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气氛环境下Au/CeO_(2)催化剂烧结行为的原位电镜研究

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电子显微学报 2024年第1期43卷 52-60页

作者：陈炳伟吴哲敏韩仲康袁文涛姜颖杨杭生王勇张泽浙江大学电子显微镜中心硅材料国家重点实验室材料科学与工程学院浙江杭州310027

气氛环境下原位研究催化剂的烧结行为,能够为理解催化剂在预处理以及反应条件下的烧结机理和高稳定催化剂的设计提供重要的实验依据。本文以Au/CeO_(2)模型纳米催化剂为研究对象,利用环境透射电子显微镜原位观察其在O_(2)与CO气氛下的... 详细信息

气氛环境下原位研究催化剂的烧结行为,能够为理解催化剂在预处理以及反应条件下的烧结机理和高稳定催化剂的设计提供重要的实验依据。本文以Au/CeO_(2)模型纳米催化剂为研究对象,利用环境透射电子显微镜原位观察其在O_(2)与CO气氛下的高温动态烧结过程。实验发现,负载在CeO_(2)上的Au纳米颗粒在O_(2)与CO气氛环境中表现出不同的烧结行为,其在O_(2)气氛下具有较高的烧结速度,同时存在颗粒迁移与聚集长大(particle migration and coalescence,PMC)和奥斯特瓦尔德熟化(Ostwald ripening,OR)两种烧结过程;在CO气氛下烧结速度较慢,烧结过程以OR为主。对比不同气氛环境下烧结后催化剂的表面结构可知,CO增加了CeO_(2)表面台阶的数量以及表面氧空位浓度,增强了载体对Au颗粒的锚定作用,从而提升Au/CeO_(2)催化剂的稳定性。

关键词： Au/CeO_(2)模型催化剂氧气一氧化碳烧结原位透射电镜

基于零膨胀介孔PbTiO_(3)/石墨烯复合陶瓷的热膨胀系数调控与微纳研究

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电子显微学报 2024年第2期43卷 136-145页

作者：国兆一郭晓峰田鹤浙江大学电子显微镜中心硅材料国家重点实验室材料科学与工程学院浙江杭州310027

随着军事和民用技术的快速发展,对航空、户外等领域所用器件在复杂环境下的稳定性提出了更为严格的要求。这些器件经常需要在较大的温度变化范围内工作,而温度变化所带来的材料体积变化是器件结构受损,功能失效的重要原因之一。因此,如... 详细信息

随着军事和民用技术的快速发展,对航空、户外等领域所用器件在复杂环境下的稳定性提出了更为严格的要求。这些器件经常需要在较大的温度变化范围内工作,而温度变化所带来的材料体积变化是器件结构受损,功能失效的重要原因之一。因此,如航空航天设备中所用的精密结构件不仅需要具有优秀的导电、导热性能,还需要保证其在温度变化过程中具有较低的热膨胀系数。因此,研究制备具有近零膨胀性能的材料便成为解决这些问题的重要方法之一。在本研究中,作者通过改变烧结温度,制备出一系列介孔铁电PbTiO_(3)(PTO)陶瓷,通过测试结果展示了材料的热导率、热膨胀系数与烧结温度的关系。进一步通过三维重构技术(Tomography)与高角度环形暗场像(high angle annular dark field,HAADF),分析了改变烧结温度对于介孔尺寸、分布密度的影响,以及单个介孔表面附近的铁电屏蔽效应影响范围,从而解释了烧结温度的变化与介孔的分布密度、尺寸大小以及热膨胀行为之间的紧密联系。随着烧结温度的降低,介孔对材料铁电屏蔽效应的总区域占比逐渐升高,从而使材料正膨胀系数增大,导致材料表现出近零膨胀。为进一步提高材料的热导率,提升材料的多功能性,将这一材料与石墨烯进行复合,通过改变烧结温度与石墨烯的复合比例,进一步使材料的热膨胀系数趋近于零膨胀,并通过调整烧结温度与复合比例,得到膨胀系数低至7×10^(-7)℃^(-1),热导率比单相陶瓷提升约65%的近零膨胀复合陶瓷。这种材料可以在芯片封装,航天器外壳,通讯设备等材料领域得到进一步广泛应用的空间。

