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激光刻蚀缺陷增强Pt/TiO光催化还原CO性能的实验研究

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西安交通大学学报 2024年

作者：张文斐张元周屈兰李娜刘东霞西安交通大学能源与动力工程学院马里兰大学化学与生物分子工程系

针对二氧化钛（TiO2）在光催化反应中光响应能力差、光生载流子易复合等问题，采用激光刻蚀方法对锐钛矿TiO2进行改性，并对其由于激光刻蚀造成的结构和性质的变化以及Pt负载后的金属-载体相互作用特征进行研究。实验结果表明：激光刻... 详细信息

针对二氧化钛（TiO2）在光催化反应中光响应能力差、光生载流子易复合等问题，采用激光刻蚀方法对锐钛矿TiO2进行改性，并对其由于激光刻蚀造成的结构和性质的变化以及Pt负载后的金属-载体相互作用特征进行研究。实验结果表明：激光刻蚀导致锐钛矿TiO2的晶粒尺寸增大，形成了金红石相，并在TiO2中产生了氧空位（Ov）和Ti3+缺陷，导致其带隙的缩小和对可见光响应的增强；与原始TiO2中存在的缺陷相比，激光刻蚀诱导的缺陷更稳定，还原性更强，以得到的缺陷型TiO2作为载体制备的缺陷型Pt/TiO2催化剂中的金属-载体相互作用也更剧烈，这使其具有更强的电子转移能力和载流子分离性能，也使其在光催化还原二氧化碳（CO2）过程中表现出极佳的反应活性和产物选择性。该研究结果可为激光刻蚀催化剂载体和催化剂在光催化中的材料特性和催化应用提供理论支持。

关键词：激光刻蚀二氧化钛载体缺陷金属-载体相互作用二氧化碳光催化

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视觉感知功能化有机光电器件研究进展

中国科学：化学 2024年第4期54卷 537-551页

作者：葛宇涛王薇贺紫晗刘力瑶张凤娇狄重安北京分子科学国家实验室中国科学院有机固体重点实验室中国科学院化学研究所北京100190 中国科学院大学化学科学学院北京100049 美国斯坦福大学化学工程系斯坦福94305

视觉感知是人与自然界最为重要的交互方式之一,提供了人体80%以上的外部环境信息.基于此,视觉仿生成为智能感知材料与器件研究中的前沿方向.过去30年,基于有机半导体的光电传感与感知器件历经多代发展,创新了光刺激(强度、色度等)的高... 详细信息

视觉感知是人与自然界最为重要的交互方式之一,提供了人体80%以上的外部环境信息.基于此,视觉仿生成为智能感知材料与器件研究中的前沿方向.过去30年,基于有机半导体的光电传感与感知器件历经多代发展,创新了光刺激(强度、色度等)的高灵敏度和选择性传感检测,并拓展了复杂的类生物视觉信号识别、学习与处理功能,已经成为新兴的跨学科领域.本文从单元光敏感的有机光电器件和多功能集成,介绍面向视觉感知功能化的有机光探测器、有机光电突触和有机适应型器件的构建策略和研究进展,并从柔性矩阵化和功能集成的视觉信号成像、学习与编码概述了新一代有机智能感知电子器件的仿生应用探索.

关键词：视觉感知视觉仿生有机光电器件有机半导体

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鼓泡塔中驻波声场调制大气泡的直接模拟

应用基础与工程科学学报 2007年第2期15卷 217-225页

作者：李彦鹏 Fan L.S. 长安大学环境科学与工程学院陕西西安710064 俄亥俄州立大学化学与分子生物工程系

采用直接数值模拟的方法,同时计算了鼓泡塔中高频驻波的生成、传播和一个直径5.55mm的大气泡与该驻波相互影响的行为.气液主流场采用考虑表面张力的粘性可压缩流体动力学基本方程和气液两相的状态方程来描述,可压缩气泡的界面行为由Leve... 详细信息

