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新型反应器在纳米颗粒制备中的应用研究进展

无机盐工业 2024年第3期56卷 19-27页

作者：汪敏娟王重庆南京工业大学材料化学工程国家重点实验室江苏南京211816

总结了应用于液相的高速旋转式反应器、微通道反应器和应用于气相的气相流动反应器,阐述了旋转盘式反应器、旋转填充床反应器、高剪切搅拌反应器和管套管旋转环隙反应器4种高速旋转式反应器和液滴型微通道反应器及激光气化流动反应器、... 详细信息

总结了应用于液相的高速旋转式反应器、微通道反应器和应用于气相的气相流动反应器,阐述了旋转盘式反应器、旋转填充床反应器、高剪切搅拌反应器和管套管旋转环隙反应器4种高速旋转式反应器和液滴型微通道反应器及激光气化流动反应器、气溶胶反应器和连续流非热等离子体反应器3种连续气相反应器的设计原理、流场分布及在氧化物、核壳结构等诸多无机纳米颗粒及金属纳米棒等制备中的研究现状并分析了其优缺点。这些反应器均能制备粒径更为均一、结构独特的纳米颗粒;但在设备加工工艺、通道堵塞和放大等方面面临挑战。后续需充分利用其各自的特点开发出新的纳米材料和进行反应器放大规律研究,还要开发新型反应器来满足科技对纳米材料的要求。

关键词：纳米颗粒新型反应器纳米粒子制备

石墨烯-碳纳米管-聚乳酸/聚乙二醇相变储能复合材料的制备与温敏响应行为

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复合材料学报 2024年第1期41卷 250-260页

作者：赵中国薛嵘王筹萱张鑫杨其陕西理工大学材料科学与工程学院矿渣综合利用环保技术国家地方联合工程实验室汉中723000 四川大学高分子科学与工程学院高分子材料工程国家重点实验室成都610065

本文通过溶液-熔融共混法制备了石墨烯-碳纳米管-聚乳酸/聚乙二醇(Gr-CNT-PLA/PEG)相变储能复合材料,详细探究了导电粒子和PEG对PLA相变储能复合材料结晶性能、导电性能和温敏响应行为的影响。在溶液-熔融共混过程中,二维结构的石墨烯... 详细信息

本文通过溶液-熔融共混法制备了石墨烯-碳纳米管-聚乳酸/聚乙二醇(Gr-CNT-PLA/PEG)相变储能复合材料,详细探究了导电粒子和PEG对PLA相变储能复合材料结晶性能、导电性能和温敏响应行为的影响。在溶液-熔融共混过程中,二维结构的石墨烯和一维结构的碳纳米管在热力学和动力学因素的作用下可以物理复配为三维结构的Gr-CNT杂化粒子,改善导电粒子在复合材料内部的分散性,使复合材料具有较低的导电逾渗域值,约为0.51wt%。此外,在PEG相变储能材料和导电粒子的作用下,进一步改善了Gr-CNTPLA/PEG复合材料的导电性能和结晶性能,结晶温度从100℃(PLA)提高到了约130℃((Gr-CNT_(50))_(0.6)-PLA/PEG_(10))。在恒温温度-电阻测试中发现Gr-CNT-PLA/PEG复合材料的电导率随等温热处理温度的提高表现出先降低后升高的现象;在循环变温温度-电阻测试中,Gr-CNT-PLA复合材料在37℃到140℃的循环温度区间内表现出了低温正温度系数(PTC)和高温负温度系数(NTC)效应;而通过相变储能材料PEG和循环温度值的协同调控,Gr-CNT-PLA/PEG复合材料在降温过程中表现出良好的相转变储能平台,成功地实现了复合材料单调的PTC效应和高温度灵敏度,灵敏度(ΔR/R_(0))可达3000%;且随着PEG质量含量的提高可以有效地实现复合材料的储能平台越宽,可达16.28 min,为高灵敏度温度传感器的制备奠定了基础。

关键词：杂化导电粒子聚乙二醇聚乳酸导电性能相变储能温敏响应

氮空位调控晶格畸变度强化(NbMoTaW)N_(x)薄膜的力学性质和耐磨损性

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无机材料学报 2024年第6期39卷 715-725页

作者：张睿张侃袁梦雅谷鑫磊郑伟涛吉林大学材料科学与工程学院超硬材料国家重点实验室长春130012

高熵过渡金属氮化物(HENs)具有热稳定性,抗腐蚀、抗氧化性以及优异的力学性质,可用作结构部件及运动部件的表面防护薄膜。然而,受HENs组元多样性的影响,宽泛可调的金属组分与HENs力学性质之间的映射关系相当复杂。本工作以(NbMoTaW)N_(x... 详细信息

