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集成有CNTs和Ni-Ni(OH)_(2)异质结构的电解析氢自支撑薄膜催化剂

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 287-295页

作者：赵万成马加朋田栋康宝涛夏方诠成婧吴亚军王梦遥武刚济南大学化学化工学院山东济南250022 纽约州立大学布法罗分校化学与生物工程系纽约美国

氢气是一种重要的能量储存载体.通过电解水析氢的方式,可以将其他可再生能源转化为电能,并以化学能的形式储存于氢气中.为了提高电解析氢过程的能量转化效率、降低能耗,需要高活性的析氢催化剂.这些催化剂不仅应具有巨大的比表面积,还... 详细信息

氢气是一种重要的能量储存载体.通过电解水析氢的方式,可以将其他可再生能源转化为电能,并以化学能的形式储存于氢气中.为了提高电解析氢过程的能量转化效率、降低能耗,需要高活性的析氢催化剂.这些催化剂不仅应具有巨大的比表面积,还应具备适中的氢吸附能和较强的解离水的能力.铂基催化剂在电解析氢方面展现出了显著的优势,而同族的镍基催化剂因其高性价比而备受关注.然而,在电解析氢过程中,镍基催化剂存在氢吸附强度高和解离水能力弱两个重要缺陷,这导致析氢过程动力学不理想.因此,本文的研究思路是探索如何在镍基催化剂中引入功能性组分,以平衡氢吸附能和催化水解离的能力,从而实现析氢性能的提升.研究表明,碳纳米管(CNTs)可以改善催化剂的电解析氢性能,而Ni(OH)_(2)则可以提升催化剂解离水的能力.因此,本文采用复合电沉积法制得CNTs-Ni薄膜,并通过原位氧化在其表面形成Ni-Ni(OH)_(2)异质结构,构建了包含CNTs和Ni-Ni(OH)_(2)两种功能组分的CNTs-Ni-Ni(OH)_(2)薄膜.该薄膜展现出与Pt/C相当的析氢活性和更出色的稳定性.微观形貌分析显示,CNTs的引入使CNTs-Ni薄膜具有复杂的三维结构,镍以高度褶皱的微球形态均匀负载在CNTs表面,形成巨大的比表面积.电化学测试和模拟计算结果证实,CNTs-Ni薄膜的析氢活性较纯镍有显著提高,这归因于其巨大的电化学活性面积以及CNTs对析氢过程动力学的积极影响.当优化沉积时间和CNTs表面镍的负载量时,CNTs-Ni薄膜的电化学活性面积和析氢活性均得到显著提升.进一步氧化处理后,通过X射线光电子能谱和X射线衍射等测试手段证实了Ni-Ni(OH)_(2)异质结构的形成,并观察到电化学活性面积的增大和析氢活性的改善.此外,深入研究发现,随着氧化时间的延长,单位电化学活性面积上的析氢活性出现下降.结合析氢过程的背景电流分析推测,在析氢过程中CNTs-Ni-Ni(OH)_(2)表面发生氢氧化镍的还原,重新生成的镍活性位点对提升析氢过程动力学起到关键作用.但过长的氧化时间可能会破坏镍活性位点的再生.基于此理论构建的计算模型验证了CNTs和异质结构对析氢活性的协同增强作用,使氢的吸附自由能达到理想值,理论上氢在复合薄膜表面的析出过电位接近于0 V.因此,在碱性溶液中,集成有CNTs和Ni-Ni(OH)_(2)异质结构的CNTs-Ni-Ni(OH)_(2)析氢催化剂表现出优异的性能,其氢气起始析出电位为0 V,当阴极电流密度分别为10和50 mA/cm^(2)时,析氢过电位也仅为65和109 mV.综上所述,本文通过复合电沉积和原位氧化的方式获得了CNTs-Ni-Ni(OH)_(2)自支撑析氢催化剂,不仅体现出明显的几何效应,而且也对析氢过程的动力学产生了积极影响.这种整合多种功能性组分的方式,为未来设计和制备高活性、高性价比的电解析氢材料提供了新的思路.

关键词： Ni-Ni(OH)_(2)异质结构电解催化剂析氢反应碳纳米管吸附自由能

激光刻蚀缺陷增强Pt/TiO_(2)光催化还原CO_(2)性能的实验研究

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西安交通大学学报 2024年第10期58卷 199-211页

作者：张文斐张元周屈兰李娜刘东霞西安交通大学能源与动力工程学院西安710049 马里兰大学化学与生物分子工程系 20742美国大学公园市

针对二氧化钛(TiO_(2))在光催化反应中光响应能力差、光生载流子易复合等问题,采用激光刻蚀方法对锐钛矿TiO_(2)进行改性,并对其由于激光刻蚀造成的结构和性质变化,以及Pt负载后的金属-载体相互作用特征进行研究。实验结果表明:激光刻... 详细信息

