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双聚合物Cd_(3)(C_(3)N_(3)S_(3))_(2)/Zn_(3)(C_(3)N_(3)S_(3))_(2)S型异质结增强光催化产氢性能

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 157-167页

作者：杨婷婷汪静王中辽张金锋代凯淮北师范大学绿色和精准合成化学及应用教育部重点实验室污染物敏感材料与环境修复安徽省重点实验室安徽省智能计算与应用重点实验室安徽省铝材料工业共性技术研究中心安徽淮北235000

利用光催化剂将太阳能转化为化学能,以应对当今社会所面临的环境污染和能源挑战,是一种极具发展潜力的策略.因此,研发高效光催化剂成为当务之急.在众多光催化剂中,金属硫化物受到广泛关注.其中,CdS因其出色的产氢性能而被视为一种具有... 详细信息

利用光催化剂将太阳能转化为化学能,以应对当今社会所面临的环境污染和能源挑战,是一种极具发展潜力的策略.因此,研发高效光催化剂成为当务之急.在众多光催化剂中,金属硫化物受到广泛关注.其中,CdS因其出色的产氢性能而被视为一种具有前景的光催化剂,并备受关注.然而,CdS易发生光腐蚀,导致S2‒阴离子容易被产生的空穴氧化,从而影响了其光化学稳定性,限制了其应用.为解决上述问题,本课题组尝试用(C_(3)N_(3)S_(3))_(3)‒代替S2‒合成了不易受光腐蚀且相对稳定的聚合物Cd_(3)(C_(3)N_(3)S_(3))_(2)(CdTMT),CdTMT是一种对可见光有良好响应的大分子配位聚合物,在光催化制氢方面表现出较好的催化性能.本文以八面体CdTMT为基底,通过生长棒状Zn_(3)(C_(3)N_(3)S_(3))_(2)(ZnTMT),利用简便的一步原位水热法制备了不同比例的CdTMT/ZnTMT S型异质结光催化剂.通过X射线衍射、扫描电镜以及透射电镜对样品的晶体结构、微观形貌以及组成元素进行了表征,并利用X射线光电子能谱、开尔文探针力显微镜和电子顺磁共振等技术对复合材料的电子传输行为进行了详细分析.结果表明,在黑暗状态下,电子由CdTMT转移到ZnTMT,当光照时电子由ZnTMT转移到CdTMT,证实了CdTMT/ZnTMT S型异质结的成功构建.同时,拉曼光谱证明了三嗪环的存在.此外,考察了纯样品和复合材料的光催化析氢性能.结果表明,在光照下S型CdTMT/ZnTMT异质结的光催化析氢效率相较于单一催化剂ZnTMT与CdTMT有显著提升,最高达到45.24 mmol·g^(‒1)·h^(‒1),分别是ZnTMT和CdTMT的215.43倍和1.76倍.CdTMT/ZnTMT S型异质结的内建电场、能带弯曲和库仑力以及π共轭轨道之间存在协同作用,不仅保留了CdTMT导带上电子与ZnTMT价带上空穴的强氧化还原能力,而且通过重新配置氧化还原活性较低的光生电子和空穴,实现了更高的电子-空穴分离效率,从而增强了复合材料的光催化活性.上述结果与表征和密度泛函理论计算结果一致.鉴于聚合物体系在自然环境中的无序性,研究聚合物的电子传递机制仍具有一定的挑战性.本文通过成功构建双聚合物S型异质结,在显著优化光催化剂性能的同时,也为设计聚合物电子转移机制和优化聚合物光催化剂性能提供了新思路.

