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柠檬酸浸渍改性H-β沸石对2-(4＇-乙基苯甲酰基)苯甲酸脱水合成2-乙基蒽醌反应的催化性能

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催化学报 2008年第8期29卷 701-704页

作者：翟玲娟刘民董香梅宋春山郭新闻大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁大连116012 宾夕法尼亚州立大学能源与地球环境工程系美国宾夕法尼亚16802

采用浸渍法制备了柠檬酸改性的H-β沸石催化剂,采用X射线衍射、X射线荧光、红外光谱、核磁共振和程序升温脱附方法对催化剂进行了表征,并考察了催化剂对2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸(EBA)脱水合成2-乙基蒽醌(EAQ)反应的催化性能.结果表明... 详细信息

采用浸渍法制备了柠檬酸改性的H-β沸石催化剂,采用X射线衍射、X射线荧光、红外光谱、核磁共振和程序升温脱附方法对催化剂进行了表征,并考察了催化剂对2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸(EBA)脱水合成2-乙基蒽醌(EAQ)反应的催化性能.结果表明,经柠檬酸改性没有破坏H-β沸石的骨架结构,但其酸量明显减少.柠檬酸浸渍改性后未经水洗的催化剂上有较多的非骨架铝及柠檬酸残留;水洗至中性的催化剂在EBA脱水合成EAQ反应中有较好的催化性能,EBA转化率可高达96.5%,EAQ选择性可高达96.0%.

关键词： H-β沸石柠檬酸浸渍 2-(4'-乙基苯甲酰基)苯甲酸脱水 2-乙基蒽醌

有机酸改性Hβ沸石催化剂上2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸脱水闭环合成2-乙基蒽醌

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催化学报 2009年第1期30卷 9-13页

采用柠檬酸等有机酸对Hβ沸石样品进行改性,研究了改性后Hβ沸石样品在2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸(BEA)脱水闭环合成2-乙基蒽醌(2-EAQ)反应中的催化性能.采用X射线衍射、X射线荧光光谱、红外光谱、核磁共振和程序升温脱附方法对催化剂... 详细信息

采用柠檬酸等有机酸对Hβ沸石样品进行改性,研究了改性后Hβ沸石样品在2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸(BEA)脱水闭环合成2-乙基蒽醌(2-EAQ)反应中的催化性能.采用X射线衍射、X射线荧光光谱、红外光谱、核磁共振和程序升温脱附方法对催化剂进行了表征.结果表明,有机酸改性没有破坏Hβ沸石样品的骨架结构,但其有序度和结晶度均有不同程度的降低,而且酸量明显减少;其中草酸改性后的催化剂脱铝严重.柠檬酸、酒石酸、苹果酸和丙二酸改性后的Hβ沸石样品在合成2-EAQ的反应中有较好的反应性能,以其为催化剂,BEA的转化率和2-EAQ的选择性均在95.0%以上.

关键词： Hβ沸石有机酸改性 2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸脱水反应 2-乙基蒽醌

改性HZSM-5催化剂上4-甲基联苯与甲醇的甲基化反应性能

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催化学报 2003年第5期24卷 333-337页

作者：郭新闻王祥生沈剑平孙路宋春山大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁大连116012 美国宾夕法尼亚州立大学能源与地球环境工程系宾夕法尼亚16802

采用浸渍法制备了一系列金属氧化物 (MgO ,CaO ,SrO ,BaO ,ZnO ,La2 O3 和CeO2 )改性的HZSM 5催化剂 ,以 4 甲基联苯与甲醇的烷基化为探针反应 ,在固定床反应器上考察了其催化性能 .结果表明 ,在MgO改性的HZSM 5催化剂上 ,目的产物 4 ,... 详细信息

采用浸渍法制备了一系列金属氧化物 (MgO ,CaO ,SrO ,BaO ,ZnO ,La2 O3 和CeO2 )改性的HZSM 5催化剂 ,以 4 甲基联苯与甲醇的烷基化为探针反应 ,在固定床反应器上考察了其催化性能 .结果表明 ,在MgO改性的HZSM 5催化剂上 ,目的产物 4 ,4′ 二甲基联苯的选择性最高 ,可达 80 % ,而在未改性的HZSM 5上仅为 13% .金属氧化物改性对 4 ,4′ 二甲基联苯的选择性均有提高 ,其大小顺序为 :MgO >SrO≈ZnO≈CaO≈La2 O3 >BaO >CeO2 .另外 ,还详细研究了MgO改性条件 (如MgO浸渍量 ,改性剂的阴离子种类 ,改性方法 )的影响 .结果表明 ,MgO浸渍量为 5 6 %时较为合适 .

