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光电极表面态的静态结构与时间分辨动力学和频光谱研究

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 376-397,I0105页

作者：张彤 Jesse B.Brown Haley Fisher Mallory Liebes 皇甫至超钱余亲饶毅美国犹他州立大学化学与生物化学系犹他州洛根84322

在光催化或光电催化反应过程中,光电极的表面态扮演着重要的角色,影响着电荷的产生、分离和利用过程,从而很大程度上决定了光电极的催化性能,通常用于研究光电极表面态以改进其性能的方法是间接的、非表面特异性的以及需要超高真空条件... 详细信息

在光催化或光电催化反应过程中,光电极的表面态扮演着重要的角色,影响着电荷的产生、分离和利用过程,从而很大程度上决定了光电极的催化性能,通常用于研究光电极表面态以改进其性能的方法是间接的、非表面特异性的以及需要超高真空条件下进行的方法,无法获得真实条件下的表面态信息。电子和频光谱和电子二次谐波等非线性光学方法具有表面特异性,可以在各种条件下实现表界面系统的原位研究.本研究介绍了表面态的重要性及其与催化性能的密切关系,概述研究半导体表面态、电场和载流子动力学的方法,并重点介绍了界面特异性光谱方法在该领域的最新贡献.包括通过相位信息提取带电表面态的宽带外插法电子二次谐波技术,提供表面态动力学信息的时间分辨电子和频光谱技术和探索表面态耦合的二维电子和频光谱技术,这些非线性光学方法的进一步发展将实现对光电极表面态和界面电子特性的多角度原位表征,提供对表面态及表面电荷转移过程更深层次的理解,以启发未来光催化和光电催化材料的研究和改进.

关键词：表面态电子和频光谱光催化光电催化

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蛋白酶体结构和功能研究进展

生物化学与生物物理进展 1998年第3期25卷 235-238页

作者：彭睿秦浚川宋晓龄南京大学生物化学系医药生物技术国家重点实验室美国Texas大学西南医学中心

蛋白酶体是真核细胞内依赖ＡＴＰ的蛋白质水解途径的重要成分，负责大多数细胞内蛋白质的降解．２０Ｓ蛋白酶体有多种肽酶活性，其活性位点为Ｔｈｒ．１９Ｓ复合物与２０Ｓ蛋白酶体结合成为２６Ｓ复合物，能降解泛素化蛋白．近几年来，... 详细信息

蛋白酶体是真核细胞内依赖ＡＴＰ的蛋白质水解途径的重要成分，负责大多数细胞内蛋白质的降解．２０Ｓ蛋白酶体有多种肽酶活性，其活性位点为Ｔｈｒ．１９Ｓ复合物与２０Ｓ蛋白酶体结合成为２６Ｓ复合物，能降解泛素化蛋白．近几年来，蛋白酶体的分子组成、亚基、生化机理、胞内功能等方面的研究取得了明显进展．

关键词：蛋白酶体结构功能活化因子

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生物组织光学参数的校准模型及测量

光电子．激光 2005年第4期16卷 496-500页

作者：赵军丁海曙赵忠耀杜鹃清华大学生物医学工程系北京100084 宾夕法尼亚大学生物化学生物物理系美国费城pa19104

在intralipid 墨水(ink)液体模型中,通过改变intralipid溶液和墨水的浓度就可以灵活地获得不同的光学参数。制作了一种可以长期重复使用的光学特性稳定的Si树脂模型,它是利用TiO2 粉末作为散射颗粒,同时加入C粉颗粒来改变模型的吸收特... 详细信息

在intralipid 墨水(ink)液体模型中,通过改变intralipid溶液和墨水的浓度就可以灵活地获得不同的光学参数。制作了一种可以长期重复使用的光学特性稳定的Si树脂模型,它是利用TiO2 粉末作为散射颗粒,同时加入C粉颗粒来改变模型的吸收特。为了验证intralipid 墨水液体模型制作中基于Mie散射理论的近似计算公式,利用多波长的时间分辨(TRS)方法对不同intralipid浓度的液体模型进行了测试。实际测量结果和Mie散射理论计算的误差在5%以内,这可能是由于所作用的intralipid溶液之间的差别造成的。利用频域的相位调制系统(PMD)对Si树脂模型进行了多间距测量,斜率的线性回归拟合结果显示了良好的线性度(R2>0.99),从而保证了光学参数测量结果的准确性。

关键词：生物组织 Mie散射理论校准 TiO2粉末近似计算公式光学参数测量树脂模型光学特性散射颗粒模型制作时间分辨理论计算实际测量调制系统回归拟合体模型墨水多波长线性度准确性浓度溶液 Si 液体

碰撞激活诱导的双势阱势能面可以实现9-甲基-8-氧鸟嘌呤-9-甲基腺嘌呤碱基对阳离子自由基的质子转移

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 330-340,I0022-I0039,I0104页

作者： May Myat Moe 刘剑波美国纽约城市大学皇后学院化学与生物化学系纽约11367 美国纽约城市大学研究生院纽约10016

8-氧鸟嘌呤(OG)是最常见的核碱基氧化损伤,它在复制过程中可以用Hoogsteen的模式与腺嘌呤(A)错误配对.0G.A碱基对不仅可以诱发G·C→T·A的颠换突变,而且由于OG的电离势和氧化电位低于天然DNA碱基更容易受到电离辐射和单电子氧化的影响... 详细信息

