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吩嗪衍生物在分子识别与自组装中的应用进展

有机化学 2017年第10期37卷 2619-2639页

作者：李文婷曲文娟张海丽李翔林奇姚虹张有明魏太保西北师范大学化学化工学院生态环境相关高分子材料教育部重点实验室甘肃省高分子材料重点实验室兰州730070

种类繁多的吩嗪类化合物对有机化学研究者来说并不陌生,它广泛地存在于有机天然产物中并且具有较好的生物活性,含有天然骨架的吩嗪类化合物的合成过程简单,分子结构的功能化容易.该类化合物具有多个配位点和较大的共轭体系,使其容易形... 详细信息

种类繁多的吩嗪类化合物对有机化学研究者来说并不陌生,它广泛地存在于有机天然产物中并且具有较好的生物活性,含有天然骨架的吩嗪类化合物的合成过程简单,分子结构的功能化容易.该类化合物具有多个配位点和较大的共轭体系,使其容易形成氢键、离子键以及π-π堆积作用等弱相互作用.因此,吩嗪类化合物在超分子化学中的应用极为广泛.分子识别(MR)和超分子自组装(MS-A)是一直以来是超分子化学的两大重要的研究方向,综述了近几年来吩嗪衍生物在MR和MS-A中的应用进展.根据与吩嗪衍生物所作用的客体的类型的不同将MR分为阳离子识别(CR)、阴离子识别(AR)以及中性分子识别(NMR)三类.根据诱导因素的不同又将MS-A分为以下五类:氢键作用诱导的自组装(HBSA)、堆积作用诱导的自组装(ASA)、金属-配体作用诱导的自组装(M-LSA)、多种作用力协同作用诱导的自组装(MFSA)以及外界环境的导向作用诱导的自组装(OESA).

关键词：吩嗪天然产物分子识别超分子自组装

氧化钌/石墨纳米片复合阵列电极的制备及其电容性能

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物理化学学报 2013年第2期29卷 305-310页

作者：胡英瑛胡中爱张亚军鲁爱莲徐欢张子瑜杨玉英李丽吴红英西北师范大学化学化工学院甘肃省高分子材料重点实验室生态环境相关高分子材料教育部重点实验室兰州730070

通过电化学剥离法在石墨棒表面构筑了层数不等、彼此平行且垂直于基底的二维石墨纳米片(GNS)阵列,而后采用阴极还原电沉积法在GNSs表面均匀地包覆了一层氧化钉(RuO_2·xH_2O)薄膜,形成了RuO_2·xH_2O/GNS复合阵列电极.电化学测试表明,Ru... 详细信息

通过电化学剥离法在石墨棒表面构筑了层数不等、彼此平行且垂直于基底的二维石墨纳米片(GNS)阵列,而后采用阴极还原电沉积法在GNSs表面均匀地包覆了一层氧化钉(RuO_2·xH_2O)薄膜,形成了RuO_2·xH_2O/GNS复合阵列电极.电化学测试表明,RuO_2·xH_2O/GNS复合阵列电极具有优良的超电容性能,在0.5mol·L^(-1)H_2SO_4电解质溶液中,扫描速率为5 mV·s^(-1),电位窗口为0.9V时,其比电容高达4226 F·m^(-2),并且具有优异的循环性能,经过20000圈充放电循环后,电容保持率高达94.18%.

关键词：超级电容器石墨纳米片氧化钌电沉积阵列电极

Zn(Ⅱ),Cu(Ⅱ),Co(Ⅱ)与3,5-二硝基苯甲酸-咪唑三元超分子配合物的合成、晶体结构及性质

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高等学校化学学报 2011年第9期32卷 2181-2186页

作者：张有明张勤生林奇曹成卢彦云魏太保西北师范大学化学化工学院生态环境相关高分子材料教育部重点实验室甘肃省高分子材料重点实验室兰州730070

在水和甲醇混合溶液中合成了3个配合物[Zn(DNBC)2(Im)2](1),[Cu(DNBC)2(Im)(H2O)](2)和[Co1.5(DNBC)4(Im)(CH3OH)(H2O)2](3)(DNBC=3,5-二硝基苯甲酸,Im=咪唑),并对其进行了表征,利用单晶X射线衍射仪测定了3个配合物的晶体结构.结果表明,配合物1中的Zn原子为四配位,具有扭曲的四面体构型,通过分子间氢键及范德华力形成了三维网状的超分子框架结构.配合物2中金属铜原子为五配位,分别与4个氧原子和1个咪唑氮原子配位,形成扭曲的四方锥体,再通过羧基和硝基与金属铜的连接形成了一维"Z"字链状结构.配合物3的空间群为P21/n,a=1.20876(7)nm,b=2.63287(16)nm,c=1.36466(9)nm,V=4.3045(5)nm3,Z=4,F(000)=2166,Co…Co原子之间的距离为0.3587 nm.在配合物3中,具有八面体配位构型的Co(Ⅱ)离子与μ-OH2组成的三核金属钴通过氢键与相邻的三核金属钴连接,Co(Ⅱ)离子与μ-OH2形成一维"Z"字链,并且配合物的空腔中包含未配位的咪唑和甲醇分子.配合物3的磁学性质测试表明,三核金属Co(Ⅱ)之间存在着反铁磁交换作用.

