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三氧化钨催化糖分子选择裂解新机理及其对生物质利用的重要意义

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第3期46卷 1-3页

作者： Johannes A.Lercher 德国慕尼黑工业大学德国加兴美国西北太平洋国家实验室美国里奇兰

糖类化合物催化转化合成燃料和化学品为现有化石路线提供了可行的替代方案.碳化钨、氧化钨和钨酸等钨基催化剂具有催化糖分子碳-碳键选择性断裂生成乙二醇、丙二醇等C_(2,3)产物的独特性能.然而,对该催化反应的机理还一直缺乏明确的认识... 详细信息

糖类化合物催化转化合成燃料和化学品为现有化石路线提供了可行的替代方案.碳化钨、氧化钨和钨酸等钨基催化剂具有催化糖分子碳-碳键选择性断裂生成乙二醇、丙二醇等C_(2,3)产物的独特性能.然而,对该催化反应的机理还一直缺乏明确的认识.最近北京大学刘海超团队报道,糖分子的羰基、α-和β-羟基与三氧化钨(WO_(3))表面的两个邻近钨原子(W-O-W结构)配位,形成一种双钨三齿螯合物;该螯合物作为反应的关键中间体,引发羰基β-位的碳-碳键断裂,从而实现糖分子的选择裂解.该新反应机理不仅为糖化学提供了新的认识,而且为糖基生物质提供了一个经乙醇醛、甘油醛等C_(2,3)中间体转化为化学品的有效策略.固体核磁表征结果表明,吸附到WO_(3)表面的^(13)Cc标记葡萄糖的C1、C2和C3三个碳原子与表面钨原子形成了C-O-W键,从而在去屏蔽作用下化学位移向低场移动,说明糖分子需要羰基以及α-和β-羟基三个官能团共同参与才具有反应活性.催化反应结果表明,含有W-O-W结构的钨基化合物均表现出催化糖分子裂解生成C_(2,3)产物的活性,例如:仲钨酸铵、磷钨酸盐和钨青铜等均相、多相催化剂都能有效地将葡萄糖转化为乙二醇.通过理论计算分别模拟L-苏阿糖和2-脱氧-L-苏阿糖在WO_(3)(001)晶面上的反应过程,发现前者形成的L-苏阿糖-三氧化钨三齿螯合物,在后续碳-碳键选择性断裂生成一分子乙醇醛和一分子表面结合的乙烯二醇中间物种过程中,只有-0.01 eV的能量变化以及0.53 eV的能垒;而2-脱氧-L-苏阿糖则不同,由于缺乏α-羟基,后续碳-碳键断裂过程中需要吸收0.20 eV的能量和克服0.62 eV的能垒.计算结果进一步证明了糖-三氧化钨三齿螯合物中间体和糖分子α-羟基在反应中发挥了至关重要的作用.刘海超团队这项开拓性的工作揭示了三氧化钨催化糖分子碳-碳键选择性断裂的新机理,扩展了教科书中对经典逆羟醛缩合反应机理的描述.在该机理指导下,来源多样、纯度不同和结构各异的糖类化合物均能够在钨基催化剂作用下经乙醇醛和甘油醛等C_(2,3)中间体转化为化学品,从而为糖基生物质高效利用提供了具有实用意义的新策略.这正如现代石油化工所普遍采用的方法,首先将石油原料经过催化裂化或水汽裂解转化为乙烯、丙烯等C_(2,3)中间体,然后进一步转化为下游丰富的化学品.因此,该项研究工作对于纤维素、半纤维素等糖基生物质的高效转化利用具有重要意义.