针对二氧化钛(TiO_(2))在光催化反应中光响应能力差、光生载流子易复合等问题,采用激光刻蚀方法对锐钛矿TiO_(2)进行改性,并对其由于激光刻蚀造成的结构和性质变化,以及Pt负载后的金属-载体相互作用特征进行研究。实验结果表明:激光刻蚀导致锐钛矿TiO_(2)的晶粒尺寸增大,形成金红石相,并在TiO_(2)中产生了氧空位(O_(v))和Ti^(3+)缺陷,导致其带隙缩小以及对可见光的响应增强;与原始TiO_(2)中存在的缺陷相比,激光刻蚀诱导的缺陷更稳定,还原性更强,因而以缺陷型TiO_(2)作为载体制备的缺陷型Pt/TiO_(2)催化剂中的金属-载体相互作用也更剧烈,具有更强的电子转移能力和载流子分离性能,在光催化还原二氧化碳(CO_(2))过程中表现出极佳的反应活性和产物选择性。该结果可为激光刻蚀催化剂载体及催化剂在光催化中的材料特性和催化应用研究提供理论支持。

关键词：激光刻蚀二氧化钛载体缺陷金属-载体相互作用二氧化碳光催化

异源CYP450酶的表达优化促进工程酿酒酵母合成熊果酸

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化工学报 2024年第7期75卷 2624-2632页

作者：那雪梅王雨姜尧竹贾男王颖李春北京理工大学化学与化工学院医药分子科学与制剂工程工信部重点实验室北京100081 清华大学化学工程系工业生物催化教育部重点实验室北京100084

熊果酸(UA)是具有多种生理及药理活性的植物来源五环三萜类羧酸,尽管在酿酒酵母中已经实现了UA的从头合成,但仍存在产量低、副产物积累、营养供给冗余等问题,无法实现工业化生产。为了提高酿酒酵母合成熊果酸的能力,通过多种方法优化了U... 详细信息

熊果酸(UA)是具有多种生理及药理活性的植物来源五环三萜类羧酸,尽管在酿酒酵母中已经实现了UA的从头合成,但仍存在产量低、副产物积累、营养供给冗余等问题,无法实现工业化生产。为了提高酿酒酵母合成熊果酸的能力,通过多种方法优化了UA合成途径中异源CYP450酶的表达。探究了位置效应对CYP450基因表达的影响,初步筛选到CYP450的基因组最佳整合位点(HO位点),通过单独增加CYP450的拷贝数或同时增加CYP450及CPR的拷贝数,确定了同时存在3个CYP450和CPR拷贝时CYP450酶具有最佳催化活性,进行培养基优化后UA摇瓶产量达到(266.54±6.50)mg/L,最终在5 L发酵罐进行放大培养UA产量达到(2825.58±36.26)mg/L。本研究可为在酿酒酵母中通过表达优化策略调控其他三萜类化合物的合成提供参考。

关键词：位置效应熊果酸酿酒酵母代谢发酵合成生物学

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视觉感知功能化有机光电器件研究进展

中国科学：化学 2024年第4期54卷 537-551页

作者：葛宇涛王薇贺紫晗刘力瑶张凤娇狄重安北京分子科学国家实验室中国科学院有机固体重点实验室中国科学院化学研究所北京100190 中国科学院大学化学科学学院北京100049 美国斯坦福大学化学工程系斯坦福94305

视觉感知是人与自然界最为重要的交互方式之一,提供了人体80%以上的外部环境信息.基于此,视觉仿生成为智能感知材料与器件研究中的前沿方向.过去30年,基于有机半导体的光电传感与感知器件历经多代发展,创新了光刺激(强度、色度等)的高... 详细信息

视觉感知是人与自然界最为重要的交互方式之一,提供了人体80%以上的外部环境信息.基于此,视觉仿生成为智能感知材料与器件研究中的前沿方向.过去30年,基于有机半导体的光电传感与感知器件历经多代发展,创新了光刺激(强度、色度等)的高灵敏度和选择性传感检测,并拓展了复杂的类生物视觉信号识别、学习与处理功能,已经成为新兴的跨学科领域.本文从单元光敏感的有机光电器件和多功能集成,介绍面向视觉感知功能化的有机光探测器、有机光电突触和有机适应型器件的构建策略和研究进展,并从柔性矩阵化和功能集成的视觉信号成像、学习与编码概述了新一代有机智能感知电子器件的仿生应用探索.

