除率为72.5%；光照60 min，其对罗丹明B、孔雀石绿等6种常见水污染物的降解率在81.0%～99.8%之间；溶液中CO32-可降低TC的降解率，而S2O82-则可提高TC的降解率；pH＝6～12时，50CN/BO光催化性能基本不变；50CN/BO重复使用5次仍保持较高的催化活性；超氧自由基和空穴是CN/BO光催化降解TC反应的主要活性物种。β-Bi2O3与g-C3N5之间形成的S型异质结提高了电荷分离和转移能力，增加了CN/BO参与光降解反应的活性基团数目。

关键词： g-C N /β-Bi O 复合材料光催化降解盐酸四环素水处理技术

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多肽聚合物合成新方法及生物医学应用

化学通报 2024年第6期87卷 652-663页

作者：姜伟包凤英张艺馨徐蓉年魏强兵西北师范大学化学化工学院生态功能高分子材料教育部重点实验室兰州730070

多肽聚合物是以多肽为主链的合成聚合物,由于其固有的生物相容性和生物降解性,在生物医学领域展现出广阔的应用前景,然而多肽聚合物的高效、快速、简便合成仍然具有很大挑战。近年来随着合成化学的快速发展,基于α-氨基酸的N-羧基环内酸... 详细信息

多肽聚合物是以多肽为主链的合成聚合物,由于其固有的生物相容性和生物降解性,在生物医学领域展现出广阔的应用前景,然而多肽聚合物的高效、快速、简便合成仍然具有很大挑战。近年来随着合成化学的快速发展,基于α-氨基酸的N-羧基环内酸酐(NCA)开环聚合法制备多肽聚合物取得了突破性进展,合成了大量基于多肽聚合物的新型材料。本文首先介绍了NCA单体的合成机理及最新改进,然后重点介绍了近年来新发展的NCA开环聚合快速、高效制备多肽聚合物的不同引发或催化体系,最后简要介绍了多肽聚合物在抗菌剂、药物递送及组织工程等领域的应用,并提出了多肽聚合物材料在生物医学领域应用所面临的挑战。

关键词：多肽聚合物 N-羧基环内酸酐开环聚合抗菌药物递送

TADF敏化荧光策略构建高效、窄光谱发光电化学池器件

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发光学报 2024年第4期45卷 651-661页

作者：陈荔丝蓝燕婷赵小龙秦冬冬张玉微陶春兰张保华牛利广州大学化学化工学院分析科学技术研究中心广州市传感材料与器件重点实验室广东省光电传感材料与器件工程技术研究中心广东广州510006 西北师范大学化学化工学院生态功能高分子材料教育部重点实验室甘肃兰州730070 华南师范大学化学学院手性药物制药过程控制与质量评价广东省药监局重点实验室广州市生物医药分析化学重点实验室广东广州510006

基于新一代热活化延迟荧光(Thermally activated delayed fluorescence,TADF)发光材料的发光电化学池(Light-emitting electrochemical cells,LECs)成为新兴的研究方向而受到关注。由于TADF发光材料电荷分离态的激子属性,该类LECs器件发光光谱半峰宽往往达到100 nm以上,难以满足LEC高色纯度的需求。鉴于此,本文尝试将TADF敏化荧光(TADF-sensitized fluorescence,TSF)的激子管控策略应用到LECs领域当中。通过筛选合适的传输主体、TADF敏化剂、高吸光系数荧光染料和离子液体固态电解质为LEC的发光层,我们成功构建了高效TSF型的LECs器件。最终获得的TSF-LECs器件峰值外量子效率(The highest external quantum ef-ficiency,EQEmax)达到3.7%,峰值亮度(The peak luminance,Lmax)达到2285 cd·m^(-2)。与TADF-LECs的参比器件相比,TSF-LECs器件的光谱半峰宽(Full width at half maximum,FWHM)从106 nm降低至38 nm。本文还详细讨论了所制备TSF-LECs器件中的能量转移和激子损失途径。该工作为进一步优化设计TSF-LECs材料和器件奠定了基础。

关键词：发光电化学池 TADF敏化荧光 BODIPYs 热活化延迟荧光

自支撑枝晶铜电极的控制制备及其电还原硝酸盐产氨性能

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材料工程 2024年

作者：周锐陈思敏张恩薇陈琳黄炜湖南师范大学石化新材料与资源精细利用国家地方联合工程实验室化学生物学及中药分析教育部重点实验室化学化工学院

硝酸盐污染物在水中富集在水中会给生态环境带来极大危害，同时严重威胁着人类的生命健康。研究可持续发展的高效率电催化硝酸盐还原制氨的电催化剂材料对保护生态环境、形成可持续氮循环意义重大。基于此，本研究选择泡沫铜（CF）作为... 详细信息