关键词：生物质糖三氧化钨碳–碳键断裂非经典逆羟醛缩合反应机理

夏季欧亚中高纬大气ISO与欧洲阻塞频率的联系及其对极端高温事件的协同作用

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大气科学 2024年第3期48卷 1043-1058页

作者：温昕晟杨双艳高铭祥李天明南京信息工程大学气象灾害教育部重点实验室/气象灾害预报预警与评估协同创新中心/气候与环境变化国际合作联合实验室南京210044 广州市气象台广州511430 夏威夷大学马诺阿分校大气科学学院国际太平洋研究中心美国夏威夷968226 宁夏气象台银川750002

本文利用1979~2018年NCEP逐日再分析资料,探讨了夏季欧亚中高纬地区10~30天大气季节内振荡(ISO)的时空演变及其对欧洲阻塞频率的影响,并探讨了两者对欧亚极端高温发生频率的协同作用。研究表明,欧亚中高纬10~30天大气ISO表现出东传和西... 详细信息

本文利用1979~2018年NCEP逐日再分析资料,探讨了夏季欧亚中高纬地区10~30天大气季节内振荡(ISO)的时空演变及其对欧洲阻塞频率的影响,并探讨了两者对欧亚极端高温发生频率的协同作用。研究表明,欧亚中高纬10~30天大气ISO表现出东传和西传两种模态。东(西)传模态下,对流层西北—东南向倾斜的四极型(东西向分布的偶极型)准正压位势高度异常耦合温度异常同时向东南方向(向西)传播。位相合成表明,在两个模态下,中高纬低频Rossby波列在传播过程中能够显著影响欧洲阻塞的发生。东(西)传模态位相6~7(5~6)期间,欧洲阻塞发生最频繁。在东(西)传模态位相6~7(5~6)期间,欧洲西部、东欧平原、乌拉尔山以及我国东北平原(欧洲和乌拉尔山)地区分别受准正压的+-+-(+-)高度异常控制。有阻塞发生时,东传模态下,欧洲西部的正高度异常强度明显增强,乌拉尔山地区,东欧平原以及我国东北平原地区的高度异常强度均有所减弱。同时,欧洲以南出现负的高度异常;西传模态下,偶极型高度异常强度均增强,欧洲以南和我国东北平原分别出现负的和正的高度异常。可见,在两个模态阻塞频发位相下,阻塞的发生增加了欧洲和我国东北地区极端高温事件的发生频率,降低了欧洲以南和乌拉尔山地区极端高温事件的发生频率。因此,欧洲阻塞活动显著调控了欧亚中高纬地区大气ISO两个传播模态对极端高温事件的影响。

关键词：欧亚中高纬季节内振荡欧洲阻塞极端高温

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土壤盐渍化遥感研究的文献计量与可视化分析

中国农业资源与区划 2024年

作者：董彦斌潘海珠王磊唐志光宁夏大学生态环境学院西北退化生态系统恢复与重建教育部重点实验室西北土地退化与生态恢复国家重点实验室培育基地湖南科技大学地理空间信息技术国家地方联合工程实验室

[目的]土壤盐渍化是全球范围内威胁干旱半干旱地区灌溉农业可持续发展的重要问题之一。遥感技术可大范围定性和定量监测和评估土壤盐渍化，为土壤盐渍化防治和治理提供支撑。[方法]该研究采用文献计量学方法，对2000-2022年期间Web of S... 详细信息

[目的]土壤盐渍化是全球范围内威胁干旱半干旱地区灌溉农业可持续发展的重要问题之一。遥感技术可大范围定性和定量监测和评估土壤盐渍化，为土壤盐渍化防治和治理提供支撑。[方法]该研究采用文献计量学方法，对2000-2022年期间Web of Science核心合集和中国知网数据库收录的土壤盐渍化遥感监测领域相关论文的发文特征、研究热点及其演化趋势进行定量分析，并借助CiteSpace软件进行可视化。[结果]分析结果表明：（1）国内外基于遥感的土壤盐渍化监测研究总体呈上升态势，中国、美国和德国是土壤盐渍化遥感研究最活跃的国家，中国科学院是最活跃的研究机构，发文量前三的期刊为《Remote Sensing》、《Geoderma》和《International Journal of Remote Sensing》；（2）土壤盐渍化遥感监测领域与其他研究领域交叉较为广泛，涉及环境科学、遥感、水资源、电子电气工程等多领域协作，交叉融合趋势显著；（3）机器学习、气候变化、大数据遥感平台是土壤盐渍化遥感研究的热点领域，而土壤盐渍化对植被生长的影响和土壤水盐的交互效应也将成为未来土壤盐渍化遥感的重要研究内容。[结论]本研究结果展示了近20年来土壤盐渍化遥感的发展历程和研究热点，为相关研究挖掘出新研究方向提供了参考。

