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碰撞激活诱导的双势阱势能面可以实现9-甲基-8-氧鸟嘌呤-9-甲基腺嘌呤碱基对阳离子自由基的质子转移

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 330-340,I0022-I0039,I0104页

作者： May Myat Moe 刘剑波美国纽约城市大学皇后学院化学与生物化学系纽约11367 美国纽约城市大学研究生院纽约10016

8-氧鸟嘌呤(OG)是最常见的核碱基氧化损伤,它在复制过程中可以用Hoogsteen的模式与腺嘌呤(A)错误配对.0G.A碱基对不仅可以诱发G·C→T·A的颠换突变,而且由于OG的电离势和氧化电位低于天然DNA碱基更容易受到电离辐射和单电子氧化的影响... 详细信息

8-氧鸟嘌呤(OG)是最常见的核碱基氧化损伤,它在复制过程中可以用Hoogsteen的模式与腺嘌呤(A)错误配对.0G.A碱基对不仅可以诱发G·C→T·A的颠换突变,而且由于OG的电离势和氧化电位低于天然DNA碱基更容易受到电离辐射和单电子氧化的影响,本文报道了[9MOG·9MA]^(·+)碱華对阳离子自由基的形成.和碰撞诱导解离,该碱基对利用9-甲基8-氧鸟嘌呤(9MOG)和9-甲基腺嘌呤(9MA)模拟相对应的核苷酸.实验通过电喷雾产生Cu(Ⅱ)碱基复合物继之以氧化分离产生[9MOG·9MA]^(·+),并使用导向离子束串级质谱仪检测[9MOG·9MA]^(·+)的碰撞诱导解离、通过测量在不同碰撞能量下的解离产物和反应截面,可以得出[9MOG-H]+[9MA+H]^(+)(主要解离通道)和9MOG^(·+)+9MA(次要通道)的0 K解离阈能分别为1.8和1.65 eV.使用密度泛函理论对[9MOG·9MA]^(·+)的结构计算发现其所有重要构象都发生了质子转移生成[9MOG-H]^(·)·[9MA+H]^(+).另一方面,9MOG^(·+)+9MA的解离通道却需要9MOG^(·+)9MA作为中间体.看似矛盾的结果可以用碰撞活化后反应势能面上出现的双重势阱和由此触发的激发态质子转移平衡([9MOG-H]^(·)·[9MA+H]^(+))^(*)→←(9MOG6(·+)·9MA)^(*)来解释.本文实验和理论研究揭示了这种生物学上重要的非规范碱基对如何在氧化和电离损伤时发生解离.

关键词：碱基对阳离子自由基碰撞诱导解离碱基对内质子转移反应势能面电喷雾电离质谱导向离子束散射

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人类学关于“礼物”和“交换”的解读

青海民族研究 2024年第2期35卷 118-126页

作者：威尔克克里格特马建福(编译) 刘春燕(编译) 美国印第安纳大学美国肯塔基大学北方民族大学宁夏银川 750021

礼物赠送是一种窥视多重人性的行为,因为礼物可以同时被理解为理性交换、建立关系的方式以及道德观念和文化意义的表达。西方经济学家完全专注于货币交换研究,所以倾向于将礼物馈赠排除在人类文化的分析之外,只将礼物视为一种纯粹的经... 详细信息

礼物赠送是一种窥视多重人性的行为,因为礼物可以同时被理解为理性交换、建立关系的方式以及道德观念和文化意义的表达。西方经济学家完全专注于货币交换研究,所以倾向于将礼物馈赠排除在人类文化的分析之外,只将礼物视为一种纯粹的经济现象而已。然而,在人类学的研究中,经济活动不仅仅是货币,还包括礼物赠送方式。特别是通过节日期间的礼物馈赠在消费社会中所扮演的角色,就能发现消费社会中赠礼仪式其实是经济上独立和成功的表现。礼物是友好来往的基础,能模糊彼此的界限。正因为经济学家忽略了这些重要部分,所以人类学家才更有必要对其加以研究。

关键词：礼物交换互惠人类学解读

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2-甲基烯丙基的紫外光解离

Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 255-263,I0102页

作者： Lucas Michael 覃院陈旻孙格张劲松夏威夷大学马诺阿分校化学系檀香山HI96822 美国加州大学河滨分校化学系河滨市92521 中国科学技术大学化学与材料科学学院化学物理系合肥230026 中国科学院大连化学物理研究所大连116023

本文利用高里德堡态氢原子飞行时间探测技术,研究了2-甲基烯丙基自由基的3p里德堡态在解离光波长范围226~244 nm下的光解离动力学过程.2-甲基烯丙基自由基由3-氯-2-甲基-1-丙烯前体在193nm光解作用下产生.在226~244nm区间内,氢原子光解... 详细信息