硝酸盐污染物在水中富集在水中会给生态环境带来极大危害，同时严重威胁着人类的生命健康。研究可持续发展的高效率电催化硝酸盐还原制氨的电催化剂材料对保护生态环境、形成可持续氮循环意义重大。基于此，本研究选择泡沫铜（CF）作为基底，采用氢气泡动态模板（DHBT）电沉积方法，在CF骨架上原位得到了枝晶铜/CF（Dendritic Cu/CF）自支撑电极。用于电还原硝酸盐合成氨时，其三维枝晶结构的取向尖端大幅提升活性位点数量和本征活性。通过探究沉积时间以及不同电位对电化学性能造成的影响，在最优化条件下，Dendritic Cu/CF表现出了高达 0.379 mmolh-1cm-2的产氨速率和 92.8%的法拉第效率，且在 6 次电还原硝酸盐循环测试中保持产氨速率稳定、法拉第效率均在90%以上。并且 3h内硝酸盐的降解率高达 92%。进一步地，在实际水样测试中，Dendritic Cu/CF电催化剂表现出良好电还原综合性能，展现出较大的潜在实际应用价值。

关键词：枝晶铜自支撑电还原硝酸盐产氨高稳定性高选择性

薰衣草蒸馏废渣/环氧树脂复合材料的制备及力学性能

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工程塑料应用 2024年第2期52卷 51-56页

作者：马扶宸杜涛刘伟樊东焱钱大益武晋雄张会良宋剑斌伊犁师范大学化学化工学院新疆伊宁835000 新疆维吾尔自治区生物质资源清洁转化与高值利用重点实验室新疆伊宁835000 中国科学院长春应用化学研究所中国科学院生态环境高分子材料重点实验室长春130022

为了实现薰衣草蒸馏废渣资源利用,将薰衣草蒸馏废渣与环氧树脂复合,通过模压工艺制备薰衣草蒸馏废渣/环氧树脂复合材料,通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)、万能力学试验机和扫描电子显微镜(SEM)等对复合材料的力学性能、形态结构和吸水率... 详细信息

为了实现薰衣草蒸馏废渣资源利用,将薰衣草蒸馏废渣与环氧树脂复合,通过模压工艺制备薰衣草蒸馏废渣/环氧树脂复合材料,通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)、万能力学试验机和扫描电子显微镜(SEM)等对复合材料的力学性能、形态结构和吸水率等进行分析。结果表明,随着薰衣草蒸馏废渣含量的增加,复合材料的力学性能呈先增大后减小的趋势;在薰衣草蒸馏废渣质量分数为60%时复合材料具有最优异的冲击强度(1.56 kJ/m^(2))和弯曲强度(40.1MPa);在此含量基础上,采用氢氧化钠处理薰衣草蒸馏废渣,结果表明,所获得的环氧树脂复合材料的冲击强度和弯曲强度分别达到了3.04 kJ/m^(2)和66.2 MPa,较未处理时增加了94.9%和65%。FTIR分析结果表明,碱处理可以消除薰衣草蒸馏废渣表面的脂类等物质,改善了其与环氧树脂的界面性能;SEM结果证实,经碱处理后的复合材料内部有大量丝状物产生;吸水率结果表明,复合材料的吸水率随薰衣草蒸馏废渣含量的增加而增大,且经过碱处理后,复合材料具有较高的吸水率。

关键词：薰衣草环氧树脂力学性能碱处理

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离子液体多酸在燃油氧化脱硫中的研究进展

化工进展 2024年第6期43卷 3322-3335页

作者：李斯文雷敏刘玉霜董兆琪薛丽丽赵建社长安大学水利与环境学院、旱区地下水文与生态效应教育部重点实验室和水利部旱区生态水文与水安全重点实验室陕西西安710064 西北大学化学与材料科学学院陕西西安710069

氧化脱硫,因其反应条件温和、成本较低等特点被广泛应用于燃油脱硫领域。近年来,有研究者发现离子液体中的阴阳离子结构具有可调性,可借此通过物理化学法制备出高效的催化剂,为更深度的氧化脱硫提供有利条件。本文总结了离子液体多酸的... 详细信息