关键词：土壤盐渍化遥感文献计量可视化 CiteSpace

两类厄尔尼诺事件对次年山东夏季降水的影响研究

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中国海洋大学学报（自然科学版） 2024年第2期54卷 12-22页

作者：张晏铭郑小童中国海洋大学物理海洋教育部重点实验室海洋与大气学院山东青岛266100 青岛海洋科学与技术试点国家实验室山东青岛266237

厄尔尼诺(El Nino)事件可根据海温极大值中心分为东部型El Nino和中部型El Nino。本研究通过观测资料研究了1979-2020年两类El Nino事件对次年山东夏季(6-8月)季节平均和月平均降水异常的影响。结果显示,中部型El Nino次年夏季西北太平... 详细信息

厄尔尼诺(El Nino)事件可根据海温极大值中心分为东部型El Nino和中部型El Nino。本研究通过观测资料研究了1979-2020年两类El Nino事件对次年山东夏季(6-8月)季节平均和月平均降水异常的影响。结果显示,中部型El Nino次年夏季西北太平洋反气旋较气候态偏北,进而增强东亚夏季风,使得山东夏季平均降水偏多。伴随着反气旋在季节内的北移,降水正异常在晚夏(8月)最为显著,而东部型El Nino次年夏季反气旋较气候态偏南偏弱。同期日本列岛地区由于东亚-太平洋遥相关负位相的出现产生异常气旋,山东地区受气旋西侧干冷北风控制,夏季降水偏少。由于气旋强度在季节内逐渐降低,所以山东干旱在初夏(6月)最显著。这些结果可以为未来山东夏季降水季节预测提供重要参考。

关键词：中部型El Nino 东部型El Nino 西北太平洋反气旋东亚-太平洋遥相关山东夏季降水

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2023年夏季我国气候异常特征及成因分析

气象 2024年第1期50卷 115-125页

作者：支蓉高辉孙冷国家气候中心中国气象局气候研究开放实验室北京100081

2023年夏季,我国气候特征整体表现为“温高雨少”,区域性、阶段性高温、旱涝等气象灾害明显。降水的空间分布差异显著,主要多雨区位于我国北方,松花江、海河流域出现严重汛情。生成和登陆台风频数均较常年同期偏少,但北上台风却对京津... 详细信息

2023年夏季,我国气候特征整体表现为“温高雨少”,区域性、阶段性高温、旱涝等气象灾害明显。降水的空间分布差异显著,主要多雨区位于我国北方,松花江、海河流域出现严重汛情。生成和登陆台风频数均较常年同期偏少,但北上台风却对京津冀等地造成极其严重的雨涝灾害。2023年夏季我国气温为1961年以来历史次高,北方地区暖异常明显,华北、西北等地区阶段性高温热浪尤为突出。华北、东北地区降水偏多是由不同环流系统造成的。其中,华北南部降水异常偏多主要由7月底至8月初一次极为罕见的天气尺度持续性极端降水过程所致,台风杜苏芮和卡努外围环流与异常偏西、偏北的西太平洋副热带高压相配合,再加上太行山东麓的地形效应是其主要原因。盛夏东北东部异常偏南风引导的水汽输送在整个对流层都异常偏强,造成东北北部和东部降水明显偏多,这一异常环流与初夏巴伦支海海冰密集度减小及盛夏西北太平洋海温异常偏暖均有一定关联。