采用直接数值模拟的方法,同时计算了鼓泡塔中高频驻波的生成、传播和一个直径5.55mm的大气泡与该驻波相互影响的行为.气液主流场采用考虑表面张力的粘性可压缩流体动力学基本方程和气液两相的状态方程来描述,可压缩气泡的界面行为由Levelset方法耦合界面作用模型来处理,驻波声场通过与时间相关的传感器速度入口边界条件形成.模拟结果显示,反应器中形成了一个稳定的驻波声场;由于气泡的存在,均匀的压力场变成了轴对称分布的压力场;气泡容积以很小的振幅周期性收缩与膨胀.模拟结果还揭示了对于在驻波声场中的大尺寸气泡,Bjerknes力与浮力之比为20%—25%,与实验结果21%基本相符.

关键词：驻波声场气泡 Bjerknes力可压缩气液两相流

学界泰斗一代宗师——纪念导师刘思职教授一百二十诞辰

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中国生物化学与分子生物学报 2024年第3期40卷 399-401页

作者：顾文霞杜国光北京大学基础医学院生物化学与分子生物学系北京100083

刘思职教授1904年3月15日生于福建仙游,1925年留学美国西南大学化学系,1929年获博士学位。1930年到北平协和医学院生物化学系任讲师。刘思职教授从1942年起就职于北京大学医学院,并长期担任生化科(组、室、系)主任。今年是刘思职教授诞... 详细信息

刘思职教授1904年3月15日生于福建仙游,1925年留学美国西南大学化学系,1929年获博士学位。1930年到北平协和医学院生物化学系任讲师。刘思职教授从1942年起就职于北京大学医学院,并长期担任生化科(组、室、系)主任。今年是刘思职教授诞辰120周年,我们曾有幸从师于刘思职教授,深感他对我国生物化学学科发展中的重要贡献,他严谨的治学精神和科学思想对我们此后科研教学工作都产生了及其积极的影响。

关键词：博士学位科研教学学界泰斗留学美国一代宗师治学精神北京大学福建仙游

力-化学偶联信号促进皮肤类器官自组装的机制研究

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医用生物力学 2024年第S1期 281-282页

作者：雷明星蒋璟玮王梦月 Hans I Harn Ting-Xin Jiang Randall Widelitz 杨力 Cheng-Ming Chuong 重庆大学生物工程学院美国南加州大学凯克医学院

目的基于皮肤类器官模型探索生物力学-化学信号促进皮肤及毛囊再生的机制,为解决皮肤创伤和脱发问题提供新的思路。方法本研究通过微流控类器官培养模型、细胞延时摄影、单细胞多组学技术、力学环境重编程、分子功能干扰等技术探究了...

目的基于皮肤类器官模型探索生物力学-化学信号促进皮肤及毛囊再生的机制,为解决皮肤创伤和脱发问题提供新的思路。方法本研究通过微流控类器官培养模型、细胞延时摄影、单细胞多组学技术、力学环境重编程、分子功能干扰等技术探究了生物力学-化学信号如何参与皮肤类器官的自组装过程,通过裸鼠移植实验评价了类器官诱导毛发再生的效果。结果通过延时摄影对类器官自组装过程中的细胞行为进行追踪,发现真皮细胞和表皮细胞经历了“聚集-极化-联合-平面化”4个阶段,形成功能性皮肤结构。真皮细胞的收缩力激活了表皮聚集体的Piezo1信号,进而形成极化的细胞形态发生单位,此结构通过局部微环境力学硬度增加激活了Yap1及下游的Wnt/Mmp信号,诱导相邻的CMU结构联合。在缺氧诱导因子Hif1a的驱动下真皮细胞和表皮细胞通过代谢适应完成相位分离,形成功能性平面化皮肤。将完成自组装的类器官移植裸鼠背部后,成功诱导移植部位的毛发再生。结论本研究深入分析了皮肤类器官的自组装过程,揭示了力学-化学信号引起的组织形态相变影响毛囊再生的机制。这一自组装途径为利用解离的皮肤前体细胞提供了一种重塑形态的有效途径,也为未来修复或改造器官提供了可能性。

