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Pedrolide的不对称全合成

有机化学 2024年第3期44卷 1031-1032页

作者：司瑞琪李鹏飞西安交通大学前沿科学技术研究院西安710054

复杂天然产物的全合成是一门精深的科学,也是一门具有观赏性的艺术.近年来,随着新方法和新策略的发展,路线简洁、可规模化的全合成越来越成为合成科学家所追求的目标.由于复杂萜类分子通常含有全碳多环骨架、多立体中心和数目不等的氧... 详细信息

复杂天然产物的全合成是一门精深的科学,也是一门具有观赏性的艺术.近年来,随着新方法和新策略的发展,路线简洁、可规模化的全合成越来越成为合成科学家所追求的目标.由于复杂萜类分子通常含有全碳多环骨架、多立体中心和数目不等的氧化基团,因此一直是全合成极具领域挑战性的方向之一.萜类化合物的生源合成一般是从简单异戊二烯开始,通过“两相途径”完成,即“环化酶相”和“氧化酶相”[1].然而,由于缺乏化学、区域和立体选择性高的催化剂,现实的化学合成难以完全模拟生物过程.

关键词：全合成环化酶异戊二烯萜类化合物天然产物生源合成化学合成

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火星弓激波上游高能拾起氧离子实例分析

地球物理学报 2024年第1期67卷 12-20页

作者：雷桓郭建鹏何林峡林海博常克文陈艳北京师范大学天文与天体物理前沿科学研究所北京102206 北京师范大学天文系行星与空间物理研究团组北京100875

火星外逸层中的氧原子(O)经光致电离、电荷交换或电子碰撞产生氧离子(O^(+)),新生O^(+)随即被太阳风拾起,进而被对流电场加速.这些O^(+)被称为“拾起”O^(+).2018年11月17日08∶54∶00—10∶24∶00 UT期间,火星大气和挥发物演化任务(Mar... 详细信息

火星外逸层中的氧原子(O)经光致电离、电荷交换或电子碰撞产生氧离子(O^(+)),新生O^(+)随即被太阳风拾起,进而被对流电场加速.这些O^(+)被称为“拾起”O^(+).2018年11月17日08∶54∶00—10∶24∶00 UT期间,火星大气和挥发物演化任务(Mars Atmosphere and Volatile EvolutioN,MAVEN)卫星从上游太阳风进入磁鞘中,持续观测到背离太阳运动的高能拾起O^(+)(约30 keV),在相空间呈现为初速度不为零的部分环分布.分析表明:这部分高能O^(+)的初始能量较高,回旋半径较大,位于摆线运动的高能区域,穿越火星弓激波进入磁鞘,离子在该范围内能量变化不显著,只是使得相应环分布在穿越弓激波后发生偏转.这些结果有助于进一步认识火星空间高能拾起O^(+)的产生与运动轨迹.

关键词：火星拾起氧离子 MAVEN

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DNA存储系统中的数据写入

合成生物学 2024年

作者：张宣梁李青婷王飞上海交通大学化学化工学院变革性分子前沿科学中心致远学院

世界的数字化给人们的生活带来了极大的变化，但与此同时，史无前例的数据激增使得信息存储面临的挑战日益严峻。随着全球数据总量的指数级增长，传统存储介质将无法满足数字化带来的存储需求。使用DNA分子作为基本载体的信息存储展现... 详细信息

世界的数字化给人们的生活带来了极大的变化，但与此同时，史无前例的数据激增使得信息存储面临的挑战日益严峻。随着全球数据总量的指数级增长，传统存储介质将无法满足数字化带来的存储需求。使用DNA分子作为基本载体的信息存储展现出高存储密度，低维护成本和易于化学修饰等独特优势。DNA存储主要包括编码、写入、保存、检索、读取和解码六个主要步骤，其中数据的写入是实现DNA存储功能的基础。在这篇综述中，我们首先介绍DNA存储系统中体外写入数据的策略方法，主要分为将数据写入DNA序列和写入DNA结构两个部分，接着概述体内写入数据技术的发展。最后将讨论DNA存储系统中数据写入面临的写入成本高、写入速度慢等挑战，并对大规模合成高纯度DNA、改进生物酶等具有前景的应用技术进行展望。