8-氧鸟嘌呤(OG)是最常见的核碱基氧化损伤,它在复制过程中可以用Hoogsteen的模式与腺嘌呤(A)错误配对.0G.A碱基对不仅可以诱发G·C→T·A的颠换突变,而且由于OG的电离势和氧化电位低于天然DNA碱基更容易受到电离辐射和单电子氧化的影响,本文报道了[9MOG·9MA]^(·+)碱華对阳离子自由基的形成.和碰撞诱导解离,该碱基对利用9-甲基8-氧鸟嘌呤(9MOG)和9-甲基腺嘌呤(9MA)模拟相对应的核苷酸.实验通过电喷雾产生Cu(Ⅱ)碱基复合物继之以氧化分离产生[9MOG·9MA]^(·+),并使用导向离子束串级质谱仪检测[9MOG·9MA]^(·+)的碰撞诱导解离、通过测量在不同碰撞能量下的解离产物和反应截面,可以得出[9MOG-H]+[9MA+H]^(+)(主要解离通道)和9MOG^(·+)+9MA(次要通道)的0 K解离阈能分别为1.8和1.65 eV.使用密度泛函理论对[9MOG·9MA]^(·+)的结构计算发现其所有重要构象都发生了质子转移生成[9MOG-H]^(·)·[9MA+H]^(+).另一方面,9MOG^(·+)+9MA的解离通道却需要9MOG^(·+)9MA作为中间体.看似矛盾的结果可以用碰撞活化后反应势能面上出现的双重势阱和由此触发的激发态质子转移平衡([9MOG-H]^(·)·[9MA+H]^(+))^(*)→←(9MOG6(·+)·9MA)^(*)来解释.本文实验和理论研究揭示了这种生物学上重要的非规范碱基对如何在氧化和电离损伤时发生解离.

关键词：碱基对阳离子自由基碰撞诱导解离碱基对内质子转移反应势能面电喷雾电离质谱导向离子束散射

联三吡啶铂(Ⅱ)配合物的非线性吸收和光限幅(特邀)

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红外与激光工程 2020年第12期49卷 322-341页

作者：孙文芳北达克达州立大学化学与生物化学系美国北达克达州法戈市58108-6050

本文总结了2003~2019年报道的联三吡啶铂(Ⅱ)配合物的反饱和吸收或双光子吸收及光限幅研究进展,并对这类配合物的光物理特性,包括基态吸收、激发态吸收、激发态寿命和三重态量子产率、在532 nm的反饱和吸收或光限幅,在近红外光区的双光... 详细信息

本文总结了2003~2019年报道的联三吡啶铂(Ⅱ)配合物的反饱和吸收或双光子吸收及光限幅研究进展,并对这类配合物的光物理特性,包括基态吸收、激发态吸收、激发态寿命和三重态量子产率、在532 nm的反饱和吸收或光限幅,在近红外光区的双光子吸收,以及构效关系进行了评估。首先介绍了目前光限幅材料和器件的研究现状,对反饱和吸收和双光子吸收材料的基本要求,以及平面正方形铂(Ⅱ)配合物的种类和特性;其次讨论了六个系列联三吡啶类铂(Ⅱ)配合物的反饱和吸收或光限幅及构效关系;随后总结了五个系列联三吡啶铂(Ⅱ)配合物的双光子吸收及结构变化对双光子吸收截面的影响;最后对文献报道的工作进行了小结。根据文献报道的工作发现的一个趋势是:在联三吡啶配体或单齿炔配体上引入取代基可以调节基态和激发态的吸收,特别是在配体上引入给电子基团或增加联三吡啶和其上的芳香环取代基的共平面性会引起基态吸收红移但降低或淬灭激发态的吸收,这样会降低在532 nm的反饱和吸收或光限幅。但是扩展联三吡啶配体上的共轭体系则能大幅提高铂(Ⅱ)配合物的双光子吸收截面,尤其是在联三吡啶配体上引入吸电子的共轭芳香环取代基可以控制基态吸收在500 nm以下,同时保持了在可见光区的长寿命宽幅三重激发态吸收和在近红外光区的中等强度的双光子吸收,这对研制宽幅激光限幅材料有重要意义。

关键词：光限幅非线性吸收联三吡啶铂(Ⅱ)配合物反饱和吸收双光子吸收

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RNA分子折叠的统计力学

物理 2006年第3期35卷 218-229页

作者：陈世杰谭志杰曹松张文炳密苏里大学物理与天文系和生物化学系

RNA分子折叠对决定分子(基因)水平上的生命活动是至关重要的.文章对RNA分子折叠(特别是二级结构的折叠)的热力学和动力学性质作一简单回顾与介绍.因为静电相互作用在RNA折叠过程中的特殊重要作用,文章作者对RNA(与DNA)折叠的电相互作用... 详细信息

RNA分子折叠对决定分子(基因)水平上的生命活动是至关重要的.文章对RNA分子折叠(特别是二级结构的折叠)的热力学和动力学性质作一简单回顾与介绍.因为静电相互作用在RNA折叠过程中的特殊重要作用,文章作者对RNA(与DNA)折叠的电相互作用单独作较为详细的讨论.