关键词：

H-ZSM-5催化甲苯与碳酸二甲酯和甲醇甲基化的反应机理(英文)

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物理化学学报 2013年第7期29卷 1467-1478页

作者：李玲玲 JANIK J.Michael 聂小娃宋春山郭新闻大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室 PSU-DUT联合能源研究中心辽宁大连116024 宾夕法尼亚州立大学能源与矿物工程系能源研究所 PSU-DUT联合能源研究中心宾夕法尼亚州立大学化学工程系俄亥俄州立大学化工与生物分子工程系

对二甲苯是重要的石油化工产品之一,可以通过甲苯甲基化生产.本文采用"ourown-N-layered integrated molecular orbital+molecular mechanics"(ONIOM)和密度泛函理论(DFT)结合的方法,计算了H-ZSM-5催化甲苯与碳酸二甲酯(DMC)和甲醇甲基化反应机理.考察了反应物吸附和产物脱附.描述了主要的中间物种和过渡态的结构.用计算的速率常数来估计甲苯甲基化反应的动力学活性.H-ZSM-5催化的甲苯与DMC和甲醇甲基化的机理不同.甲苯和DMC甲基化包括DMC完全解离,接着甲基化生成二甲苯异构体.相比而言,在甲苯甲基化反应中,甲醇作为甲基化试剂的活性比DMC更好.甲苯和甲醇甲基化的分步反应路径和联合反应路径的本征活化能相似.在773K,分步反应路径的速率常数比联合反应路径更高.在甲苯和这两种试剂甲基化的反应中,生成对二甲苯为动力学优先,而间二甲苯为能量最低产物.我们的计算结果和实验观察到的现象一致.

关键词：密度泛函理论 ONIOM 甲苯甲基化碳酸二甲酯甲醇 H-ZSM-5

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金属离子胁迫对钴酸锂生物浸出过程影响研究

高校化学工程学报 2020年第4期34卷 954-962页

作者：刘浩刘德洪程国庆张旭顾停月朱明龙谭文松吴星莹华东理工大学生物反应器工程国家重点实验室上海200237 美国俄亥俄大学化学与生物分子工程系 Athens OH 45701

生物浸出过程中冶金微生物构成的生物被膜结构与生物浸出效率之间存在密切关系。针对生物浸出过程存在料浆浓度限制问题,实验探究了生物浸出钴酸锂过程效率特征及Li^+、Co^2+胁迫对生物被膜的结构、生物量、死、活黏附菌分布和胞内活性... 详细信息

生物浸出过程中冶金微生物构成的生物被膜结构与生物浸出效率之间存在密切关系。针对生物浸出过程存在料浆浓度限制问题,实验探究了生物浸出钴酸锂过程效率特征及Li^+、Co^2+胁迫对生物被膜的结构、生物量、死、活黏附菌分布和胞内活性氧簇(ROS)含量等特征的影响,结果表明钴酸锂浸出效率随料浆浓度增加而降低,并且随浸出体系中Li^+、Co^2+浓度增加,黏附菌胞内ROS水平迅速上升,黏附菌分布稀疏并大量死亡。外源添加N-乙酰-L-半胱氨酸(NAC)能缓解Li^+、Co^2+胁迫下黏附菌胞内ROS迅速升高的情况,维持生物被膜内黏附菌的活性,最终提高了5.0%(w×v^-1)钴酸锂料浆浓度下的生物浸出效率。