关键词： 3,5-二硝基苯甲酸咪唑配合物晶体结构

SO_4^(2-)/SnO_2-Fe_2O_3固体酸催化下的环酮Baeyer-Villiger氧化反应及缩合反应(英文)

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物理化学学报 2012年第9期28卷 2148-2154页

作者：杨志旺陈丽娜洪伟康瑞雪王佳贾娜赵磊马恒昌西北师范大学化学化工学院生态环境相关高分子材料教育部重点实验室甘肃省高分子材料重点实验室兰州730070

采用共沉淀的方法制备了不同Fe掺杂量的SO42-/SnO2-Fe2O3固体超强酸催化剂.利用傅里叶变换红外(FTIR)光谱,粉末X射线衍射(XRD),N2吸附-脱附实验(BET),热重(TG)分析和扫描电镜(SEM)等方法对样品进行了表征.考察了所得催化剂对4-叔丁基环... 详细信息

采用共沉淀的方法制备了不同Fe掺杂量的SO42-/SnO2-Fe2O3固体超强酸催化剂.利用傅里叶变换红外(FTIR)光谱,粉末X射线衍射(XRD),N2吸附-脱附实验(BET),热重(TG)分析和扫描电镜(SEM)等方法对样品进行了表征.考察了所得催化剂对4-叔丁基环己酮与乙二醇缩合反应的催化性能.实验结果表明,与未经过掺杂改性的SO42-/SnO2固体酸催化剂相比,改性后催化剂的催化性能得到了改善.研究了以Fe/Sn摩尔比为0.5的SO42-/SnO2-Fe2O3固体酸为催化剂,部分醛酮类化合物与乙二醇及1,2-丙二醇的缩合反应.考察了反应时间、催化剂用量等因素对反应的影响.同时,将所得催化剂应用于环酮Baeyer-Villiger氧化反应中,催化剂表现出良好的催化活性,且催化剂具有一定的循环使用性.

关键词：固体酸缩合反应 Baeyer-Villiger氧化 Fe2O3-掺杂硫酸氧化锡

圆盘状α-Co(OH)_2的控制合成及其电化学性能

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化学学报 2010年第9期68卷 845-850页

作者：金小青胡中爱谢莉婧付国瑞张子瑜杨玉英生态环境相关高分子材料教育部重点实验室甘肃省高分子材料重点实验室西北师范大学化学化工学院兰州730070

采用AAO模板及后处理方法合成了圆盘状α-Co(OH)2并研究了其电化学电容性能.在该合成方法中,先采用阳极氧化铝模板结合交流电沉积的方法获得钴纳米线,而后将其在碱液中通过溶解氧氧化生成终端产物.用红外光谱(FT-IR),X射线衍射(XRD)和... 详细信息

采用AAO模板及后处理方法合成了圆盘状α-Co(OH)2并研究了其电化学电容性能.在该合成方法中,先采用阳极氧化铝模板结合交流电沉积的方法获得钴纳米线,而后将其在碱液中通过溶解氧氧化生成终端产物.用红外光谱(FT-IR),X射线衍射(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)表征了产物的结构和形貌;用循环伏安、恒电流充放电测试方法对其电化学性能进行了测试.此外,对圆盘状Co(OH)2的形成机理进行了初步探讨.结果表明,用此方法合成的Co(OH)2具有圆盘状形貌,属α相态,且表现出较好的电容特性.

关键词：圆盘状α-Co(OH)2 阳极氧化铝模板后续处理电化学性能

气相中正丁烯负离子与N_2O反应机理的理论研究

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化学学报 2010年第5期68卷 391-402页

作者：耿志远王玉芝王永成梁俊玺盛玉孙小建西北师范大学化学化工学院甘肃省高分子材料重点实验室生态环境相关高分子材料教育部重点实验室兰州730070

采用二阶微扰理论(MP2)计算方法,在6-31++G(d,p)的基组下,对气相中正丁烯负离子与N2O反应的微观机理进行了较为系统的理论计算研究,并在相同基组下进一步用QCISD方法在MP2优化的几何构型基础上做了单点能校正.计算结果表明,正丁烯负离... 详细信息

采用二阶微扰理论(MP2)计算方法,在6-31++G(d,p)的基组下,对气相中正丁烯负离子与N2O反应的微观机理进行了较为系统的理论计算研究,并在相同基组下进一步用QCISD方法在MP2优化的几何构型基础上做了单点能校正.计算结果表明,正丁烯负离子有顺式和反式异构体,它们的伯碳和仲碳都可以与N2O反应,前者的反应有α-H抽提、β-H抽提、基于IM11和氧抽提路径.而α-H抽提为主要反应路径,产物是丙烯基重氮甲基负离子(cis-CH3CHCHCN-N-,trans-CH3CHCHCNN-).后者的反应有甲基H抽提、乙烯基H抽提、基于IM12'和氧抽提路径,其中甲基H抽提为主反应路径,产物是丁二烯负离子,相比之下,在仲碳位置上的反应更有利一些.抽提氧的反应路径也是主反应的竞争路径,其产物应该能被检测到.此外,不管是主反应路径还是次反应路径都是强放热过程.