关键词：可调控零膨胀材料介孔材料透射电镜复合材料

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IgA肾病伴系膜区Ⅲ型胶原沉积2例

复旦学报（医学版） 2024年第3期51卷 426-430页

作者：黄洁波蔡小凡赵仲华张志刚沈强王浩吴慧娟上海中医药大学附属普陀医院肾内科上海200062 上海市中医药大学附属龙华医院肾病一科上海200032 复旦大学基础医学院病理学系上海200032 复旦大学基础医学院电子显微镜中心实验室上海200032

型胶原(typeⅢcollagen,ColⅢ)作为间质胶原在正常肾小球内无分布,但Ⅲ型胶原肾病时大量胶原沉积于肾小球系膜区及内皮下。IgA肾病合并Ⅲ型胶原沉积极为罕见。本文报道了2例IgA肾病合并Ⅲ型胶原沉积的患者,经过免疫抑制治疗或中药汤剂... 详细信息

型胶原(typeⅢcollagen,ColⅢ)作为间质胶原在正常肾小球内无分布,但Ⅲ型胶原肾病时大量胶原沉积于肾小球系膜区及内皮下。IgA肾病合并Ⅲ型胶原沉积极为罕见。本文报道了2例IgA肾病合并Ⅲ型胶原沉积的患者,经过免疫抑制治疗或中药汤剂治疗后,肾功能稳定且尿蛋白水平均明显下降。

关键词：肾小球肾炎 IgA肾病 Ⅲ型胶原(ColⅢ) 系膜区

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TWIP钢低温塑性变形机理的原位电镜研究

电子显微学报 2024年第1期43卷 61-67页

作者：符晓倩余倩陈江华海南大学精密仪器高等研究中心海洋材料表征技术创新研究院皮米电子显微镜中心海南海口570228 浙江大学材料科学与工程学院硅及先进半导体材料全国重点实验室电子显微镜中心浙江杭州310027

本文采用透射电镜中的原位低温拉伸测试技术,进行了-50℃、-120℃及-180℃下孪晶诱导塑性变形(TWIP)钢均匀塑性变形阶段的变形缺陷行为分析,研究了温度变化对于TWIP钢中的位错滑移与孪生行为的影响。研究发现,TWIP钢在-50℃下激活了常... 详细信息

本文采用透射电镜中的原位低温拉伸测试技术,进行了-50℃、-120℃及-180℃下孪晶诱导塑性变形(TWIP)钢均匀塑性变形阶段的变形缺陷行为分析,研究了温度变化对于TWIP钢中的位错滑移与孪生行为的影响。研究发现,TWIP钢在-50℃下激活了常规滑移之外的其它滑移系;随着温度的进一步降低,TWIP钢中位错活性未发生明显下降,特别是需要热激活辅助的位错交滑移在-180℃下仍可发生。同时研究结果说明,低温下TWIP钢强塑性的保持由多种变形机制共同协调作用:形变孪生、孪晶与位错相互作用、位错交滑移及其引起的位错相互作用,本质是其孪生行为与位错滑移的活性同时得到了保持。

关键词： TWIP钢原位电镜低温变形位错滑移形变孪生

光热协同驱动SrTiO_(x)负载CuCo催化CO_(2)-CH_(4)和H_(2)O共转化制备C_(2)含氧化合物

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 164-178页

作者：朱彦儒张志军张健蒋双江安哲宋红艳舒心习卫郑黎荣何静北京化工大学化工资源工程国家重点实验室北京100029 衢州资源化工创新研究院浙江衢州324000 天津理工大学天津市先进功能多孔材料重点实验室/电子显微镜研究中心天津300384 中国科学院高能物理研究所北京100049