关键词：改性 HZSM-5 催化剂分子筛 4-甲基联苯甲醇甲基化反应反应性能择形催化 4,4’-二甲基联苯

改性HM催化剂上2-甲基萘的择形异丙基化反应

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石油学报（石油加工） 2010年第6期26卷 871-876页

作者：赵亮刘民王祥生宋春山郭新闻大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁大连116012 宾夕法尼亚州立大学能源与地球环境工程系能源研究所美国宾夕法尼亚16802

采用等体积浸渍法制备了不同含量CeO2和MgO复合改性的HM催化剂,以2-甲基萘与异丙醇的异丙基化反应为探针,在固定床反应器上考察其催化性能。结果表明,2-甲基萘择形异丙基化反应的最佳条件是反应压力2 MPa、反应温度200℃、n(2-MN)∶n(i-... 详细信息

采用等体积浸渍法制备了不同含量CeO2和MgO复合改性的HM催化剂,以2-甲基萘与异丙醇的异丙基化反应为探针,在固定床反应器上考察其催化性能。结果表明,2-甲基萘择形异丙基化反应的最佳条件是反应压力2 MPa、反应温度200℃、n(2-MN)∶n(i-PrOH)∶n(Cyclohexane)=1∶3∶70。在质量分数20%的CeO2改性后的HM催化剂上,在上述最佳反应条件下反应8 h后,2-甲基萘的转化率为37.7%,目的产物2-甲基-6-异丙基萘(2,6-MIPN)的选择性和产率分别为83.0%和28.7%;在加入少量MgO复合改性后的HM催化剂上,2,6-MIPN的选择性达到89.5%。CeO2和MgO的复合改性使分子筛内、外表面的强酸酸量减少,抑制了非择形催化反应的发生,提高了2-甲基-6-异丙基萘的选择性。

关键词：择形催化 2-甲基萘(2-MN) 2-甲基-6-异丙基萘(2,6-MIPN) 复合改性 HM

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改性Y分子筛的吸附脱硫性能

石油学报（石油加工） 2008年第4期24卷 383-387页

作者：杨玉辉刘民宋春山郭新闻大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁大连116012 美国宾夕法尼亚州立大学能源与地球环境工程系能源研究所宾夕法尼亚16802

以离子交换法制备了不同金属阳离子(Cu2+、Ce3+)改性的NaY分子筛,采用X射线荧光光谱仪(XRF)、X射线衍射仪(XRD)等手段对其进行了表征,利用总硫仪和气相色谱-脉冲火焰光度检测器(GC-PFPD),考察了改性NaY分子筛的对含有噻吩、2-甲基噻吩... 详细信息

以离子交换法制备了不同金属阳离子(Cu2+、Ce3+)改性的NaY分子筛,采用X射线荧光光谱仪(XRF)、X射线衍射仪(XRD)等手段对其进行了表征,利用总硫仪和气相色谱-脉冲火焰光度检测器(GC-PFPD),考察了改性NaY分子筛的对含有噻吩、2-甲基噻吩、3-甲基噻吩、四氢噻吩和苯并噻吩5种有机硫化物的模型化合物的吸附脱硫效果和吸附选择性。结果表明,Cu2+交换改性的NaY分子筛具有良好的吸附脱硫性能,改性的NaY分子筛对有机硫组分的吸附选择性随该有机硫组分上硫原子电子密度的增加而增大,有机硫组分的空间位阻效应不是其在Y分子筛上吸附的决定因素。

关键词：离子交换分子筛电子密度空间位阻效应

AgY和AgMgY吸附剂吸附脱硫性能的考察

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现代化工 2011年第8期31卷 50-53页

作者：时雪梅刘民郭新闻宋春山大连理工大学化工学院催化化学与工程系精细化工国家重点实验室辽宁大连116024 美国宾夕法尼亚州立大学能源与地球环境工程系能源研究所宾夕法尼亚16802

采用液相离子交换法制备一系列AgY和AgMgY吸附剂。以噻吩的正辛烷溶液为模型化合物,在小型固定床上考察不同浓度硝酸银和硝酸镁制备的AgY单金属吸附剂和AgMgY双金属吸附剂的吸附脱硫性能。结果表明:当Ag+为0.30 mol/L、Mg2+为0.15 mol/L... 详细信息