本文利用高里德堡态氢原子飞行时间探测技术,研究了2-甲基烯丙基自由基的3p里德堡态在解离光波长范围226~244 nm下的光解离动力学过程.2-甲基烯丙基自由基由3-氯-2-甲基-1-丙烯前体在193nm光解作用下产生.在226~244nm区间内,氢原子光解碎片谱随着波长的减小而信号强度增加。氢原子产物的飞行时间谱呈现双模结构.主要产物通道(占比~98%)的平动能峰值在~7kcal/mol,在226~244nm范围内氢原子和对应解离碎片平动能平均值为总过剩能量的(fT)~0.18,并且解离产物角分布呈各向同性.这些低平动能,角分布各向同性的产物来自经由电子激发态内转换形成的高度振动激发的热2-甲基烯丙基的统计单分子分解过程,其形成亚甲基环丙烷+氢原子,次要产物通道(占~2%)具有较大的平动能,峰值约为50kcal/mol,(fT)≈0.63且产物呈各向异性角分布(β≈-0.2).这些高平动能、各向异性的产物是非统计性的,推测是通过3p里德堡态或基态的排斥势能面部分直接失去一个氢原子生成1,3-丁二烯十氢原子.

关键词：紫外光解离甲基烯丙基自由基

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PDE4B专一性抑制剂选择性的起源

中南民族大学学报（自然科学版） 2024年第5期43卷 577-584页

作者：王永强王小宁赵新筠陈喜湛昌国中南民族大学化学与材料科学学院武汉430074 肯塔基大学药学院肯塔基州列克星敦40536美国

采用分子动力学模拟和结合自由能计算研究了PDE4B抑制剂选择性的起源.首先,探索了模拟时间、溶质介电常数、配体的电荷方案和结合自由能的计算方法对结合自由能预测值准确度的影响,确定最佳模拟条件为:模拟时间40~50 ns,溶质介电常数ε... 详细信息

采用分子动力学模拟和结合自由能计算研究了PDE4B抑制剂选择性的起源.首先,探索了模拟时间、溶质介电常数、配体的电荷方案和结合自由能的计算方法对结合自由能预测值准确度的影响,确定最佳模拟条件为:模拟时间40~50 ns,溶质介电常数ε=2,采用MM/GBSA方法以及RESP配体电荷计算方案.接着,通过能量分解分析了抑制剂A33与PDE4B/PDE4D的相互作用,发现PDE4B酶上的Ile410、Gln443、Phe446和Phe506对抑制剂的选择性识别贡献较大.最后,通过位点突变方法探索了PDE4B的CR3螺旋上的Leu502残基对A33选择性所起的作用.当前的工作为设计高活性、高选择性的PDE4B抑制剂提供了有价值的结构与活性关系信息.

关键词：磷酸二酯酶4B抑制剂分子动力学模拟结合自由能计算能量分解 PDE4B/PDE4D选择性

集成有CNTs和Ni-Ni(OH)_(2)异质结构的电解析氢自支撑薄膜催化剂

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 287-295页

作者：赵万成马加朋田栋康宝涛夏方诠成婧吴亚军王梦遥武刚济南大学化学化工学院山东济南250022 纽约州立大学布法罗分校化学与生物工程系纽约美国

氢气是一种重要的能量储存载体.通过电解水析氢的方式,可以将其他可再生能源转化为电能,并以化学能的形式储存于氢气中.为了提高电解析氢过程的能量转化效率、降低能耗,需要高活性的析氢催化剂.这些催化剂不仅应具有巨大的比表面积,还... 详细信息