关键词：视觉感知视觉仿生有机光电器件有机半导体

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稀土高熵氧化物用于能源和环境催化

Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 54-70页

作者：李雨鸥王克王笑妹王子健徐晶赵梦汪啸宋术岩张洪杰中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室吉林长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程系安徽合肥230026 清华大学化学系北京100084

随着工业技术的快速发展,能源短缺与环境污染问题日益凸显,对人类生活和社会经济发展造成了严重影响.在这一背景下,加速能源系统转型、积极开发与利用可再生能源变得至关重要,成为当前研究领域的热点.同时,消除环境中的有毒有害物质也... 详细信息

随着工业技术的快速发展,能源短缺与环境污染问题日益凸显,对人类生活和社会经济发展造成了严重影响.在这一背景下,加速能源系统转型、积极开发与利用可再生能源变得至关重要,成为当前研究领域的热点.同时,消除环境中的有毒有害物质也具有较高的研究价值,对维护生态平衡和人类健康具有重要意义.催化技术因在去除污染物和能源转换方面具有巨大的应用潜力而备受关注.其中,高熵氧化物因其具有多样可调的晶体结构和丰富的表面活性位点,展现出较好的催化性能,从而备受研究者关注.此外,稀土元素因以其相近的离子半径、独特的电子轨道和可变的氧化态,常被用作高熵氧化物的组成元素.通过引入稀土元素,可以有效改善高熵氧化物的结构和性能.近年来,稀土高熵氧化物在催化应用中取得较多的研究成果,然而却缺少对该方面工作系统全面的综述.本文旨在系统总结稀土高熵氧化物的结构特点、合成方法及其在催化领域的应用,以期为该领域的进一步发展提供有益的参考.本文从结构、合成及应用等方面,对稀土高熵氧化物在催化领域的研究进展进行了总结.首先,详细介绍了钙钛矿型、萤石型和烧绿石型三种类型稀土高熵氧化物的结构特征,并探讨了结构对催化反应过程的重要影响.研究表明,多组分的高熵效应保证了单相固溶体的形成和高温下的催化稳定性,而晶格畸变效应则促进了氧空位等活性位点的形成,进而提升了催化活性.复杂多变的晶体结构导致了离子扩散延迟,这也使得高熵材料在催化过程中具有优异稳定性.此外,揭示了多种元素间的协同作用对催化性能的提升作用.值得一提的是,非等摩尔金属成分也可形成高熵氧化物,为稀土高熵氧化物研究开辟了新的方向.其次,讨论了稀土高熵氧化物的合成方法,主要包括固相反应合成法、喷雾热解法、化学共沉淀法和溶液燃烧法,合成方法的选择和优化对于建立高熵系统至关重要.目前,众多简单快速的合成方法已取代耗时耗力的合成过程,为稀土高熵氧化物的制备提供了便利.最后,重点概述了稀土高熵氧化物在电催化、热催化和光催化中的应用进展,并详细介绍了多元素可调材料对反应活性的影响.同时,指出了稀土高熵氧化物未来发展所面临的挑战,并提出了相应的应对策略,以期为高熵系统的理论研究提供有力支撑.综上,稀土高熵氧化物因其复杂结构而展现出丰富的潜在催化反应性能,具有巨大的应用潜力.未来研究可以加强开发设计、精准调控结构以及深入分析反应机理,从而提升高熵氧化物的催化性能.希望本文能够为稀土高熵氧化物催化体系研究提供有益的参考.

关键词：稀土高熵氧化物催化单相结构合成

双离子电池中阴离子可逆体系设计与正极材料研究进展

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材料导报 2024年第2期38卷 19-31页

作者：帕提曼·阿不都何一涛白翔伊尔夏提·地里夏提罗新泽何晓燕闫秀玲李海金伊犁师范大学化学与环境科学学院污染物化学与环境治理重点实验室新疆伊宁835000 安徽工业大学能源与环境学院能源与动力工程系安徽马鞍山243002

双离子电池(DIBs)基于在充电/放电过程中将阳离子和阴离子分别储存在正极和负极的工作机制,具有工作电压高、成本低和安全性出色等优点,在高效储能方面比锂离子电池更受关注。本文系统全面地综述了DIBs的基本储能原理及阴离子可逆体系... 详细信息

双离子电池(DIBs)基于在充电/放电过程中将阳离子和阴离子分别储存在正极和负极的工作机制,具有工作电压高、成本低和安全性出色等优点,在高效储能方面比锂离子电池更受关注。本文系统全面地综述了DIBs的基本储能原理及阴离子可逆体系理论基础,并回顾了当前DIBs最新进展。以非水系和水系双离子电池为切入点,详细介绍了DIBs正极上阴离子可逆电对设计种类,以及石墨、有机和金属层状正极材料分类及目前的研究进展。此外,还提出了一些策略和展望,希望促进DIBs未来在基础研究和产业化上的进一步发展。