关键词：夏季降水高温热浪巴伦支海海冰密集度台风杜苏芮台风卡努

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考虑时间约束的近解析滑翔轨迹快速规划方法

兵工学报 2024年第7期45卷 2294-2305页

作者：王培臣闫循良南汶江李新国西北工业大学航天学院陕西省空天飞行器设计重点实验室陕西西安710072

针对时间可控再入滑翔问题,提出一种基于阻力加速度-能量剖面的轨迹快速规划方法。该方法将滑翔轨迹规划问题分为纵向轨迹规划与侧向规划。在纵向轨迹规划部分,设计基于走廊边界双参数插值的多段光滑阻力加速度剖面,并给出终端当地弹道... 详细信息

针对时间可控再入滑翔问题,提出一种基于阻力加速度-能量剖面的轨迹快速规划方法。该方法将滑翔轨迹规划问题分为纵向轨迹规划与侧向规划。在纵向轨迹规划部分,设计基于走廊边界双参数插值的多段光滑阻力加速度剖面,并给出终端当地弹道倾角约束的施加方法;重点推导考虑地球自转影响的时间、航程解析预测表达式,提升预测算法的快速性和精度,进而通过校正双剖面参数完成剖面设计,同时满足终端能量、航程、时间及当地弹道倾角约束。侧向规划则采用动态/静态航向角误差走廊方法,以实现禁飞区规避和终端航向调整;进一步引入考虑纵侧向运动耦合的目标航程及时间校正策略,完成考虑时间约束的3自由度滑翔轨迹生成。以美国通用飞行器CAV-H再入滑翔为例进行仿真,验证新方法的有效性、多任务适用性。验证结果表明:与现有时间解析预测方法相比,新的预测方法具有相当的计算效率和较高的计算精度优势;与现有基于标准剖面的方法相比,新规划方法具有较高的终端精度、计算效率以及较大的时间可调范围,亦可实现飞行能力边界的快速预示。

关键词：滑翔轨迹规划时间约束阻力加速度剖面预测校正近解析能力边界预示

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基于文献计量的放牧对草地土壤动物多样性的影响

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生态学报 2024年第14期44卷 6405-6415页

作者：孙建财刘任涛王真田颖宁夏大学林业与草业学院银川750021 宁夏大学生态环境学院银川750021 西北土地退化与生态恢复国家重点实验室培育基地银川750021 西北退化生态系统恢复与重建教育部重点实验室银川750021

放牧是草地管理和利用的主要方式,对草地生物多样性及其生态系统结构与功能产生深刻影响。土壤动物作为草地生态系统的重要组成部分,由于其生物生态学特性而使其分布受到放牧干扰的显著影响。然而,放牧如何影响土壤动物多样性尚缺乏系... 详细信息

放牧是草地管理和利用的主要方式,对草地生物多样性及其生态系统结构与功能产生深刻影响。土壤动物作为草地生态系统的重要组成部分,由于其生物生态学特性而使其分布受到放牧干扰的显著影响。然而,放牧如何影响土壤动物多样性尚缺乏系统总结与梳理。通过文献计量分析发现,关于放牧对土壤动物的影响研究论文中,美国发文最多(18.36%),其次是中国(16.39%),新西兰以12.14%的占比位居第三;国内外相关发文量经历了三个阶段:1999—2006年为起步发展阶段,2007—2013年为稳步发展阶段,2014年至今为快速发展阶段,国内外发文量分别在2021、2020年达到最高(15篇、81篇);相关论文的引用率逐年升高,2021年以3813次的引用率达到最高,说明放牧对土壤动物的影响研究引起了越来越多国内外学者的关注和重视。总结发现,放牧对土壤动物分布的影响主要以地上栖居和地下栖居土壤动物为研究对象,既包括直接作用途径,亦包括间接作用途径,而且作用方向取决于放牧强度和放牧方式。综合分析表明,以往的研究多注重于放牧对土壤动物产生的影响,忽视了放牧对土壤动物产生影响的作用途径的深入研究。根据我国草地资源分布特征及放牧对土壤动物的影响研究现状,提出未来我国在此领域研究的重点,为未来草地土壤动物多样性研究提供新思路。