催化转化CO_(2)为乙醇、乙醛等高值C_(2)含氧化合物是一个具有科学意义和经济价值的化学过程.然而,由于碳氧键活化难、多电子(≥10)转移过程复杂以及C–C偶联动力学缓慢等问题,导致该过程的反应效率低.CO_(2)因热力学稳定、动力学惰性,... 详细信息

催化转化CO_(2)为乙醇、乙醛等高值C_(2)含氧化合物是一个具有科学意义和经济价值的化学过程.然而,由于碳氧键活化难、多电子(≥10)转移过程复杂以及C–C偶联动力学缓慢等问题,导致该过程的反应效率低.CO_(2)因热力学稳定、动力学惰性,其加氢活化通常是强吸热过程(如CO_(2)活化成CO的ΔH_(2)98K=42.1 kJ mol^(–1)),因此需要在一定温度下才能获得满意的CO_(2)转化率.与此同时,CH_(4)作为碳化学价态最低的化合物,其氧化过程与CO_(2)的还原过程可以耦合,共同转化为高值化学品,同样受到了广泛关注.但CH_(4)的活化同样需要高温等苛刻条件,因此,在温和条件下共转化CO_(2)和CH_(4),选择性构建高值C_(2)含氧化合物,是一个重要且具有挑战性的研究方向.本文提出利用光外场和水活化策略,即利用光解水产生的活性氢和活性氧物种,在温和条件下实现CO_(2)和CH_(4)的高效、高选择性活化及共转化.光照下,在钛酸锶(SrTiO_(x))负载的具有丰富Cu-Co界面的催化剂上,光解水产生的活性氢和活性氧物种,分别活化CO_(2)的碳氧键和CH_(4)的碳氢键,在Cu和Co位点上分别形成*CH_(x)O和*CH_(3)物种,进而通过C–C偶联高效生成C_(2)含氧化合物.在200°C和光照条件下,C_(2)含氧化合物(CH_(3)CHO和CH_(3)CH_(2)OH)的生成速率高达2.05 mmol g^(–1)h^(–1),同时产物选择性>86%.同位素标记、红外光谱示踪的原位反应和催化实验结果表明,紫外光激发下,SrTiO_(x)上的金属位点促进了光催化水裂解,生成活性氢和活性氧物种(该过程为整个反应的决速步骤).活性氢物种使吸附在SrTiO_(x)上的CO_(2)活化并转化为CO;随后,在CuI/Cu^(0)对上,CO加氢生成*CH_(x)O中间体.另一方面,在Co位点上,CH_(4)与活性氧物种发生反应,被活化为*CH_(3)中间体.最后,*CH_(x)O与*CH_(3)两种中间体在CuCo界面处发生C–C偶联反应,进而形成C_(2)含氧化合物.与传统的热催化下的CO_(2)和CH_(4)共转化过程相比,光热协同策略使该反应温度降低了超过600°C,并且反应活化能降低了约12 kJ mol^(–1),表明光热协同策略不仅可以大幅降低反应温度,还能极大提升反应动力学,为强吸热反应过程提供了一条提效降耗的反应途径.综上所述,本工作通过构建结构精准可控的SrTiO_(x)负载的CuCo邻近界面结构,同时利用光解水产生的活性氢/氧物种促进CO_(2)和CH_(4)活化,实现了高效定向共转化.本文提出的“光热协同”策略为高效活化CO_(2)制高值化学品提供了新的研究思路,同时显著降低了能耗,对解决强吸热催化反应高能耗问题提供了参考.