关键词： S型异质结光催化析氢电荷转移 ZnTMT CdTMT

重原子效应对MR-TADF分子三重态和上转换性能的影响

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高等学校化学学报 2024年第10期45卷 89-96页

作者：魏亚雄易凯段豆豆许新胜安徽师范大学物理与电子信息学院光电信息材料功能调控与应用安徽省重点实验室芜湖241002

含有重原子的多重共振热激活延迟荧光(MR-TADF)表现出低能量损失、强烈吸收、高系间窜跃(ISC)效率和长三重态寿命.本文选择3种不含重金属原子的MR-TADF分子,分别结合氧、硫和硒原子(BN-2O,BN-2S和BN-2Se);利用理论计算和纳秒瞬态吸收光... 详细信息

含有重原子的多重共振热激活延迟荧光(MR-TADF)表现出低能量损失、强烈吸收、高系间窜跃(ISC)效率和长三重态寿命.本文选择3种不含重金属原子的MR-TADF分子,分别结合氧、硫和硒原子(BN-2O,BN-2S和BN-2Se);利用理论计算和纳秒瞬态吸收光谱研究了这些分子的重原子效应,BN-2O,BN-2S和BN-2Se的ISC效率分别确定为39.4%,74.7%和95.0%,且三重态寿命均超过10μs.由BN-2Se和1,4-双(三异丙基硅乙炔基)萘(1,4-DTNA)组成的上转换系统在溶液中获得了高达8.7%的上转换量子产率(Φ_(UC),最大值为50%),且阈值激发强度(I_(th))为1.7 mW/cm^(2),低于太阳光辐照度(2.7 mW/cm^(2)).此外,廉价的BN-2S和BN-2O也表现出良好的上转换量子产率,分别为5.9%和3.9%,I_(th)也分别低至6.2和15 mW/cm^(2).

关键词：多重共振热活化延迟荧光三重态-三重态湮灭上转换重原子效应

耦合甘油高选择性转化为甲酸盐与制氢的酸碱双电解液流动电解器

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物理化学学报 2024年第5期40卷 33-36页

作者：冯辛郭可鑫贾春光刘博文次素琴陈俊翔温珍海南昌航空大学江西省持久性污染物控制与资源循环重点实验室南昌330063 中国科学院福建物质结构研究所中科院功能纳米结构设计与组装重点实验室福建省纳米材料重点实验室福州350002

氢气因其高能量密度、可持续性和燃烧后无污染等优点,被认为是取代传统化石燃料的最具前途的新兴能源载体之一。其中,电解水制氢技术因为其高效和绿色的特性而备受关注。然而电解水制氢过程通常受到阳极析氧反应(Oxygen Evolution React... 详细信息

氢气因其高能量密度、可持续性和燃烧后无污染等优点,被认为是取代传统化石燃料的最具前途的新兴能源载体之一。其中,电解水制氢技术因为其高效和绿色的特性而备受关注。然而电解水制氢过程通常受到阳极析氧反应(Oxygen Evolution Reaction,OER)的限制,因此这种方法的大规模应用面临重大挑战。克服这一难题的一个有前途的解决方法是在阳极上使用电催化甘油氧化反应(Glycerol Oxidation Reaction,GOR)代替OER,这种替代反应可以实现节能降耗的同时提高电解水制氢的效率,进一步推动氢气作为清洁能源的发展。然而,这一目标的实现需要高效、低成本且高选择性的GOR电催化剂。在这篇文章中,我们报告了一种新型的酸碱双电解质流电解器(AADEF-electrolyzer),用于在碱性阳极GOR耦合酸性阴极析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction,HER)。我们通过一种简单的水热煅烧方法制备了一种在镍泡沫(NF)上原位生长的自支撑的NiCo_(2)O_(4)纳米针电极材料(NiCo_(2)O_(4)/NF)。该电极在GOR中表现出优异的电催化性能,在低电位下实现了高的电解电流密度,对甲酸盐的生产表现出优异的选择性,法拉第效率超过85%。密度泛函理论计算表明,NiCo_(2)O_(4)对GOR具有较低的反应能垒,Ni的存在有利于降低Co的电子态密度,从而实现NiCo_(2)O_(4)与中间体的高效解离,促进甲酸的生成。基于NiCo_(2)O_(4)/NF出色的GOR性能和电化学中和能(ENE)理论,我们构建了一个新型的AADEF-electrolyzer,利用NiCo_(2)O_(4)/NF作为GOR的阳极,配合酸性阴极进行析氢反应(HER)。实验结果表明,AADEF-electrolyzer对GOR具有低过电位和高选择性产甲酸的优异性能,仅需0.36 V的电压即可实现10 mA·cm^(-2)的电流密度,平均产甲酸的法拉第效率为85%。同时该电解槽表现出良好的长期稳定性和辅助产氢性能,阴极产氢的法拉第效率接近100%。这种低成本、易于制备的自支撑电极材料和新型酸碱双电解质流动电解器为促进化学品的增值转化和开发新型混合电解系统或其他相关电化学反应的混合电解装置提供了创新策略。