关键词：放牧土壤动物草地多样性文献计量分析

氧同位素3早期以来千年尺度气候事件在日本海北部的磁学记录

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海洋学报 2024年第4期46卷 106-121页

作者：邹庆超石学法葛淑兰吴永华邹建军贺湘锋 Sergey A.Gorbarenko 刘建兴自然资源部第一海洋研究所海洋地质与成矿作用自然资源部重点实验室山东青岛266061 青岛海洋科技中心海洋地质过程与环境功能实验室山东青岛266237 南京大学地理与海洋科学学院江苏南京210023 俄罗斯科学院远东分院太平洋研究所俄罗斯符拉迪沃斯托克690041

日本海是西北太平洋最大的边缘海,长期以来普遍认为其沉积物处于强烈的还原环境中而导致相应的磁学信号非常微弱,以致常用的磁学方法在该区的应用一直受限。为深入探讨磁学指标在日本海古环境与古海洋学研究中是否有效,本文对位于研究... 详细信息

日本海是西北太平洋最大的边缘海,长期以来普遍认为其沉积物处于强烈的还原环境中而导致相应的磁学信号非常微弱,以致常用的磁学方法在该区的应用一直受限。为深入探讨磁学指标在日本海古环境与古海洋学研究中是否有效,本文对位于研究程度相对薄弱的北部一根626 cm长的柱状沉积物岩心(LV87-2-3孔,水深740 m)开展了系统的岩石磁学测试分析以及高分辨率的AMS14C测年和粒度分析。结果显示岩心系约48.3 ka BP以来的沉积记录,其55 cm以下层位的原生亚铁磁性矿物(主要为磁铁矿)已被大量还原而生成黄铁矿,导致磁性极弱。这与Dansgaard-Oeschger(D-O)旋回间冰阶水体分层加强和表层生产力提高等因素密切相关。然而,在此背景下仍存在4个以高矫顽力矿物(如赤铁矿和针铁矿)占比较高为明显特征的强磁性层位,即“硬磁异常”层;其很好地对应了海因里希(Heinrich)事件,指示了东亚冬季风(EAWM)增强和高盐度对马暖流(TWC)注入而导致的相对减弱的还原环境。上述变化在沉积物粒度上却未见清晰体现。因此,该研究不仅表明磁学参数对于指示末次冰期日本海古海洋与古环境演化的作用不容忽视,同时也为后续相关工作提供了新视角和新思路。

关键词：日本海沉积物磁性矿物岩石磁学古环境 Heinrich事件

陕西泾阳蒋刘遗址炭化植物遗存及相关问题分析

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考古与文物 2024年第1期 121-128页

作者：田多邵晶裴学松李静波西北大学中国—中亚人类与环境“一带一路”联合实验室西北大学文化遗产研究与保护技术教育部重点实验室陕西省考古研究院美国斯坦福大学东亚语言与文化系美国斯坦福大学考古中心

陕西泾阳蒋刘遗址是一处仰韶晚期聚落遗址。2021年,陕西省考古研究院对该遗址开展了抢救性发掘,出土遗物丰富,遗迹尤以袋状灰坑最为显著。本研究对该遗址植物考古浮选样品进行分类、鉴定和统计,发现炭化农作物主要以粟和黍为主,并有少... 详细信息

陕西泾阳蒋刘遗址是一处仰韶晚期聚落遗址。2021年,陕西省考古研究院对该遗址开展了抢救性发掘,出土遗物丰富,遗迹尤以袋状灰坑最为显著。本研究对该遗址植物考古浮选样品进行分类、鉴定和统计,发现炭化农作物主要以粟和黍为主,并有少量稻米,同时还有适生于湿地和盐碱地的杂草。本文分析了袋状灰坑的功能和埋藏过程,并通过伴生农田杂草遗存种类、环境状况、历史记载等方面讨论了关中地区史前时期稻米种植的可行性和局限性。

关键词：蒋刘遗址植物遗存仰韶晚期泾河流域