关键词：光热协同 CO_(2)和CH_(4)共转化 SrTiO_(x)负载CuCo 水裂解 C_(2)含氧化合物

吻合弓上动脉的儿童指尖离断再植技巧及临床疗效

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中华显微外科杂志 2024年第1期47卷 65-70页

作者：熊胜吕永江华景辉黄小龙王桂洋侯瑞兴巨积辉苏州瑞华骨科医院小儿骨科江苏苏州215104 苏州大学苏州医学院江苏苏州215123

目的:探讨吻合弓上动脉的儿童指尖离断再植技巧及其临床效果。方法:2020年1月至2022年9月,对苏州瑞华骨科医院小儿骨科收治的62例62指儿童甲根部平面以远指尖完全离断进行再植,所有动脉断裂平面均位于动脉弓以远的弓上动脉处,弓上动脉... 详细信息

目的:探讨吻合弓上动脉的儿童指尖离断再植技巧及其临床效果。方法:2020年1月至2022年9月,对苏州瑞华骨科医院小儿骨科收治的62例62指儿童甲根部平面以远指尖完全离断进行再植,所有动脉断裂平面均位于动脉弓以远的弓上动脉处,弓上动脉口径在0.15~0.35 mm之间,术中均成功吻合弓上动脉,术毕及时通血,对术后坏死病例进行原因分析,对成活病例采取门诊复诊、微信、电话相结合的方式进行定期随访,随访内容包括指体饱满度、指骨间关节自主活动度、指甲生长情况、瘢痕增生情况以及再植指体对针刺的反应情况,并按断指再植功能评定试用标准进行临床效果评定。结果:术后指体成活56例,其中2例术后发生伤口感染,经加强伤口换药及应用敏感抗生素后再植指体成活。坏死6例,其中2例行坏死指体解脱后远侧指骨间关节平面残端修整,4例因指体较小,坏死后予伤口换药,最终痂下愈合。52例获得随访(包括2例感染后换药成活病例及4例坏死后痂下愈合病例),10例失访(包括2例坏死后行残端修整病例),随访时间为2~30个月,平均6个月,再植指体外形、功能恢复良好;按断指再植功能评定试用标准评定:优44指,良6指,中2指。结论:儿童指尖弓上动脉纤细,只要方法应用得当,均可以吻合,对于该平面的离断伤,再植术后疗效满意,临床上应尽量选择再植手术。

关键词：指尖离断弓上动脉再植血管口径儿童

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赝电容的起源和本体相赝电容的实现

硅酸盐学报 2024年第2期52卷 442-453页

作者：董韬文张伟郑伟涛吉林大学汽车仿真与控制国家重点实验室长春130012 吉林大学材料科学与工程学院长春130012 吉林大学汽车材料教育部重点实验室长春130012 吉林省高效清洁能源材料国际科技合作重点实验室长春130012 吉林大学未来科学国际合作联合实验室长春130012 吉林大学电子显微镜中心长春130012

因兼具高能量密度、高功率密度和长循环寿命,赝电容材料引领了近年来超级电容器的发展。然而,赝电容材料仍面临着储能机制认知不足、未来发展方向模糊等挑战。本文基于国家自然科学基金重点项目“高能量/高功率电池型超级电容器-离子插... 详细信息

因兼具高能量密度、高功率密度和长循环寿命,赝电容材料引领了近年来超级电容器的发展。然而,赝电容材料仍面临着储能机制认知不足、未来发展方向模糊等挑战。本文基于国家自然科学基金重点项目“高能量/高功率电池型超级电容器-离子插层储能的电极材料构筑”的部分研究成果以及最新的文献报道,以典型赝电容材料为纲,简要回顾赝电容材料发展历史、重点讨论赝电容材料的储能机制、指出其储能机制中亟待厘清的问题。并在此基础上,提出赝电容材料未来发展的新思路-本体相赝电容,讨论了实现本体相赝电容的关键着力点和初步策略。

关键词：超级电容器电极材料储能机制本体相赝电容

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高熵合金中的成分非均匀性及其作用

中国材料进展 2024年

作者：符晓倩余倩海南大学精密仪器高等研究中心海洋材料表征技术创新研究院皮米电镜中心浙江大学材料科学与工程学院硅材料国家重点实验室电子显微镜中心

高熵合金因其独特的结构特征和优异的力学性能受到了研究人员的广泛关注。最初，高熵合金被认为是理想的固溶体，具有完全随机混乱的元素分布。而近期越来越多的研究表明，高熵合金中广泛存在元素分布的非均匀性，包括局域的化学短程有... 详细信息