关键词：双离子电池正极材料阴离子可逆体系

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多工况下油罐车罐体的轻量化设计

北京理工大学学报 2018年第A1期38卷 15-19页

作者：李雪瑞段书用刘桂荣河北工业大学机械工程学院天津300131 辛辛那提大学航空工程和机械工程系美国辛辛那提45221

油罐车罐体约占整车质量的12%~24%,对其进行轻量化设计对降低发动机油耗、提高油罐车的操控稳定性等至关重要.然而,金属罐体结构已趋成熟,基于通用金属材料性能及其对应结构层面上的优化已难以满足当前高性能轻量化油罐车的需求.考虑到... 详细信息

油罐车罐体约占整车质量的12%~24%,对其进行轻量化设计对降低发动机油耗、提高油罐车的操控稳定性等至关重要.然而,金属罐体结构已趋成熟,基于通用金属材料性能及其对应结构层面上的优化已难以满足当前高性能轻量化油罐车的需求.考虑到油罐车多工况工作条件,以及复合材料优异的力学性能和可设计性强的特性,构建了一种新型轻质复合材料罐体结构.基于参数化建模方法构建罐体的三维模型,并通过数值模拟方法详细研究罐体在静态和动态条件下的应力分布情况.通过模态分析来确定罐体的主要基本阶的固有频率和相应振型,为发动机选型提供参考依据.结果表明,在满足多工况性能要求的前提下,复合材料模型质量比钢材降低了64.1%,比铝材降低了19.8%.

关键词：油罐车罐体复合材料结构轻量化多工况模态响应

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钒技术在难减排行业和能源转型中的作用评估

钢铁钒钛 2024年第4期45卷 84-94页

作者： David ASantos Manish KDixit Pranav Pradeep Kumar Sarbajit Banerjee 德克萨斯农工大学化学系德克萨斯农工大学材料科学和工程系德克萨斯农工大学建筑科学系德克萨斯农工大学土木与环境工程学院

重工业的减碳和可再生能源技术的出现皆与获得矿物资源有着密不可分的联系。因此，迫切需要对关键元素在减少温室气体排放方面的作用进行基准评估。考察了钒作为微合金元素在建筑碳减排以及作为电网储能用液流电池的主要成分在能源转型... 详细信息

重工业的减碳和可再生能源技术的出现皆与获得矿物资源有着密不可分的联系。因此，迫切需要对关键元素在减少温室气体排放方面的作用进行基准评估。考察了钒作为微合金元素在建筑碳减排以及作为电网储能用液流电池的主要成分在能源转型中的作用。研究结果表明，钒可使每年减少总计1.85亿t碳排放。其中，中国和欧盟的减排幅度分别为各自排放量的1.15%和0.18%。研究结果强调了关键金属在发展低碳基础设施中的作用，同时指出了进行全面评估并施加政策干预减轻供应链风险的必要性。

关键词：钒微合金化液流电池碳减排

ZrO_2和Al_2O_3支撑的MFI型沸石分子筛膜:支撑体材料对膜性能的影响

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高校化学工程学报 2002年第6期16卷 650-654页

作者：潘铭董军航林跃生辛辛那提大学化工系

采用水热合成法,以纯SiO2为源物质,在介孔Y2O3掺杂的ZrO2(YZ)及大孔a-Al2O3支撑体上制备出高质量的MFI型沸石分子筛膜。通过H2/n-C4H10气体混合物的渗透分离和p-xylene的蒸发研究了不同支撑体上MFI型沸石分子筛膜分离性能。在较低温度范... 详细信息

采用水热合成法,以纯SiO2为源物质,在介孔Y2O3掺杂的ZrO2(YZ)及大孔a-Al2O3支撑体上制备出高质量的MFI型沸石分子筛膜。通过H2/n-C4H10气体混合物的渗透分离和p-xylene的蒸发研究了不同支撑体上MFI型沸石分子筛膜分离性能。在较低温度范围,YZ支撑的MFI型沸石分子筛膜中n-C4H10的渗透率比Al2O3支撑的膜高很多。最大n-C4H10与H2的分离率达到500。Al2O3支撑的膜中p-xylene的蒸发流量随时间下降很快,而YZ支撑的膜中的蒸发流量则变化缓慢。用XRD对膜的晶体结构进行分析,通过多种温度下热处理不同支撑体上的膜样品研究了其热稳定性与支撑体材料的关系。YZ支撑的MFI型沸石分子筛膜的MFI 结构在1000C 后仍能保持,而Al2O3支撑的膜950C 时已完全转变为石英相。研究结果表明,YZ支撑的MFI型沸石分子筛膜比Al2O3支撑的膜表现出更好的厌水性,热稳定性以及抗阻塞性。

关键词： ZrO2 Al2O3 MFI型沸石分子筛膜支撑体材料膜性能气体分离渗透蒸发热稳定性膜分离氧化锆氧化铝