氢气是一种重要的能量储存载体.通过电解水析氢的方式,可以将其他可再生能源转化为电能,并以化学能的形式储存于氢气中.为了提高电解析氢过程的能量转化效率、降低能耗,需要高活性的析氢催化剂.这些催化剂不仅应具有巨大的比表面积,还应具备适中的氢吸附能和较强的解离水的能力.铂基催化剂在电解析氢方面展现出了显著的优势,而同族的镍基催化剂因其高性价比而备受关注.然而,在电解析氢过程中,镍基催化剂存在氢吸附强度高和解离水能力弱两个重要缺陷,这导致析氢过程动力学不理想.因此,本文的研究思路是探索如何在镍基催化剂中引入功能性组分,以平衡氢吸附能和催化水解离的能力,从而实现析氢性能的提升.研究表明,碳纳米管(CNTs)可以改善催化剂的电解析氢性能,而Ni(OH)_(2)则可以提升催化剂解离水的能力.因此,本文采用复合电沉积法制得CNTs-Ni薄膜,并通过原位氧化在其表面形成Ni-Ni(OH)_(2)异质结构,构建了包含CNTs和Ni-Ni(OH)_(2)两种功能组分的CNTs-Ni-Ni(OH)_(2)薄膜.该薄膜展现出与Pt/C相当的析氢活性和更出色的稳定性.微观形貌分析显示,CNTs的引入使CNTs-Ni薄膜具有复杂的三维结构,镍以高度褶皱的微球形态均匀负载在CNTs表面,形成巨大的比表面积.电化学测试和模拟计算结果证实,CNTs-Ni薄膜的析氢活性较纯镍有显著提高,这归因于其巨大的电化学活性面积以及CNTs对析氢过程动力学的积极影响.当优化沉积时间和CNTs表面镍的负载量时,CNTs-Ni薄膜的电化学活性面积和析氢活性均得到显著提升.进一步氧化处理后,通过X射线光电子能谱和X射线衍射等测试手段证实了Ni-Ni(OH)_(2)异质结构的形成,并观察到电化学活性面积的增大和析氢活性的改善.此外,深入研究发现,随着氧化时间的延长,单位电化学活性面积上的析氢活性出现下降.结合析氢过程的背景电流分析推测,在析氢过程中CNTs-Ni-Ni(OH)_(2)表面发生氢氧化镍的还原,重新生成的镍活性位点对提升析氢过程动力学起到关键作用.但过长的氧化时间可能会破坏镍活性位点的再生.基于此理论构建的计算模型验证了CNTs和异质结构对析氢活性的协同增强作用,使氢的吸附自由能达到理想值,理论上氢在复合薄膜表面的析出过电位接近于0 V.因此,在碱性溶液中,集成有CNTs和Ni-Ni(OH)_(2)异质结构的CNTs-Ni-Ni(OH)_(2)析氢催化剂表现出优异的性能,其氢气起始析出电位为0 V,当阴极电流密度分别为10和50 mA/cm^(2)时,析氢过电位也仅为65和109 mV.综上所述,本文通过复合电沉积和原位氧化的方式获得了CNTs-Ni-Ni(OH)_(2)自支撑析氢催化剂,不仅体现出明显的几何效应,而且也对析氢过程的动力学产生了积极影响.这种整合多种功能性组分的方式,为未来设计和制备高活性、高性价比的电解析氢材料提供了新的思路.

关键词： Ni-Ni(OH)_(2)异质结构电解催化剂析氢反应碳纳米管吸附自由能

附着生物汞甲基化及其对水环境甲基汞归趋的影响

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化学进展 2024年第5期36卷 771-782页

作者：陈哲向玉萍阴永光刘艳伟陈路锋梁勇王定勇蔡勇江汉大学环境与健康学院武汉430056 中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室北京100085 中国科学院生态环境研究中心环境纳米技术与健康效应实验室北京100085 西南大学资源环境学院重庆400715 美国佛罗里达国际大学化学与生物化学系迈阿密33199

汞是一种重要的全球性污染物。水环境是汞重要的汇,也是汞甲基化和生物累积最重要的场所。作为最重要的初级生产者之一,附着生物广泛存在于湖泊、湿地、溪流等水环境中。相较于底泥和水柱,附着生物具有增强的汞甲基化潜势,是水环境中甲... 详细信息

汞是一种重要的全球性污染物。水环境是汞重要的汇,也是汞甲基化和生物累积最重要的场所。作为最重要的初级生产者之一,附着生物广泛存在于湖泊、湿地、溪流等水环境中。相较于底泥和水柱,附着生物具有增强的汞甲基化潜势,是水环境中甲基汞的重要来源以及汞进入食物链的关键途经。附着生物具有多层次的微生物结构及功能复杂性,不同物种间的相互作用使其内部具有明显的氧化还原梯度,形成有利于汞甲基化的缺氧微环境。一方面,附着生物中的藻类和细菌可从周围水体中富集无机汞,为汞甲基化提供充足的底物。另一方面,附着生物中富含多种藻类、细菌等的代谢分泌物,其官能团(如巯基)可调控无机汞的赋存形态并增强其生物有效性。另外,不同微生物之间的代谢物共享可增强汞甲基化细菌的丰度和代谢活性,从而促进甲基汞的生成。附着生物中汞甲基化机制及生物累积的研究可为深入理解水环境中甲基汞的来源及归趋,准确评估汞污染与环境风险提供科学依据与数据支持。

关键词：汞甲基汞附着生物富集甲基化食物链

资本大劫掠:美国工人阶级面临日益严重的剥削和洗劫

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国外理论动态 2024年第3期 115-125页

作者：弗雷德·马格多夫约翰·贝拉米·福斯特李帅(译) 李芳(译) 美国佛蒙特大学植物与土壤科学系美国俄勒冈大学社会学系云南大学马克思主义学院

当前,美国工人阶级正在被资本大肆劫掠,工人除了被资本家直接剥削外,还遭受着隐蔽剥削。资本家不断将工人创造的剩余价值收入囊中,这给工人阶级带来了灾难性后果。文章聚焦劳动力剥削的新变化和新特征,从垄断资本的视角分析当代资本主... 详细信息