关键词： DNA存储 DNA合成核酸序列 DNA纳米技术框架核酸材料

基于四苯乙烯的柔性发光材料的构筑及性能研究

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有机化学 2024年

作者：王源浩孙钰凯刘昱迒张照明颜徐州上海交通大学化学化工学院上海交通大学变革性分子前沿科学中心

柔性发光材料凭借能在不同外力作用下仍能保持形状完整和发光性能的特点，在技术生产的多个领域都有着广泛的应用。本文利用四苯基乙烯作为发色基团，利用硫醇与双键高效点击聚合的方法，构筑了一系列荧光强度可调的柔性发光材料。通过... 详细信息

柔性发光材料凭借能在不同外力作用下仍能保持形状完整和发光性能的特点，在技术生产的多个领域都有着广泛的应用。本文利用四苯基乙烯作为发色基团，利用硫醇与双键高效点击聚合的方法，构筑了一系列荧光强度可调的柔性发光材料。通过调节参与聚合的不同官能度硫醇单体的比例，制备了机械性能优异的聚合物网络，其断裂伸长率为377%，断裂应力为33.0MPa，韧性可达90.6MJ/m3。通过外力诱导分子构象变化，发现材料的荧光量子产率会随着拉伸程度的增加而升高。同时，该材料在溶胀后会发生荧光淬灭，挥发溶剂后荧光重新出现，符合聚集诱导发光的规律。基于以上研究，该柔性发光材料的机械性能优秀且荧光强度可调，因此有望在发光传感器、信号探测器等方向开展实际应用。

关键词：聚集诱导发光柔性发光材料聚合物网络机械性能荧光强度调控

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基于磷光测温技术的智能热障涂层研究进展

航空学报 2024年第12期45卷 26-42页

作者：尚勇杨惠君冯阳张长桢裴延玲宫声凯北京航空航天大学前沿科学技术创新研究院北京100191

获得缺乏的涡轮叶片涂层表面温度分布数据是当前航空发动机材料设计面临的关键问题,数据缺乏严重限制了中国先进飞行器的性能提升。热障涂层(涡轮叶片用)添加少量稀土发光元素后可成为一种新型智能材料——智能热障涂层(STBC),是目前实... 详细信息

获得缺乏的涡轮叶片涂层表面温度分布数据是当前航空发动机材料设计面临的关键问题,数据缺乏严重限制了中国先进飞行器的性能提升。热障涂层(涡轮叶片用)添加少量稀土发光元素后可成为一种新型智能材料——智能热障涂层(STBC),是目前实现发动机服役叶片涂层温度分布测定最有潜力的方法。本文详细介绍了智能热障涂层在线(热障传感涂层)/离线(热历史涂层)测温的原理和方法。基于不同智能涂层的制备工艺,阐述了近年来利用智能热障涂层技术对航空发动机热端部件的表面温度分布及界面温度梯度检测的研究进展。基于航空发动机不同热端部件的测温需求,总结了目前国内外智能热障涂层测温技术的实际工业应用。且基于现有稀土元素掺杂对热障涂层本征性能的影响,说明了智能热障涂层实际应用的可行性。最后指出了该技术实际应用于航空发动机热端部件测温仍需解决的问题,并对其发展方向进行展望。

关键词：航空发动机热端部件热障传感涂层热历史涂层稀土元素在线/离线温度测量

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富氮碳鞘内阶梯层状Mo_(2)C异质结用于高效CO_(2)化学固定

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 138-145页

作者：许玉帅汪红辉李奇远张仕楠夏思源许冬类伟巍陈接胜李新昊上海交通大学化学化工学院变革性分子前沿科学中心上海200240 上海化工研究院有限公司上海200062 迪肯大学前沿材料研究所澳大利亚吉朗维多利亚

在多相催化体系中,开发具有高催化活性的多相催化剂是实现小分子绿色转化的核心.过渡金属碳化物,特别是碳化钼(Mo_(2)C),因其活性与贵金属相当且成本低廉,在小分子转化方面具有应用潜力.二维(2D)过渡金属碳化物因其平面结构两侧具有可... 详细信息

