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硫酸铵和硫酸镁浸取风化壳淋积型稀土矿机制研究

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中国稀土学报 2024年

作者：冯凯程福祥吴声廖春生严纯华中稀(北京)稀土研究院有限公司北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学及应用国家重点实验室北京分子科学中心

风化壳淋积型稀土矿中以离子态形式吸附在矿土颗粒表面的稀土可通过电解质溶液浸取的方式开采，其中的离子交换反应机制是工艺开发和优化设计以及浸取过程仿真模拟的基础。尽管硫酸铵作为浸矿剂具有浸取效率高、浸矿液后处理工艺简单等... 详细信息

风化壳淋积型稀土矿中以离子态形式吸附在矿土颗粒表面的稀土可通过电解质溶液浸取的方式开采，其中的离子交换反应机制是工艺开发和优化设计以及浸取过程仿真模拟的基础。尽管硫酸铵作为浸矿剂具有浸取效率高、浸矿液后处理工艺简单等优势，但无法规避的氨氮污染问题促使近年硫酸镁作为浸矿剂逐渐在风化壳淋积型稀土矿开采工业生产中得到广泛应用。为探究硫酸铵和硫酸镁浸取过程的离子交换机制，通过柱浸实验对比研究了使用两种浸矿剂时浸矿液中离子的穿透行为，并采用多级逆流浸取实验和反浸取实验分别研究了硫酸镁和硫酸铵浸取过程中的离子交换反应化学计量关系。结果显示，以硫酸铵作为浸矿剂时，浸矿剂铵离子通常在稀土离子浓度接近峰值时才开始穿透，而以硫酸镁作为浸矿剂时，浸矿剂镁离子与稀土离子和铝离子几乎同时穿透；铵离子与稀土离子和铝离子间的离子交换化学计量比分别为3:1和2:1，镁离子与稀土离子、钙离子和铝离子间的离子交换化学计量比分别为1.5:1、1:1和1.25:1。

关键词：风化壳淋积型稀土矿多级逆流浸取反浸取硫酸铵硫酸镁

风化壳淋积型稀土矿浸取过程的模拟计算研究IV：考虑净吸附的液-固萃取模型

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中国稀土学报 2024年

作者：程福祥吴声廖春生孙聆东严纯华中稀(北京)稀土研究院有限公司北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学及应用国家重点实验室北京分子科学中心

风化壳淋积型稀土矿山粘土中常具有对浸矿剂离子或稀土离子的净吸附能力。假定净吸附形式为对浸矿剂NH4+的物理吸附和专性吸附以及对RE3+的离子交换吸附，建立了考虑净吸附的风化壳淋积型稀土矿液-固萃取浸取模型，并计算讨论了不同净... 详细信息

风化壳淋积型稀土矿山粘土中常具有对浸矿剂离子或稀土离子的净吸附能力。假定净吸附形式为对浸矿剂NH4+的物理吸附和专性吸附以及对RE3+的离子交换吸附，建立了考虑净吸附的风化壳淋积型稀土矿液-固萃取浸取模型，并计算讨论了不同净吸附类型对于稀土浸取过程和浸取效果的影响。结果显示，矿土中存在对NH4+的物理吸附和专性吸附均可导致浸出液中稀土峰值浓度降低；矿土对NH4+的净吸附能力增加还将导致浸矿剂消耗增加。通常半风化矿可净吸附离子相稀土，对于相同稀土品位的半风化原矿，净吸附RE3+能力越强，母液中稀土穿透越为滞后，稀土穿透曲线拖尾现象也越严重，同时因净吸附稀土的矿土相当于提升了稀土品位而使硫酸铵投入/稀土产出比增大；半风化层中存在的稀土净吸附位点因可吸附前锋浸矿液中的RE3+离子，理论上与已吸附了RE3+离子的位点等效消耗浸矿剂。

关键词：风化壳淋积型稀土矿柱浸液-固萃取模型离子交换机理净吸附

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2023年中国稀土研究综合评述

中国稀土学报 2024年第3期42卷 381-418页

作者：严纯华黄小卫兰州大学化学化工学院稀有同位素前沿科学中心甘肃省有色金属化学与资源利用重点实验室甘肃兰州730000 北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家研究中心北京大学稀土材料化学及应用国家重点实验室北京100871 中国有研科技集团有限公司稀土国家工程研究中心有研稀土新材料股份有限公司北京100088

稀土新材料作为现代工业和高新技术产业发展的关键基础材料,在未来的产业发展中将面临新的机遇和挑战。本文主要以中国2023年稀土领域研究发展状况为对象,总结归纳了近年来中国稀土光功能材料、催化材料、生物医用材料等10个稀土材料领... 详细信息