关键词：制氢甘油氧化电催化电解器

Fe_(3)O_(4)-BiOBr/Graphene磁性气凝胶的构筑与Cr(VI)污水净化

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复合材料学报 2024年第4期41卷 1987-1996页

作者：铁伟伟邱帅彪王红霞袁双义董旭何伟伟许昌学院化工与材料学院(表面微纳米材料研究所) 河南省微纳米能量储存与转换材料实验室许昌461000

为改善单一半导体粉体材料的光生电子-空穴分离和回收能力,基于功能协同效应,采用共沉淀法,将Fe^(3+)/Fe^(2+)盐在一定浓度的氨水作用下制备出纳米Fe_(3)O_(4),并分散于含有溴化十六烷基三甲铵(CTAB)的正辛烷中,提供Br-的同时,在室温下... 详细信息

为改善单一半导体粉体材料的光生电子-空穴分离和回收能力,基于功能协同效应,采用共沉淀法,将Fe^(3+)/Fe^(2+)盐在一定浓度的氨水作用下制备出纳米Fe_(3)O_(4),并分散于含有溴化十六烷基三甲铵(CTAB)的正辛烷中,提供Br-的同时,在室温下与水溶液中的硝酸铋和柠檬酸相互作用,利用非互溶体系,制备出Fe_(3)O_(4)-BiOBr;最后,将Fe_(3)O_(4)-BiOBr分散于含有赖氨酸的氧化石墨烯水溶液中,通过一步水热法合成Fe_(3)O_(4)-BiOBr协同修饰的磁性石墨烯气凝胶(Fe_(3)O_(4)-BiOBr/Graphene)。样品的晶体结构、形貌特征和催化活性通过XRD、Raman、XPS、SEM、TEM、UV-Vis光谱等综合测试技术进行了表征分析。Fe_(3)O_(4)-BiOBr/Graphene复合材料中的Fe_(3)O_(4)呈类球状,尺寸约10~25 nm,均匀镶嵌于BiOBr片层中间,并与石墨烯之间相互作用,整体呈现球-片-空洞构造。Fe_(3)O_(4)-BiOBr/Graphene复合材料显示出良好的可见光吸收性和Cr(VI)还原活性,30 min内可去除Cr(VI)至100%,高于单一组分的磁性Fe_(3)O_(4),这可能与Fe_(3)O_(4)-BiOBr异质结构、石墨烯导电材料的引入及Fe_(3)O_(4)-BiOBr/Graphene三者之间良好的界面相互作用,有效地促进了光生电子与空穴的分离效率有关。

关键词：溴氧化铋四氧化三铁石墨烯气凝胶六价铬磁性回收光催化还原

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基于准连续域束缚态的强圆二色性超表面

物理学报 2024年第17期73卷 285-293页

作者：夏兆生刘宇行包正王丽华吴博王刚王辉任信钢黄志祥安徽大学计算智能与信号处理教育部重点实验室合肥230601 安徽大学信息材料与智能感知安徽省实验室合肥230601 合肥师范学院电子信息系统仿真设计安徽省重点实验室合肥230001

连续域束缚态最初是在量子力学中发现的,它是一种可保持局域化的波动现象.这种效应已在各种材料系统中得到广泛研究,包括压电材料、石墨烯和光子晶体.本工作提出了一种由中断的环形槽组成的四重旋转对称硅超表面.通过同时打破晶胞的面... 详细信息

连续域束缚态最初是在量子力学中发现的,它是一种可保持局域化的波动现象.这种效应已在各种材料系统中得到广泛研究,包括压电材料、石墨烯和光子晶体.本工作提出了一种由中断的环形槽组成的四重旋转对称硅超表面.通过同时打破晶胞的面内反转对称性,实现了具有高品质因子和显著手性的准连续域束缚态.通过对动量空间中拓扑荷的研究,揭示了由超表面的内部共振机制产生的准连续域束缚态的独特拓扑特征.在合适的对称破坏下,具有平面内对称破坏的四重旋转对称超表面表现出–0.93的强圆二色性,并且其显示出了在对称破坏较大时的强圆二色性.这项工作所取得的成果在手性生物传感器和低阈值激光器等领域具有广阔的应用前景.