在多相催化体系中,开发具有高催化活性的多相催化剂是实现小分子绿色转化的核心.过渡金属碳化物,特别是碳化钼(Mo_(2)C),因其活性与贵金属相当且成本低廉,在小分子转化方面具有应用潜力.二维(2D)过渡金属碳化物因其平面结构两侧具有可暴露的活性位点,在小分子转化和能量储存方面受到越来越多的关注.然而,在催化剂或电极材料的批量制备过程中,二维层的堆积会导致表面活性位点损失,严重影响其性能.此外,层状材料的堆积还可能阻碍有机分子的有效传递,形成传质屏障,进一步影响催化过程.特别是,二维过渡金属碳化物表面的氧化会导致活性位点的大量损失,这已成为当前亟待解决的关键问题.因此,开发一种能确保层状Mo_(2)C材料的机械和化学稳定性的有效合成方法,对于推动其实际应用至关重要.本文利用可控氧扩散蚀刻法合成了一种富氮碳鞘包覆的“阶梯状”2D-Mo_(2)C异质结材料(2D-Mo_(2)C@NC).该材料因具有独特的阶梯层状结构和整流界面,可以显著促进CO_(2)与邻苯二胺的羰基化反应,并对CO_(2)与多种二胺衍生物的羰基化反应均表现出较好的催化活性.通过密度泛函理论计算和紫外光电子能谱分析发现,Mo_(2)C与NC壳层的接触界面形成了整流接触,导致电子从NC壳层流向Mo_(2)C,进而形成富电子的层状Mo_(2)C.随着NC壳层氮含量的增加,Mo_(2)C的电子富集程度逐渐增加.进一步的理论计算和CO_(2)程序升温脱附实验表明,CO_(2)吸附依赖于2D-Mo_(2)C的电子富集程度,并随2D-Mo_(2)C的电子富集程度增加而增强.这种电子富集特性使得2D-Mo_(2)C表面能够活化CO_(2)分子,形成高度扭曲的预吸附结构(键角为118.8°),有利于后续与二胺的羰基化反应.邻苯二胺与CO_(2)羰基化反应的吉布斯自由能计算结果表明,电子的富集程度对反应决速步的能垒影响较小.因此,推测CO_(2)分子在富电子Mo_(2)C表面的预吸附增强是促进CO_(2)羰基化反应的直接因素.实验结果也表明,2D-Mo_(2)C@NC催化剂催化邻苯二胺与CO_(2)羰基化反应的催化活性随2D-Mo_(2)C的电子密度增强而提高.优化后的阶梯状异质结2D-Mo_(2)C@NC样品的CO_(2)吸附量高于核壳状异质结Mo_(2)C@NC样品,且催化性能和CO_(2)吸附量存在明显的正相关关系,证实了阶梯状异质结结构所暴露出的更多富电子Mo_(2)C活性位点可以促进CO_(2)的预吸附及随后的活化过程.此外,X射线光电子能谱结果表明,富电子的2D-Mo_(2)C表现出优于Mo_(2)C的化学稳定性,不易被氧化.在优化条件下制得的2D-Mo_(2)C@NC催化剂表现出了最佳催化性能,在较低的反应温度下,其催化邻苯二胺与CO_(2)羰基化反应生成2-苯并咪唑啉酮的TOF值为6.1‒10.2 h^(‒1),比文献报道的最佳结果高4.2倍.综上,本文成功地开发了一种有效的可控氧扩散蚀刻策略,合成出具有高机械和化学稳定性的“阶梯状”2D-Mo_(2)C异质结材料,并用于高效催化CO_(2)和邻苯二胺羰基化生成2-苯并咪唑啉酮.该可控氧扩散蚀刻方法可以扩展到其他二维碳化物的制备,并进一步扩展其在光催化和电催化系统中的应用,为二维异质结材料的合成和应用提供了参考和新思路.

关键词：电子富集2D-Mo_(2)C CO_(2)固定肖特基异质结羰基化非均相催化

RNA参与获得性性状代际/跨代遗传的功能与机制研究进展

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中国科学：生命科学 2024年第4期54卷 569-585页

作者：汪鑫曹政杨依婷李韵张云芳同济大学生命科学与技术学院教育部细胞干性与命运编辑前沿科学中心上海200092

获得性遗传这一概念在19世纪初被提出后就一直饱受争议,直到近几十年,随着分子生物学和表观遗传学的发展,科学家们才开始重新审视和探究获得性遗传现象的真实性,并对获得性遗传现象的遗传规律、分子载体和调控机制进行了深入的研究.作... 详细信息