高熵合金因其独特的结构特征和优异的力学性能受到了研究人员的广泛关注。最初，高熵合金被认为是理想的固溶体，具有完全随机混乱的元素分布。而近期越来越多的研究表明，高熵合金中广泛存在元素分布的非均匀性，包括局域的化学短程有序和元素浓度波动，这里统称为成分非均匀性。了解高熵合金中成分非均匀性的结构细节及其对于力学行为的作用至关重要。近五年，不少工作对此进行了探究。本文简要综述了国内外关于高熵合金中成分非均匀性的研究，基于其对位错滑移的影响总结了相关材料强化机制，并展望了关于高熵合金中成分非均匀性的未来研究趋势。

关键词：高熵合金成分非均匀性化学短程有序元素浓度波动位错行为力学性能

负载褪黑素的甲基丙烯酰明胶微球延缓髓核退变

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中国组织工程研究 2024年第5期28卷 676-681页

作者：李洋锋田鑫何帆杨惠林苏州大学附属第一医院骨科苏州大学苏州医学院江苏省苏州市215006 苏州大学骨科研究所江苏省苏州市215006

背景:髓核退变是椎间盘退变的重要病理环节,褪黑素可通过抗炎抗氧化等途径对细胞产生保护作用,然而褪黑素对髓核作用的研究较少,目前各种生物支架的出现为药物与材料结合的研究提供了新思路。目的:探究褪黑素是否可以通过减轻氧化应激... 详细信息

背景:髓核退变是椎间盘退变的重要病理环节,褪黑素可通过抗炎抗氧化等途径对细胞产生保护作用,然而褪黑素对髓核作用的研究较少,目前各种生物支架的出现为药物与材料结合的研究提供了新思路。目的:探究褪黑素是否可以通过减轻氧化应激损伤来改善髓核的代谢状态,以及负载褪黑素的甲基丙烯酰明胶(gelatin methacryloyl,GelMA)微球在体内对椎间盘退变的影响。方法:在体外,将褪黑素与成胶前的GelMA微球溶液结合,通过微流控技术将GelMA水凝胶制成微球,与髓核细胞共培养,利用CCK-8法检测细胞增殖活力,扫描电镜下观察微球的表面形态,用紫外分光光度计检测药物释放的速率,随后用白细胞介素1β诱导髓核退变,给予治疗后采用qRT-PCR检测基质合成基因聚集蛋白多糖、Ⅱ型胶原蛋白α1及基质降解基因基质金属蛋白酶13、ADAMTS5的表达水平。在大鼠体内采用针刺方法诱导髓核退变,随后分别注入GelMA和GelMA@MT微球,6周后取标本进行组织染色,显微镜下观察组织形态的变化,对其进行组织学分析及评分。结果与结论:①电子扫描显微镜下观察制得的GelMA和GelMA@MT微球,褪黑素的结合并没有改变微球的形态与外貌;药物释放实验显示40 d后药物释放达到80%左右;②CCK-8结果显示,GelMA与GelMA@MT微球均无明显细胞毒性,且对髓核细胞增殖起促进作用;③qRTPCR结果揭示,GelMA@MT微球可使白细胞介素1β环境下聚集蛋白多糖和Ⅱ型胶原蛋白α1的表达分别提高42.1%和27.1%,使基质金属蛋白酶13和ADAMTS5的表达分别降低70.7%和109.3%;④白细胞介素1β+GelMA@MT组活性氧水平显著低于白细胞介素1β组和白细胞介素1β+GelMA组;⑤切片组织学染色可见,负载了褪黑素的GelMA微球在体内可显著延缓椎间盘退变;⑥提示将褪黑素与GelMA水凝胶结合制成的GelMA@MT微球在体外显示出良好的细胞相容性,在体内外显著延缓髓核退变。

关键词：褪黑素髓核椎间盘微球 GelMA