关键词： RNA折叠热力学动力学静电相互作用

H-atom Dissociation Channels in Ultraviolet Photochemistry of m-Pyridyl Radical

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Chinese Journal of Chemical Physics 2014年第6期27卷 621-627,I0003页

作者： Michael Lucas Jasmine Minor 张劲松 Christopher Brazier 美国加州大学河滨分校化学系河滨92521 美国加州州立大学长滩分校化学和生物化学系长滩90840 美国加州大学河滨分校空气污染研究中心河滨92521

The H atom production channels in the ultraviolet （UV） photochemistry of m-pyridyl radical （m-C5H4N） were investigated at excitation wavelengths from 224 nm to 248 nm by high-n Rydberg atom time-of-flight （HRTOF） technique. The photofragment yield （PFY） spectrum of the H atoms indicates a broad UV absorption feature near 234 nm. The product kinetic energy release is small; the average product kinetic energy at the wavelengths from 224 nm to 248 nm is 0.12 to 0.19 of the maximum excess energy （assuming the lowest energy product channel, H＋cyanovinylacetylene）. The product kinetic energy distributions are consistent with the H cyanovinylacetylene, H 3,4-pyridyne, and H 2,3-pyridyne product channels, with H cyanovinylacetylene as the main H-loss channel. The angular distributions of the H-atom products are isotropic. After the UV electronic excitation, the m-pyridyl radical undergoes internal conversion to the ground electronic state and then unimolecular dissoci-ation to the H cyanovinylacetylene, H 3,4-pyridyne, and H 2,3-pyridyne products. The dissociation mechanism of the m-pyridyl radical is similar to that of the o-pyridyl radical reported in the early study.

关键词： Photolysis Photofragment Pyridyl Pyridine Decomposition Excited state

一种具有长寿命三线态的锌卟啉-苝酰亚胺超分子的光物理过程

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高等学校化学学报 2014年第8期35卷 1753-1760页

作者：汪天洋胡晓霞孙海亚郭建峰刘东志李巍王丽昌周雪琴天津大学化工学院天津300072 美国南伊利诺伊州大学卡本代尔分校化学与生物化学系

通过吡啶基与金属锌卟啉的配位作用,合成了一种新型卟啉-苝酰亚胺超分子配合(TPPZn-BPHPDI),通过核磁共振氢谱确认了超分子体系的形成.采用荧光滴定方法测得锌卟啉与苝酰亚胺配位作用的平衡常数为5.32×104L/mol.纳秒瞬态荧光光谱和瞬... 详细信息

通过吡啶基与金属锌卟啉的配位作用,合成了一种新型卟啉-苝酰亚胺超分子配合(TPPZn-BPHPDI),通过核磁共振氢谱确认了超分子体系的形成.采用荧光滴定方法测得锌卟啉与苝酰亚胺配位作用的平衡常数为5.32×104L/mol.纳秒瞬态荧光光谱和瞬态吸收光谱显示,超分子体系内存在着从卟啉三线态向苝酰亚胺三线态的能量传递过程,产生了寿命长达101μs的苝酰亚胺三线态分子.

关键词：卟啉苝酰亚胺超分子三线态 T-T能量转移

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次氯酸与Cu2+氧化修饰高密度脂蛋白

生物化学与生物物理学报 2001年第3期33卷 262-268页

作者：傅强刘秉文华西医科大学生物化学与分子生物学研究所!成都610041

为了进一步研究氧化修饰高密度脂蛋白 (Ox HDL)的性质 ,观察了次氯酸 (HOCl)及Cu2 +对HDL的氧化作用 ,并对其性质进行了研究。结果发现 ,同LDL一样 ,HDL在体外也可被HOCl及Cu2 +氧化修饰 ,使其颗粒表面负电荷增加 ,TBARS值上升 ;另外 ,... 详细信息

为了进一步研究氧化修饰高密度脂蛋白 (Ox HDL)的性质 ,观察了次氯酸 (HOCl)及Cu2 +对HDL的氧化作用 ,并对其性质进行了研究。结果发现 ,同LDL一样 ,HDL在体外也可被HOCl及Cu2 +氧化修饰 ,使其颗粒表面负电荷增加 ,TBARS值上升 ;另外 ,在HOCl氧化修饰下 ,HDL的载脂蛋白AI及AII发生降解 ,而在Cu2 +氧化下 ,HDLapoAI则聚合为二聚体 ;HOCl和Cu2 +诱导下Ox HDL卵磷脂降解成溶血卵磷脂 ,同时其载脂蛋白还发生羰基修饰。然而HOCl和Cu2 +介导的HDL氧化修饰在性质及动力学改变上各不相同

关键词：高密度脂蛋白次氯酸 Cu2+ 氧化修饰 Ox-HDL