高熵过渡金属氮化物(HENs)具有热稳定性,抗腐蚀、抗氧化性以及优异的力学性质,可用作结构部件及运动部件的表面防护薄膜。然而,受HENs组元多样性的影响,宽泛可调的金属组分与HENs力学性质之间的映射关系相当复杂。本工作以(NbMoTaW)N_(x)薄膜为研究对象,基于磁控溅射方法调节薄膜生长过程中氮气流量,制备了不同氮含量的(NbMoTaW)N_(x)(x=0,0.59,0.80,0.95)薄膜,研究了(NbMoTaW)N_(x)薄膜的成分、结构、形貌与性能,并对薄膜力学性质的主要影响机制进行了系统探究。结果表明,通过调节氮空位,实现了对氮原子及金属原子亚晶格畸变度的协同调控,得益于氮原子和金属原子亚晶格的高畸变度,(NbMoTaW)N_(0.80)样品具有最高的硬度与最好的耐磨损性能。排除电子结构、残余应力、晶粒尺寸等力学性质影响因素后,进一步确认了HENs薄膜晶格畸变度与力学性质之间的直接关系。本研究寻找到一条简洁的晶格畸变度调控策略,为调节、优化氮化物薄膜性能,进而更好地解决复杂服役环境下防护薄膜的机械损伤问题提供了新的思路。

关键词：晶格畸变度氮空位力学性质高熵过渡金属氮化物耐磨损性

超临界二氧化碳介质中晶圆清洗与选择性刻蚀研究进展

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化工学报 2024年第1期75卷 110-119页

作者：张泽欣郑伟中徐益升胡冬冬卓欣宇宗原孙伟振赵玲华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

随着集成电路特征尺寸的逐渐减小,器件结构会要求更高的纵横比,常规湿法清洗由于表面张力很难进入晶圆深沟槽结构内部,不能满足更细线条工艺要求和高深宽比结构,直接影响沟槽内的污染物去除效果;常规湿法刻蚀各向异性差、结构坍塌严重... 详细信息

随着集成电路特征尺寸的逐渐减小,器件结构会要求更高的纵横比,常规湿法清洗由于表面张力很难进入晶圆深沟槽结构内部,不能满足更细线条工艺要求和高深宽比结构,直接影响沟槽内的污染物去除效果;常规湿法刻蚀各向异性差、结构坍塌严重、深沟槽刻蚀效果不明显;而等离子体干法刻蚀则存在刻蚀速率慢、光刻胶脱落和黏附、结构损伤、废气处理等一系列问题。超临界清洗和刻蚀技术是最具有前景的环境友好、无损伤技术,能够耦合刻蚀、清洗与干燥工艺为一体,且可以循环使用,安全环保,是晶圆制造过程中常规清洗和刻蚀的首选替代技术。综述了超临界二氧化碳中晶圆清洗与选择性刻蚀的研究进展,重点介绍了超临界二氧化碳共溶剂、微乳液体系在光刻胶剥离以及含硅基底选择性蚀刻中的应用,展望了超临界二氧化碳晶圆清洗和刻蚀存在的问题和发展趋势。

关键词：晶圆清洗晶圆刻蚀超临界二氧化碳超临界流体微乳液

基于DFT的环己酮肟液相贝克曼重排机理研究

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化工学报 2024年第1期75卷 302-311页

作者：咸国义陈立芳漆志文华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

为了研究质子酸催化的环己酮肟液相贝克曼重排反应机理,使用密度泛函理论中的B3LYP-D3/6-31G(d)方法研究了反应中的过渡态内禀反应坐标,并使用SMD隐式溶剂模型模拟了液相环境。利用前线分子轨道和表面静电势确定了反应的主导因素,通过... 详细信息

为了研究质子酸催化的环己酮肟液相贝克曼重排反应机理,使用密度泛函理论中的B3LYP-D3/6-31G(d)方法研究了反应中的过渡态内禀反应坐标,并使用SMD隐式溶剂模型模拟了液相环境。利用前线分子轨道和表面静电势确定了反应的主导因素,通过频率计算获得了过渡态和中间体的Gibbs自由能,确定了速率控制步骤。重排反应不可逆,而水解可逆,环己酮肟先进行双分子重排,然后进行反向水解。低温下,少量水对反应影响较小,提出了环己酮肟最有可能发生双分子重排-水解反应路径。在乙腈溶剂中,静电效应是环己酮肟与质子发生亲电反应的主导因素,局部亲电/亲核性是质子化环己酮肟与水或环己酮肟发生亲核反应的主导因素。本研究有助于深入理解环己酮肟液相贝克曼重排过程,并为避免发生副反应的固体催化剂设计提供理论基础。