获得性遗传这一概念在19世纪初被提出后就一直饱受争议,直到近几十年,随着分子生物学和表观遗传学的发展,科学家们才开始重新审视和探究获得性遗传现象的真实性,并对获得性遗传现象的遗传规律、分子载体和调控机制进行了深入的研究.作为新型表观遗传调控因子,非编码RNA表现出多维调控能力,在细胞命运决定、自我更新、细胞增殖和凋亡中发挥着不可或缺的调控作用.近年来的研究发现,非编码RNA及其RNA修饰可以作为表观遗传信息载体介导获得性遗传,为获得性性状的跨代遗传研究提供新的研究思路和视角.本文将针对近年来获得性遗传的研究进展,综述RNA在跨代遗传中的功能及调控机制.

关键词： RNA 获得性遗传精子RNA编码指纹表观遗传调控

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海底氢能探测与开采技术展望

地学前缘 2024年第4期31卷 183-190页

作者：姜兆霞李三忠索艳慧吴立新中国海洋大学深海圈层与地球系统教育部前沿科学中心山东青岛266100 崂山实验室山东青岛266237

在目前双碳政策背景下,国家对氢能等清洁能源的需求日益增长。橄榄岩蛇纹石化是海底广泛存在的水岩相互作用之一,氢气是该过程的主要产物,是海底氢气能源(简称海底氢能)的主要形成途径。因此,深海洋壳储存了极具前景的氢能,是缓解当前... 详细信息

在目前双碳政策背景下,国家对氢能等清洁能源的需求日益增长。橄榄岩蛇纹石化是海底广泛存在的水岩相互作用之一,氢气是该过程的主要产物,是海底氢气能源(简称海底氢能)的主要形成途径。因此,深海洋壳储存了极具前景的氢能,是缓解当前双碳压力的重要突破口,是发展新质生产力的重要引擎。但是目前全球对海底氢能的探测与开采技术仍处空白,是未来海底能源探测的突破口和生长点。本文基于海底氢能的形成原理与分布特征,系统梳理了可用于海底氢能的探测技术和开采方法,提出通过海底多波束测深、磁力测量、重力测量、多分量地震勘探等综合地球物理探测方法,有望对海底可能的氢能储层进行探测。同时,借助水力压裂和微波加热等方法可对储层中的氢气进行开采。但是,囿于人们对海底氢能认知的匮乏和氢气自身储存和运移的特殊性,仍需要开发专门针对海底氢能的探测和开采技术,在该方向提前布局,为海底氢能开采利用提供技术支撑,同时也会带动和促进不同领域技术创新的革命性突破。

关键词：海底氢能蛇纹石化磁铁矿氢气海底多分量地震

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相对论Hartree-Fock理论中■超核结构的超子耦合强度依赖

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原子核物理评论 2024年第01期 207-213页

作者：丁士缘杨威陈兆京孙保元兰州大学教育部稀有同位素前沿科学中心兰州大学核科学与技术学院

超核物理研究为揭示重子-重子相互作用的核介质中特性以及理解原子核与中子星内部结构提供了关键信息。基于密度依赖的相对论Hartree-Fock （RHF）理论,拟合单Λ超核中超子分离能实验数据得到模型中ΛN有效相互作用。交换项的引入改变... 详细信息

超核物理研究为揭示重子-重子相互作用的核介质中特性以及理解原子核与中子星内部结构提供了关键信息。基于密度依赖的相对论Hartree-Fock （RHF）理论,拟合单Λ超核中超子分离能实验数据得到模型中ΛN有效相互作用。交换项的引入改变了超子道中有效核力的动力学平衡,导致不同于相对论平均场模型的介子-超子耦合强度,进而影响超子自旋-轨道劈裂的描述。考虑到模型中有效核力取值的不确定性,进一步研究了单Λ超核的粗块及单粒子性质对于超子耦合强度的依赖,探索约束其取值范围的可能方法。具体以Λ16O超核为例,通过改变同位旋标量道超子耦合强度,系统分析了超核能量泛函中核介质与交换项效应。结果显示,超子自旋-轨道劈裂、Dirac有效质量以及超核特征半径等与超子耦合强度比值可能存在一定的线性关联。因此,通过实验或理论对这些物理量做出约束,有望对核介质中超子相关的有效核力给出更强的限制。

关键词：单Λ超核超子-核子相互作用协变密度泛函交换项