关键词：连续域束缚态超表面手性品质因子

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长期探寻的Au_(23)(S-Adm)_(16)结构及未曾预期的掺杂效应

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物理化学学报 2024年第5期40卷 1-2页

作者：冯磊朱泽敏杨颖何宗兵邹家丰李漫波赵燕伍志鲲安徽大学物质科学与信息技术研究院合肥230601 中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所中国科学院材料物理重点实验室安徽省纳米材料与技术重点实验室中国科学院纳米卓越中心合肥230031

一锅同时获得单个金属原子掺杂的纳米团簇与母体团簇富有挑战性。这样的合成可排除微量杂质的影响,使得掺杂和未掺杂纳米团簇的性质对比更加合理可靠。在此,我们首次实现了这种合成,得到了长期追寻的纳米团簇Au_(23)(SAdm)_(16)和其单... 详细信息

一锅同时获得单个金属原子掺杂的纳米团簇与母体团簇富有挑战性。这样的合成可排除微量杂质的影响,使得掺杂和未掺杂纳米团簇的性质对比更加合理可靠。在此,我们首次实现了这种合成,得到了长期追寻的纳米团簇Au_(23)(SAdm)_(16)和其单镉掺杂的Au_(22)Cd_1(S-Adm)_(16)纳米团簇,并通过单晶X射线晶体学解析了其结构。令人惊讶的是,与以前的报道结果相反,Au_(23)(S-Adm)_(16)比Au_(22)Cd_1(S-Adm)_(16)更稳定。另一方面,由于掺入镉原子后,内核Au―Au键长度增加,光激发电子转移阻力增加,导致Au_(22)Cd_1(S-Adm)_(16)吸收和发射强度明显下降。因而,不仅团簇的稳定性,而且团簇的吸收和发射强度也与内核Au―Au键的长度关联。这项工作表明了两种团簇结构上的微小差异就可导致光学、热稳定性等方面的显著区别,也为研究金属纳米团簇的构效关系提供了良好的借鉴。

关键词：金属纳米团簇合成 Au―Au键长性质构效关系

Hf_(x)Ta_(1-x)C体系力学性能及熔化曲线的第一性原理研究

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无机材料学报 2024年第7期39卷 761-768,I0001,I0002页

作者：吴玉豪彭仁赐程春玉杨丽周益春西安电子科技大学先进材料与纳米科技学院陕西省空天高电子轨道材料与防护技术重点实验室西安710126

Hf_(x)Ta_(1-x)C具有高熔化温度、高硬度、高强度,以及导电、导热性好等优异性能,是2000℃以上热防护领域极有潜力的候选材料,但其力学性质与熔化温度随组分变化规律尚不清晰。本研究基于特殊准随机结构(SQS)方法和第一性原理计算,从共... 详细信息

Hf_(x)Ta_(1-x)C具有高熔化温度、高硬度、高强度,以及导电、导热性好等优异性能,是2000℃以上热防护领域极有潜力的候选材料,但其力学性质与熔化温度随组分变化规律尚不清晰。本研究基于特殊准随机结构(SQS)方法和第一性原理计算,从共价键强度、价电子浓度(VEC)的微观角度系统地探讨了Hf_(x)Ta_(1-x)C系固溶体力学性质随组分的变化机理。力学性质计算结果表明:5种组分(HfC、Hf_(0.75)Ta_(0.25)C、Hf_(0.5)Ta_(0.5)C、Hf_(0.25)Ta_(0.75)C与TaC)中,Hf_(0.25)Ta_(0.75)C固溶体具有最高的弹性模量和剪切模量,这主要归因于:(1)该组分具有最高的共价键强度;(2)来自C的p轨道和来自Hf或Ta的d轨道之间的特殊键合在VEC=8.75(Hf_(0.25)Ta_(0.75)C)附近被完全填充,它们强烈抑制形状变化。研究还使用基于从头算分子动力学(AIMD)的分子动力学Z方法计算了Hf_(x)Ta_(1-x)C系固溶体的熔化曲线。结果显示Hf_(x)Ta_(1-x)C系固溶体熔化温度反常增加的现象的确存在,且在Hf_(0.5)Ta_(0.5)C处熔化温度最高(4270 K),这主要归因于构型熵与共价键强度的协同作用。本研究结果为高熔化温度及高力学性能Hf_(x)Ta_(1-x)C系固溶体组分的实验选择及其耐高温涂层应用等提供了理论指导,也为其他过渡金属碳化物研究提供了参考。