关键词：正丁烯负离子反应机理二阶微扰理论(MP2)

一种在含水介质和食物样品中快速和高灵敏度的双通道检测氰根的化学传感器（英文）

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有机化学 2018年第7期38卷 1792-1799页

作者：曲文娟李文婷张海丽张有明林奇姚虹魏太保西北师范大学化学化工学院生态环境相关高分子材料教育部重点实验室甘肃省高分子材料重点实验室兰州730070

众所周知,氰根离子(CN-)是最具有毒性的阴离子之一,它能够对环境和生物体造成很多不良的影响,因此,研究氰根离子的检测方法是非常有必要的,尤其是在水中以及食物中进行检测.然而,由于游离态的氰根离子半衰期短,但很多氰根离子检测方法... 详细信息

众所周知,氰根离子(CN-)是最具有毒性的阴离子之一,它能够对环境和生物体造成很多不良的影响,因此,研究氰根离子的检测方法是非常有必要的,尤其是在水中以及食物中进行检测.然而,由于游离态的氰根离子半衰期短,但很多氰根离子检测方法所需分析时间较长并且容易受到其他阴离子的干扰,这些都成为精确检测氰根离子的挑战.利用氰根离子特殊的亲核性,合成了一个基于萘并呋喃酰氯和2-氨基苯并咪唑的新型传感器分子Q1-2,其设计原理在于通过调节分子内的氢键来影响分子的π-共轭效应.当加入氰根离子之后,传感器Q1-2的紫外光谱出现红移现象,并且荧光也立刻猝灭.计算得到该传感器通过紫外和荧光检测氰根离子的最低检测限分别为8.0769×10^(-7)和1.0510×10^(-9) mol/L.其他共存的阴离子几乎不能干扰该识别过程.不仅如此,Q1-2可成功地应用于可见光和365 nm紫外灯照射下,肉眼识别食物样品中和硅胶板上的氰根.

关键词：双通道检测氰根食物样品硅胶板

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Ce掺杂Mn3O4及其电化学电容行为

物理化学学报 2011年第7期27卷 1673-1678页

作者：张子瑜胡中爱杨玉英王欢文常艳琴陈艳丽雷自强西北师范大学化学化工学院甘肃省高分子材料重点实验室生态环境相关高分子材料教育部重点实验室兰州730070

用溶胶-凝胶方法合成了Mn_3O_4和Ce掺杂Mn_3O_4.采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、场发射扫描电镜(FESEM)和透射电子显微镜(TEM)对其结构和形貌进行了表征.采用循环伏安、电化学交流阻抗和恒流充放电技术对其电化学性能... 详细信息

用溶胶-凝胶方法合成了Mn_3O_4和Ce掺杂Mn_3O_4.采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、场发射扫描电镜(FESEM)和透射电子显微镜(TEM)对其结构和形貌进行了表征.采用循环伏安、电化学交流阻抗和恒流充放电技术对其电化学性能进行了测试.研究结果表明,Ce掺杂对Mn_3O_4的形貌和电化学性能均有显著影响.当Ce离子占金属离子总量的3%时,掺杂Mn_3O_4的单电极比电容高达477 F·g^(-1),比未掺杂的提高了43.7%,并且表现出更好的循环稳定性.

关键词：溶胶-凝胶 Mn3O4 Ce 掺杂电化学电容

太阳光活性的ZnTiO_3/TiO_2纳米复合催化材料的制备及其表征

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无机化学学报 2012年第2期28卷 269-274页

作者：田泽郑焘朱平武苏碧桃雷自强西北师范大学化学化工学院生态环境相关高分子材料教育部重点实验室甘肃省高分子材料重点实验室兰州730070

通过溶胶-凝胶(Sol-Gel)法制备了ZnTiO3/TiO2纳米复合光催化剂,利用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、紫外-可见光谱(UV-Vis)、红外光谱(FTIR)和ζ电位等技术进行了表征。以亚甲基蓝(MB)的降解为模型反应,考察了煅烧条件对复合材... 详细信息

通过溶胶-凝胶(Sol-Gel)法制备了ZnTiO3/TiO2纳米复合光催化剂,利用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、紫外-可见光谱(UV-Vis)、红外光谱(FTIR)和ζ电位等技术进行了表征。以亚甲基蓝(MB)的降解为模型反应,考察了煅烧条件对复合材料光催化性能的影响。结果表明:600℃下焙烧3 h时所得样品具有最佳的光催化效果。如太阳光下7 h可使MB溶液的脱色降解率达92.9%,而TiO2的催化脱色率仅为68.9%;该催化剂还具有良好的稳定性能,重复使用5次后仍能保持MB溶液的脱色降解率在80%以上,且该催化剂易于离心分离去除。样品的结构缺陷-氧空位和TiO2-ZnTiO3相结与其催化性能有密切关系。

关键词： ZnTiO3/TiO2 纳米复合催化材料溶胶-凝胶法表征太阳光活性