关键词：环己酮肟贝克曼重排催化化学反应反应机理

K改性NiMoS/ZnAl氧化物负载型催化剂合成气制低碳醇性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第1期52卷 29-37页

作者：曹轶华张鑫阴雪利甘永豪代小平中国石油大学(北京)化学工程与环境学院重质油国家重点实验室北京102249

采用共沉淀法和浸渍法,以ZnAl混合金属氧化物为载体,制备了系列不同K/Mo物质的量比的高分散K改性NiMoS/ZnAl催化剂,并对其合成气转化制低碳醇性能进行了研究。结果表明,K的引入可以调变MoS_(2)片层的堆积程度和尺寸,提高NiS_(x)和NiMoS... 详细信息

采用共沉淀法和浸渍法,以ZnAl混合金属氧化物为载体,制备了系列不同K/Mo物质的量比的高分散K改性NiMoS/ZnAl催化剂,并对其合成气转化制低碳醇性能进行了研究。结果表明,K的引入可以调变MoS_(2)片层的堆积程度和尺寸,提高NiS_(x)和NiMoS之间的协同作用,促进低碳醇合成(HAS)过程中CHx的插入和非解离CO的插入能力,有效抑制烃类和CO_(2)的生成。其中,K/Mo物质的量比为0.6的KNiMoS/ZnAl催化剂具有最多的双层MoS2结构(33.7%)和适宜的NiS_(x)与NiMoS协同作用,产物中总醇选择性达到69.8%,低碳醇空时产率为78.6 mg/(g·h)。

关键词： NiMoS/ZnAl催化剂 K改性合成气低碳醇协同效应

由乙烯焦油制备锂离子电池负极材料用碳质前驱体的氧化反应机理与反应动力学

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新型炭材料（中英文） 2024年第2期39卷 354-366页

作者：郭天瑞陈荣起高伟王艳莉詹亮华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

为了得到优质的碳质前驱体,研究了乙烯焦油在空气中的氧化反应机理及其反应动力学,并制备出高软化点沥青应用于锂离子电池负极石墨材料的包覆改性。根据热重曲线将乙烯焦油的氧化过程分成350−550、550−700和700−900 K三个阶段,并采用质... 详细信息

为了得到优质的碳质前驱体,研究了乙烯焦油在空气中的氧化反应机理及其反应动力学,并制备出高软化点沥青应用于锂离子电池负极石墨材料的包覆改性。根据热重曲线将乙烯焦油的氧化过程分成350−550、550−700和700−900 K三个阶段,并采用质谱和红外技术对不同反应温度下的尾气成份进行在线分析以揭示乙烯焦油在空气中的氧化反应机理。根据不同反应温度下乙烯焦油与氧气的热失重曲线,整个反应过程被分为4个阶段,进一步利用Coats-Redfern等转化率法分析17种常用反应动力学模型与实验数据的拟合度,筛选出最适宜表达乙烯焦油与氧气的反应动力学模型。结果表明:(1)在乙烯焦油的氧化过程中,芳香化合物的支链先与氧气反应生成醇类、醛类小分子化合物和含有过氧自由基的芳香化合物,然后含有过氧自由基的芳香化合物进行热缩聚反应形成分子量更大的芳香族化合物;(2)可采用四级反应模型描述乙烯焦油的前3阶段反应动力学,活化能分别为47.33、18.69和9.00 kJ·mol^(−1);可采用三维扩散模型描述第4阶段的反应动力学,其活化能为88.37 kJ·mol^(−1)。(3)经所制沥青包覆改性后,石墨负极循环300圈后的容量保持率由51.54%增长为79.07%。

关键词：乙烯焦油氧化反应机理反应动力学碳质前驱体锂离子电池

冲击作用下CL⁃20含能共晶的反应分子动力学模拟

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含能材料 2024年第1期32卷 49-64页

作者：伍俊英方汇璇尚伊平李钧剑王健宇陈朗北京理工大学爆炸科学与技术国家重点实验室北京100081

共晶技术是降低六硝基六氮杂异伍兹烷(CL‐20)感度的有效方法之一,研究冲击作用下CL‐20共晶的化学反应,有助于理解CL‐20共晶的冲击反应机制,对炸药安全评价分析具有重要意义。本研究采用ReaxFF‐lg反应力场的分子动力学方法,同时结合... 详细信息