氧化脱硫,因其反应条件温和、成本较低等特点被广泛应用于燃油脱硫领域。近年来,有研究者发现离子液体中的阴阳离子结构具有可调性,可借此通过物理化学法制备出高效的催化剂,为更深度的氧化脱硫提供有利条件。本文总结了离子液体多酸的合成与分类,详细叙述了单纯离子液体多酸和以金属有机框架或无机非金属材料为载体的负载型离子液体多酸的特点以及目前其在燃油氧化脱硫领域的研究进展,包括脱硫率和重复使用次数等脱硫效果。单纯离子液体多酸的初次脱硫效率都在80%以上,最高可达99.2%,而负载后的离子液体多酸的脱硫率都在98%以上,大多数高达100%,重复利用次数最高可达13次。众多研究者一致认为负载型离子液体多酸不仅能有效增强多酸的催化活性,而且可提高催化剂的热稳定性与重复利用性,在燃油氧化脱硫中有着良好的使用效果。最后对离子液体多酸在氧化脱硫领域的发展方向提出了展望,指出了具有良好催化性能、可重复利用性好、绿色高效的离子液体多酸是未来的研究方向,为进一步研究离子液体多酸提供了参考。

关键词：离子液体多酸载体金属有机框架氧化催化剂

MOFs限域多酸团簇的合成及其成型化研究进展

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化工进展 2024年

作者：薛丽丽吴嘉琪李壮壮李斯文王伟赵建社西北大学化学与材料科学学院长安大学水利与环境学院旱区地下水文与生态效应教育部重点实验室和水利部旱区生态水文与水安全重点实验室

多金属氧酸盐（POM，简称多酸）是一种具有优异性能的催化剂，但是其通常易溶于有机溶剂，且比表面积较小，导致回收和循环困难。同时，金属有机框架（MOFs）是一种比表面积大、孔隙率高、孔道结构丰富且孔径可调的多孔负载材料。本文... 详细信息

多金属氧酸盐（POM，简称多酸）是一种具有优异性能的催化剂，但是其通常易溶于有机溶剂，且比表面积较小，导致回收和循环困难。同时，金属有机框架（MOFs）是一种比表面积大、孔隙率高、孔道结构丰富且孔径可调的多孔负载材料。本文从多孔MOFs材料出发，综述了如何促使POM进入MOFs孔隙中，构建得到一类MOFs限域POM（POM@MOF）材料，阐明该类催化材料不仅可以发挥POM高效催化的性能，同时可以有效利用MOFs多孔性能，并对其在氧化脱硫领域的研究现状进行了梳理。然而，纵使传统的粉末催化剂具有较优的催化性能，但是不易回收、影响循环使用等问题限制了其在实际生产中的应用。因此，将POM@MOF通过成型纤维固载、静电纺丝等方法进行成型化处理是一条行之有效的方式。最后，本文对成型化POM@MOF在氧化脱硫领域进行了展望，并提出了POM@MOF成型化是未来脱硫领域应用的重要方向之一。

关键词：催化剂金属有机框架多金属氧酸盐燃料氧化再生

单原子活化过一硫酸盐性能更好?与金属氧化物耦合可能更高效

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 137-148页

作者：张俊磊刘文聪刘彪段晓光敖志敏朱明山暨南大学环境学院广东省环境污染与健康重点实验室广东广州511443 北京师范大学环境与生态前沿交叉研究院广东珠海519087 阿德莱德大学化工学院阿德莱德澳大利亚西北工业大学材料科学与工程学院凝固技术国家重点实验室陕西西安710072

单原子催化剂(SAC)作为新一代过一硫酸盐(PMS)非均相活化剂,具有原子利用率高、结构稳定性强等优点,为新兴有机污染物(EOPs)的高效降解提供了新的解决方案.然而,SAC的活性位点密度依然受限于严苛的制备工艺等,而这严重影响PMS的进一步激... 详细信息