关键词： Hf_(x)Ta_(1-x)C 第一性原理力学性质熔化温度

基于泵浦强度调制的超快光纤激光器中孤子分子光谱脉动动力学研究

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物理学报 2024年第1期73卷 167-173页

作者：方振余游赵秋烨张昱冬王治强张祖兴南京邮电大学电子与光学工程学院柔性电子(未来技术)学院南京210023 安徽大学信息材料与智能感知安徽省实验室光电信息获取与控制教育部重点实验室合肥230601

采用实时傅里叶变换光谱探测技术,研究了基于泵浦强度调制的超快掺铒光纤锁模激光器中孤子分子光谱的脉动动力学.结果表明,在一定的泵浦强度调制情况下,孤子分子光谱的脉动周期可由泵浦调制频率进行调控.同时,孤子分子脉动幅度以及孤子... 详细信息

采用实时傅里叶变换光谱探测技术,研究了基于泵浦强度调制的超快掺铒光纤锁模激光器中孤子分子光谱的脉动动力学.结果表明,在一定的泵浦强度调制情况下,孤子分子光谱的脉动周期可由泵浦调制频率进行调控.同时,孤子分子脉动幅度以及孤子间相对相位的演化与泵浦调制频率有关.在较低的调制频率(如1 kHz)下,光谱脉动的孤子分子内脉冲间的相对相位随传播时间呈现滑动型动力学.随着调制频率逐渐加大(如20 kHz),孤子分子内脉冲间的相对相位演化逐渐趋于混乱,表明脉动孤子分子可能存在固有的共振频率,与孤子分子的稳定性有关.研究结果对于深入理解孤子分子的产生与稳定性提升、孤子分子的全光操作及应用具有重要的指导意义.

关键词：孤子分子泵浦强度调制光谱脉动色散傅里叶变换

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具有可重构特征的轨道角动量天线技术研究进展

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电子与信息学报 2024年第4期46卷 1173-1185页

作者：吴杰胡俊张忠祥沙威黄志祥吴先良合肥师范学院电子信息系统仿真设计安徽省重点实验室合肥230601 东南大学毫米波全国重点实验室南京210096 合肥工业大学微电子学院合肥230601 浙江大学信息与电子工程学院杭州310027 安徽大学信息材料与智能感知安徽省实验室合肥230039

轨道角动量(OAM)因其模式具有理论上无穷且正交互不干扰的特点,在扩展信道容量方面展现出良好的优势,为解决日趋紧张的频谱资源提供了一种新型设计自由度。面对复杂多样的无线通信场景,设计具有可重构特征的OAM天线,是实现多模态复用、... 详细信息

轨道角动量(OAM)因其模式具有理论上无穷且正交互不干扰的特点,在扩展信道容量方面展现出良好的优势,为解决日趋紧张的频谱资源提供了一种新型设计自由度。面对复杂多样的无线通信场景,设计具有可重构特征的OAM天线,是实现多模态复用、智能信息感知和人工智能天线的物理层基础。该文首先结合可重构天线实现机理,给出了OAM可重构天线设计的方法及具备的特点;然后,系统性综述了具有可重构特征的OAM天线的研究进展;最后,对未来设计具有可重构特征的OAM天线研究进行了展望。

关键词：涡旋电磁波轨道角动量天线可重构复用