采用液相离子交换法制备一系列AgY和AgMgY吸附剂。以噻吩的正辛烷溶液为模型化合物,在小型固定床上考察不同浓度硝酸银和硝酸镁制备的AgY单金属吸附剂和AgMgY双金属吸附剂的吸附脱硫性能。结果表明:当Ag+为0.30 mol/L、Mg2+为0.15 mol/L时,吸附剂的脱硫能力最佳。从穿透曲线可看出:每克AgY、AgMgY吸附剂的最大处理量分别为72、120mL汽油,AgMgY双金属吸附剂的脱硫性能明显好于AgY单金属吸附剂。通过X射线衍射仪(XRD)、X射线荧光光谱仪(XRF)、程序升温还原(TPR)和傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)等对吸附剂进行表征,发现Mg2+的存在(作为一种助剂)提高了吸附剂的L酸含量并使其还原性增强,更有利于吸附。经过再生后的吸附剂,其脱硫能力较新鲜吸附剂相比没有明显的下降。

关键词：噻吩 AgY AgMgY 吸附脱硫

海洋固碳研究进展—基于Citespace的可视化分析

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海洋湖沼通报（中英文） 2024年第4期46卷 135-142页

作者：张建杨卫华刘萍孙浩然崔子璇河北工程大学能源与环境工程学院河北邯郸056038 牛津布鲁克斯大学商学院英国

利用Citespace软件分别对Web of Science核心合集和CNKI数据库中搜索到的海洋固碳领域的2 496篇和135篇文献进行文献计量学可视化分析,分别从发文量、国家及地区、机构、期刊和关键词等方面分析海洋固碳领域的研究发展历程、研究热点和... 详细信息

利用Citespace软件分别对Web of Science核心合集和CNKI数据库中搜索到的海洋固碳领域的2 496篇和135篇文献进行文献计量学可视化分析,分别从发文量、国家及地区、机构、期刊和关键词等方面分析海洋固碳领域的研究发展历程、研究热点和前沿。国外发文量呈线性增长趋势,国内发文量趋势不符合线性增长;从国家及地区合作来看,德国、加拿大、澳大利亚和荷兰合作最紧密,对该领域的影响最大;从机构科研水平来看,美国机构发文量最多、影响力最大,Woods Hole Oceanog Inst(伍兹霍尔海洋研究所)在该领域影响力最强;国际主要发文期刊是Global Biogechemical Cycles(全球生物地球化学循环)、Biogeo Sciences(生物地理科学)、Geophysical Reasearch Letters(地球物理研究信),国内主要发文期刊为中国科学·地球科学、渔业科学进展、海洋科学等。国外研究热点主要集中在海洋固碳及其应对气候变化的作用研究,研究前沿为全球储存的蓝碳对气候变化的影响;国内研究热点为海洋固碳机理及海洋酸化问题的研究,研究前沿与国外大致相同。

关键词：海洋固碳文献计量学可视化分析研究热点研究前沿

4-甲基联苯与甲醇择形甲基化合成4,4'-二甲基联苯 Ⅰ.氧化镁改性的与水热处理的HZSM-5催化

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石油学报（石油加工） 2004年第1期20卷 6-11页

作者：郭新闻王祥生沈剑平孙路宋春山大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁大连116012 美国宾州大学能源与地球环境工程系美国宾夕法尼亚16802

以4 甲基联苯(4 MBP)与甲醇的烷基化为探针反应,在固定床反应器上考察了MgO改性与水热处理的HZSM 5的催化性能。结果表明,MgO改性和水热处理均可显著提高目的产物4,4' 二甲基联苯(4,4' DMBP)的选择性,在MgO改性的HZSM 5上,4,4' DMBP选... 详细信息

以4 甲基联苯(4 MBP)与甲醇的烷基化为探针反应,在固定床反应器上考察了MgO改性与水热处理的HZSM 5的催化性能。结果表明,MgO改性和水热处理均可显著提高目的产物4,4' 二甲基联苯(4,4' DMBP)的选择性,在MgO改性的HZSM 5上,4,4' DMBP选择性可达80%;在水热处理的HZSM 5上,4,4' DMBP选择性为70%;而在未改性的HZSM 5上仅为13%。水热处理HZSM 5再经HCl处理后,能改善其活性稳定性,反应1000min后4 MBP转化率仍有8%,而4,4' DMBP选择性保持在65%。TPD数据表明,MgO改性和水热处理后,催化剂的酸性均有明显的下降;但氮气低温吸附数据表明,前者的微孔比表面积减小,而后者的中孔比表面积增加。4,4' DMBP与甲醇在催化剂上的反应结果表明,MgO改性抑制了4,4' DMBP的异构化、脱烷基化及进一步烷基化反应;而经水热处理后高的选择性是来源于4,4' DMBP的异构化与脱烷基化反应受到抑制。