单原子催化剂(SAC)作为新一代过一硫酸盐(PMS)非均相活化剂,具有原子利用率高、结构稳定性强等优点,为新兴有机污染物(EOPs)的高效降解提供了新的解决方案.然而,SAC的活性位点密度依然受限于严苛的制备工艺等,而这严重影响PMS的进一步激活.因此,发展SAC基PMS高级氧化技术的关键之一在于提升SAC的活性位点密度,进而增强PMS活化效率.相比之下,传统的过渡金属氧化物(MOx)作为PMS活化剂,尽管存在金属原子利用率低和金属离子易溶出等问题,但其表面具有丰富的金属活性位点.统筹SAC与MOx的优缺点,本文提出了一种“新-老”结合策略,即将传统MOx与新一代SAC耦合,发展兼具丰富金属活性位点和优良结构稳定性的PMS活化剂,实现PMS的高效活化.本文采用预配位-重结晶-热解路径,结合金属离子源投加量控制,制备了具有金属氧化物与单原子组分的Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)复合PMS非均相活化剂,并系统研究了其活化PMS降解EOPs的性能.粉末X射线衍射、X射线光电子能谱、高角环形暗场扫描透射电子显微镜及X射线吸收谱结果表明,Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)由金属氧化物Co_(3)O_(4)和单原子Co1/C_(3)N_(5)组成,并且Co_(3)O_(4)纳米晶体被锚定在Co1/C_(3)N_(5)纳米片表面.在降解典型EOPs双氯芬酸钠(DCF)的过程中,Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)活化的PMS体系展现了显著增强的性能.相比基于Co_(3)O_(4)和Co1/C_(3)N_(5)活化的PMS体系,DCF的降解速率分别提高了约28.0倍和2.5倍,证明Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)具有显著增强的PMS活化能力.这主要因为Co1/C_(3)N_(5)和Co_(3)O_(4)之间形成的Co1-O(Co_(3)O_(4))和Co-N(Co1/C_(3)N_(5))化学键有效地促进了电荷迁移.结合密度泛函理论计算发现,Co1/C_(3)N_(5)和Co_(3)O_(4)之间的强电子相互作用显著强化了PMS的吸附,降低了PMS分解生成活性物质的能垒.此外,Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)具有良好的复杂环境因素(包括pH、共存阴离子以及实际污水等)耐受性和可重复使用性,证明了其在PMS高级氧化体系中的应用潜力.综上,将单原子催化剂与金属氧化物进行耦合,不仅可能优化电子结构,增强活性位点的暴露度,还能通过协同效应,促进反应中间体的稳定和转化,从而提升整体的PMS活化性能.本文研究结果为设计高效催化剂体系提供了参考.

关键词：单原子催化剂金属氧化物协同效应过一硫酸盐活化 Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)

极性诱导季铵盐表面活性剂改性膨润土的制备及净水特性

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环境科学研究 2024年第6期37卷 1303-1314页

作者：刘辉文谢娜高珊黄禹嘉胡梦涵余义开江西师范大学化学化工学院江西南昌330022 江西省上饶市广丰区生态环境局江西上饶334600

为高效、经济及绿色地处理难降解有机废水,设想引入极性诱导效应,提高季铵盐表面活性剂对膨润土的功能改性效率,从而获得性能更优的改性膨润土材料,用于对难降解有机废水的吸附处理。设计一种“来源便利”的极性诱导季铵盐表面活性剂(3-... 详细信息

为高效、经济及绿色地处理难降解有机废水,设想引入极性诱导效应,提高季铵盐表面活性剂对膨润土的功能改性效率,从而获得性能更优的改性膨润土材料,用于对难降解有机废水的吸附处理。设计一种“来源便利”的极性诱导季铵盐表面活性剂(3-氯-2-羟丙基十二烷基二甲基氯化铵,C12-CHDMAC),制备新型改性膨润土材料,即C12-改性膨润土。结果表明:①所得C12-改性膨润土所含表面活性剂关键元素C、H、N含量分别为23.51%、5.72%和2.65%,远高于常规类似结构季铵盐表面活性剂改性膨润土所含对应元素含量(分别为14.56%、3.99%和1.58%),成功获得了功能改性率更高的改性膨润土材料。②以吸附有机染料废水为例,考察C12-改性膨润土作为吸附剂吸附处理难降解有机废水的能力,其吸附容量为活性炭的203.21倍,具有较强的吸附净水能力。③通过系列化吸附动力学、吸附热力学和现代仪器分析技术,深入探究了C12-改性膨润土吸附处理难降解有机废水的作用行为,提出了相关作用机制的理论解释。④制备过程中产生的剩余滤液,具备直接回收重复利用或直接功能化使用的特性,以此可提高原料利用率,并杜绝生产废液的“二次污染”,因而所设计的制备工艺具有经济高效、绿色环保的优势。研究显示,C12-改性膨润土可以高效、经济及绿色地吸附处理难降解有机废水,应用前景良好。

关键词：表面活性剂极性诱导改性膨润土吸附剂有机废水净水特性