关键词：生物被膜金属离子胁迫生物浸出 ROS NAC 钴酸锂

金属掺杂SnO_(2)电化学还原CO_(2)制甲酸的计算研究

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第7期50卷 249-259页

作者：刘赵春宗雪 Dionisios G.Vlachos Ivo A.W.Filot Emiel J.M.Hensen 埃因霍温理工大学化学工程与化学系无机材料化学实验室荷兰特拉华大学特拉华能源研究所化学与生物分子工程系美国

CO_(2)电化学还原为甲酸(HCOOH)作为可再生氢的液体载体,有助于可再生能源的转变.本文使用密度泛函理论和微观动力学模拟研究了SnO_(2)电极上CO_(2)高效催化还原为HCOOH的要求.表面羟基化是实现高活性的先决条件,预测的电流密度与实验... 详细信息

CO_(2)电化学还原为甲酸(HCOOH)作为可再生氢的液体载体,有助于可再生能源的转变.本文使用密度泛函理论和微观动力学模拟研究了SnO_(2)电极上CO_(2)高效催化还原为HCOOH的要求.表面羟基化是实现高活性的先决条件,预测的电流密度与实验值的趋势相同.所得到的羟基化表面对HCOOH的产生具有高选择性,析氢反应的贡献可以忽略不计.机理研究结果表明,反应首先将吸附的CO_(2)加氢为羧酸盐(COOH),然后进一步加氢获得所需产物.通过采用常用元素(Bi,Pd,Ni和Cu)对表面进行掺杂,确定Bi掺杂可以显著提高电流密度.根据该机理中的两个关键步骤建立了Br?nsted-Evans-Polanyi关系.总之,羧酸盐的形成是速率控制步骤.将两个质子化步骤的自由能作为两个描述符,分析了CO_(2)还原活性,结果表明Bi掺杂SnO_(2)电极具有最高活性.

关键词： CO_(2)还原甲酸 SnO_(2) 助剂密度泛函理论

H-ZSM-5分子筛催化二甲苯异构化的反应机理

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物理化学学报 2013年第4期29卷 754-762页

作者：李玲玲聂小娃宋春山郭新闻大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室PSU-DUT联合能源研究中心辽宁大连116024 俄亥俄州立大学化工与生物分子工程系宾夕法尼亚州立大学能源与矿物工程系能源研究所 PSU-DUT联合能源研究中心

采用密度泛函理论(DFT)和ONIOM方法,研究了H-ZSM-5分子筛上二甲苯异构化机理.描述了中间体物种和过渡态的结构.反应物吸附和产物脱附对二甲苯异构化的反应趋势有重要影响.反应活化能的计算结果表明,在H-ZSM-5分子筛延伸的孔道结构中,异... 详细信息

采用密度泛函理论(DFT)和ONIOM方法,研究了H-ZSM-5分子筛上二甲苯异构化机理.描述了中间体物种和过渡态的结构.反应物吸附和产物脱附对二甲苯异构化的反应趋势有重要影响.反应活化能的计算结果表明,在H-ZSM-5分子筛延伸的孔道结构中,异构化反应沿着生成间二甲苯的方向进行.但是较高的脱附能使生成的间二甲苯滞留在分子筛孔道中,其进一步异构化生成对二甲苯具有动力学优势.对二甲苯产物在分子筛孔道的酸中心上可选择性生成.在H-ZSM-5分子筛外表面,不受延伸孔道结构的静电限制时,二甲苯异构化生成间二甲苯产物,其可以很容易从活性位上脱附.非选择性异构化降低了对二甲苯的选择性.因此,对H-ZSM-5分子筛外表面改性能够抑制二甲苯的非选择性异构化,因此限制了反应在分子筛孔道中进行,提高了对二甲苯的选择性.二甲苯异构化相对反应速率常数的计算结果也表明,在分子筛外表面上,生成间二甲苯的异构化反应速率较快.升高反应温度会降低对二甲苯的选择性.

关键词：异构化机理二甲苯密度泛函理论 ONIOM H-ZSM-5