关键词： 4,4’-二甲基联苯 4-甲基联苯甲醇择形甲基化 HZSM-5催化剂氧化镁改性水热处理

埃达克岩与热液成矿过程中钾镁同位素分馏及其指示意义:以驱龙斑岩铜矿床为例

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地学前缘 2024年第3期31卷 150-169页

作者：字艳梅田世洪陈欣阳侯增谦杨志明龚迎莉唐清雨东华理工大学核资源与环境国家重点实验室江西南昌330013 东华理工大学地球科学学院江西南昌330013 自然资源部深地科学与探测技术实验室北京100094 华盛顿大学地球与空间科学系美国西雅图华盛顿98195 成都理工大学沉积与生物地球化学国际研究中心四川成都610059 中国地质科学院地质研究所北京100037 清华大学能源与动力工程系北京100084

为研究后碰撞埃达克质岩岩浆分异和热液过程中的钾镁同位素分馏行为及其对斑岩铜矿床岩石成因的指示意义,本文对藏南驱龙斑岩铜矿床的一套埃达克质岩石开展了钾镁同位素分析。该套岩石包括闪长质包体、花岗闪长岩和花岗斑岩,后者是超大... 详细信息

为研究后碰撞埃达克质岩岩浆分异和热液过程中的钾镁同位素分馏行为及其对斑岩铜矿床岩石成因的指示意义,本文对藏南驱龙斑岩铜矿床的一套埃达克质岩石开展了钾镁同位素分析。该套岩石包括闪长质包体、花岗闪长岩和花岗斑岩,后者是超大型斑岩铜矿床的成矿母岩。已有研究结果证实,这3套岩石很可能是由同一来源的不同程度的部分熔融和分离结晶作用形成的。研究结果表明,闪长质包体、花岗闪长岩和花岗斑岩的δ^(41)K组成分别为-0.38‰~-0.22‰、-0.43‰~-0.34‰和-0.59‰~-0.36‰。尽管3类岩石各自变化范围较小,但整体上δ^(41)K与K 2O和SiO_(2)含量呈现明显负相关趋势,表明全岩钾元素迁移和钾同位素发生了解耦,钾同位素产生了分馏。在闪长质包体花岗闪长岩演化期间,δ^(41)K与Sc和Y含量呈明显正相关关系,这指示了在该演化期间可能主要是角闪石分离结晶导致了钾同位素分馏。相比之下,花岗斑岩中具有明显的钾同位素组成变化,在花岗斑岩演化期间,δ^(41)K与Eu/Eu*和Sr含量呈正相关关系,表明在岩石演化晚期钾同位素的分馏可能主要跟斜长石分离结晶有关。然而,通过瑞利分馏模拟表明仅矿物分离结晶难以实现如此大的钾同位素分馏,花岗斑岩中的钾同位素分馏是岩浆热液共同作用的结果。值得注意的是,闪长质包体具有比地幔更重的钾同位素组成,导致这种现象的原因可能是复杂多样的:一方面,下地壳可能具有比地幔更重的钾同位素组成,岩浆混合机制下导致源区具有重钾同位素组成;另一方面,驱龙斑岩铜矿床的岩浆源区受到俯冲板片来源的富重钾流体/熔体所交代,导致其源区的钾同位素组成偏重。相比之下,这3类岩石的镁同位素组成比较类似(闪长质包体:-0.36‰~-0.19‰;花岗闪长岩:-0.28‰~-0.13‰;花岗斑岩:-0.44‰~-0.13‰),并且落在了地幔和下地壳范围内。这3类岩石的δ^(26)Mg跟MgO和SiO_(2)含量之间不存在相关性,表明埃达克质岩浆分异过程中(角闪石和黑云母)也不产生镁同位素分馏,与前人对花岗岩中镁同位素分馏行为的结论相一致。作为典型的热液型矿床,藏南驱龙斑岩铜矿床和江西德兴斑岩铜矿床在热液蚀变过程中均产生了钾镁同位素分馏。德兴斑岩铜矿床大部分蚀变岩的钾镁同位素值都高于新鲜岩浆岩,具有显著的钾镁同位素组成变化;相比之下,驱龙斑岩铜矿床埃达克质岩岩石的钾镁同位素组成大部分位于岩浆岩基线值范围内,受热液蚀变作用影响不显著。此外,驱龙斑岩铜矿床花岗斑岩中铜大量富集,岩浆热液流体出溶是导致铜大量富集的主要原因,可能至少有两种不同性质(温度、盐度)的热液流体导致花岗斑岩中钾镁同位素组成局部波动变化,这些流体不仅改变了花岗岩斑岩的钾镁同位素组成,并且从高度演化的岩浆中提取金属元素,最终导致铜成矿。

关键词：驱龙斑岩铜矿床埃达克质岩石钾镁同位素同位素分馏岩浆热液流体出溶