共晶技术是降低六硝基六氮杂异伍兹烷(CL‐20)感度的有效方法之一,研究冲击作用下CL‐20共晶的化学反应,有助于理解CL‐20共晶的冲击反应机制,对炸药安全评价分析具有重要意义。本研究采用ReaxFF‐lg反应力场的分子动力学方法,同时结合非平衡加载方法,对CL‐20/2,5‐二硝基甲苯(DNT)、CL‐20/1,3‐二硝基苯(DNB)和CL‐20/1‐甲基‐3,5‐二硝基‐1,2,4‐三唑(MDNT)三种共晶在2~5 km·s^(-1)冲击速度下的冲击压缩过程进行了分子动力学模拟,获得了含能共晶在冲击作用后的热力学演化特征、初始化学反应路径和产物信息,并与CL‐20的情况进行了对比分析。研究发现:CL‐20/DNT、CL‐20/DNB和CL‐20/MDNT 3种共晶都有一定程度的降低冲击感度作用,3种共晶的冲击感度顺序依次为CL‐20/MDNT>CL‐20/DNB>CL‐20/DNT。3种共晶的分解反应均是从CL‐20分解开始,且CL‐20的分解速度比DNT、DNB和MDNT快。在2 km·s^(-1)冲击速度下,CL‐20共晶首先发生聚合反应,CL‐20与共晶配体分子间的聚合反应早于CL‐20分子间的聚合,且反应频次远高于CL‐20分子之间聚合。在3 km·s^(-1)的冲击条件下,CL‐20首先发生了N—N以及C—N键断裂,笼型结构被破坏,同时生成NO_(2),CL‐20初步断键后的结构及产物NO_(2)会进一步与共晶配体分子DNT、DNB、MDNT结合,降低CL‐20反应中间产物的浓度,达到降感作用。在4,5 km·s^(-1)冲击条件下,CL‐20中的环状骨架结构会直接遭到破坏,发生C—N键断裂,产生小分子碎片,直接生成N2,同时有NO_(2)、H_(2)、CO_(2)、H_(2)O等产物生成。

关键词：含能共晶反应力场分子动力学冲击波反应机理

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光热响应型控释微球的可控制备及其性能

化工进展 2024年第3期43卷 1474-1483页

作者：杨嘉琪巨晓洁谢锐汪伟刘壮潘大伟褚良银四川大学化学工程学院四川成都610065 四川大学高分子材料工程国家重点实验室四川成都610065

单一的光热治疗(PTT)效果有限,往往不能彻底治愈肿瘤。随着材料科学与生物医学的融合,多功能药物载体材料得到了很好的开发利用,有助于将PTT与其他治疗方法联合使用,为协同增强抗肿瘤疗效提供了有效的策略。本研究以载有吲哚菁绿(ICG)... 详细信息

单一的光热治疗(PTT)效果有限,往往不能彻底治愈肿瘤。随着材料科学与生物医学的融合,多功能药物载体材料得到了很好的开发利用,有助于将PTT与其他治疗方法联合使用,为协同增强抗肿瘤疗效提供了有效的策略。本研究以载有吲哚菁绿(ICG)的聚乳酸-羟基乙酸共聚物(PLGA)纳米粒子为光热剂,以聚乙烯醇(PVA)/海藻酸钠(SA)为载体基材,采用微流控技术可控制备了一种新型光热响应型控释微球(PLGAICG@PVA/SA)。系统研究了微球的形貌尺寸可控性、光热转化性能、机械性能和生物相容性,并以盐酸阿霉素(DOX)为模型药物,探讨了该微球载体对DOX的负载能力和光热响应性控释能力。结果表明,所制备的PLGAICG@PVA/SA微球具有良好的单分散性,表现出优异的光热转换效应,0.5W/cm^(2)近红外光照射15min的温度增量为18.5℃且稳定性良好;微球亦具有良好的可压缩性和弹性性能,其杨氏模量为317.0kPa。在模拟生理环境中,微球中DOX药物的释放行为符合一级释放动力学模型并具有明显的光热刺激响应性。该微球材料在药物控释及肿瘤的光热/化疗联合治疗等领域具有广泛的应用前景。

关键词：微流体学光热治疗复合微球吲哚菁绿纳米粒子药物释放弹性