当前,美国工人阶级正在被资本大肆劫掠,工人除了被资本家直接剥削外,还遭受着隐蔽剥削。资本家不断将工人创造的剩余价值收入囊中,这给工人阶级带来了灾难性后果。文章聚焦劳动力剥削的新变化和新特征,从垄断资本的视角分析当代资本主义存在的结构性危机,并以此为线索叙述了新自由主义的转向,以及新自由主义对工会的攻击和对工人阶级的全面掠夺。对此,美国工人阶级应该组织起来,开展新的工会斗争予以反击。只有发起像1930年代那种自下而上的大规模起义,才能凝聚起强大的工人力量,创造一个更加公平和公正的社会。

关键词：资本主义危机美国工人阶级剥削新自由主义劳工运动

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现代语境中的传统功夫论

广东社会科学 2024年第3期 63-65页

作者：倪培民美国格兰谷州立大学哲学系

“为往圣继绝学”一直是儒家知识人自觉担负的历史文化使命。作为传统文化的核心组分之一,儒家功夫论所探求的是如何通过种种身心修炼,以提升个人的精神境界,进而惠及他人、社会乃至与整个宇宙和谐共生。这一学说在以孔、孟、荀为代表... 详细信息

“为往圣继绝学”一直是儒家知识人自觉担负的历史文化使命。作为传统文化的核心组分之一,儒家功夫论所探求的是如何通过种种身心修炼,以提升个人的精神境界,进而惠及他人、社会乃至与整个宇宙和谐共生。这一学说在以孔、孟、荀为代表人物的先秦儒学中已基本形成,在程、朱、陆、王为代表人物的宋明理学中更是后出转精、洋洋大观。历史地看,此种以心灵转化为特征的功夫传统,不仅是历代儒者念兹在兹的“圣学血脉”,也构成了中华民族追求自身完善的精神动力。然而,百年中国,沧桑巨变,在西方现代、后现代文明的卷裹力量下,现代人已总体上失去了那种成圣成贤的特定历史语境,不仅面临着价值多元化乃至意义虚无等所带来的诸多内心困苦,日新月异的现代科技尤其加剧了人们的“节日感”与“末日感”,传统功夫面临着被“解构”的危险。当无处不在的摄像头可以预防打击犯罪,当用以意念控制的电子芯片可以植入人脑,当人类增强技术不断取得新突破,那么,历代圣贤苦苦构建的“慎独”“致良知”等心灵转化功夫,又究竟价值何在,优胜何在?我们又将如何重新审视这一功夫传统的返本与开新?怀揣着种种困惑和忧患意识,本刊特别邀请在此领域有长期研究的美国格兰谷州立大学哲学系倪培民教授、台湾清华大学哲学研究所杨儒宾教授、中山大学哲学系陈立胜教授、中国社会科学院大学哲学院王正教授从文化传承的角度,就儒家传统功夫论的历史演变、内涵特色和当代价值,在当今面临的挑战与契机,以及如何实现这一传统学说的创造性转化与创新性发展等话题,分享他们的认识与思考。

关键词：价值多元化中国社会科学院创造性转化打击犯罪台湾清华大学现代语境电子芯片创新性发展

二手服装的社会生命史——中肯之间的跨国二手服装贸易网络

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开放时代 2024年第3期 200-212,M0008,M0009页

作者：麻博洋美国杜克大学文化人类学系

基于对中国与肯尼亚之间二手服装贸易的田野调查,本文从“物的社会生命史”这一角度详细阐述了来自中国的二手服装如何从无价值的“物”转变为肯尼亚市场中的高价值商品。二手服装在贸易网络中的流动,不仅仅被简单的供需关系推动,相反,... 详细信息

基于对中国与肯尼亚之间二手服装贸易的田野调查,本文从“物的社会生命史”这一角度详细阐述了来自中国的二手服装如何从无价值的“物”转变为肯尼亚市场中的高价值商品。二手服装在贸易网络中的流动,不仅仅被简单的供需关系推动,相反,在商品化的过程中,其本身的属性与价值也不断被不同的价值观、商业逻辑和社会文化所评估、定义与改变。除此之外,二手服装再商品化的过程也是其在地化的过程。肯尼亚等非洲国家并非被动接受来自外国的二手服装,相反,当地社会与居民会根据自身的文化与经济结构不断塑造二手服装的消费文化与市场模式。来自非洲的本土知识与价值体系深刻影响着跨国二手服装贸易的形态,因此,中国的二手服装在肯尼亚市场不仅是一种舶来的消费品,还深刻嵌入当地的社会经济与文化生产,为当地居民在经济与文化生活上提供了更多的选择。

关键词：中非关系跨国商品流动物的社会生命史二手服装