稀土新材料作为现代工业和高新技术产业发展的关键基础材料,在未来的产业发展中将面临新的机遇和挑战。本文主要以中国2023年稀土领域研究发展状况为对象,总结归纳了近年来中国稀土光功能材料、催化材料、生物医用材料等10个稀土材料领域以及中国在稀土提取和分离方面取得的研究成果及进展,并对未来发展趋势进行了研判和展望。

关键词：稀土新材料提取分离

一种阴离子浸出策略合成金属羟基氧化物用于电催化甘油氧化

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物理化学学报 2024年第7期40卷 43-46页

作者：王烨葛瑞翔刘翔李敬段昊泓清华大学化学系北京100084 清华大学化学系稀土新材料教育部工程研究中心北京100084

亲核氧化反应在可持续生产增值化学品中扮演着重要角色。电催化甘油氧化反应作为亲核氧化反应的一种重要类型,可以制得包括甲酸在内的C_(1)至C_(3)衍生产物。非贵金属氢氧化物/羟基氧化物被广泛应用于甘油氧化反应,但在中等电位下难以... 详细信息

亲核氧化反应在可持续生产增值化学品中扮演着重要角色。电催化甘油氧化反应作为亲核氧化反应的一种重要类型,可以制得包括甲酸在内的C_(1)至C_(3)衍生产物。非贵金属氢氧化物/羟基氧化物被广泛应用于甘油氧化反应,但在中等电位下难以达到工业级电流密度(大于300 mA·cm^(-2))。研究表明,氢氧化物/羟基氧化物催化的甘油氧化反应通过间接氧化机理进行,即通过电生成的含有亲电吸附氧的羟基氧化物氧化亲核试剂(甘油)。因此,理解甘油氧化反应中电催化剂的演变至关重要。在本文中,通过循环伏安法活化钼酸镍(NiMoO_(4)),开发了一种钼掺杂的羟基氧化镍(Mo-NiOOH)催化剂。通过多种表征方法对Mo-NiOOH进行了系统表征,结果显示,Mo-NiOOH继承了NiMoO_(4)前驱体的纳米片阵列形貌,但Mo含量降低,证明循环伏安法活化后实现了从氧化物到羟基氧化物的相重构。此外,Mo-NiOOH中Ni^(3+)/Ni^(2+)的比例高于循环伏安法活化制备的NiOOH。在活化过程中,Mo物种从NiMoO_(4)中浸出,制备得到的Mo-NiOOH保留了NiMoO_(4)前驱体的纳米片阵列形貌。与氢氧化镍(Ni(OH)_(2))经循环伏安法活化合成的NiOOH相比,Mo-NiOOH具有更高的Ni^(3+)/Ni^(2+)比例以及更高的电化学比表面积(ECSAs),且促进了Ni^(2+)氧化为Ni^(3+)。因此,Mo-NiOOH达到高电流密度(400mA·cm^(-2))的电位(1.51V ***)低于NiOOH(1.84 V ***)。此外,Mo-NiOOH表现出高于NiOOH的甲酸盐法拉第效率(84.7%vs.59.6%),表明钼掺杂加速了碳-碳键断裂。多电位阶跃实验显示,NiOOH和Mo-NiOOH催化的甘油电氧化通过类似的羟基氧化物介导的间接氧化机理进行。原位电化学阻抗谱和原位拉曼光谱证实,Mo掺杂促进了甘油氧化反应动力学以及Ni^(2+)氧化为Ni^(3+)的过程,导致Mo-NiOOH比NiOOH具有更高的活性和甲酸选择性。本研究通过可溶性阴离子浸出策略来调节羟基氧化物表面结构,为设计高性能亲核氧化反应电催化剂提供了指导。

关键词：循环伏安法活化电催化甘油电氧化羟基氧化物重构

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稀土尖晶石型电催化剂性能研究进展

中国稀土学报 2024年

作者：朱佳敏要亚雄李姝惠吴姗姗安丽席聘贤严纯华兰州大学化学化工学院稀有同位素前沿科学中心甘肃省有色金属化学与资源利用重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家研究中心北京大学稀土材料化学及应用国家重点实验室

尖晶石型催化剂 (AB2X4) 具有位点多变、组分多样、价格低廉、性能优异等特点，在催化领域具有广泛的应用。稀土具有独特的4f轨道、强亲氧性等物理化学性质，能够通过4f轨道的耦合效应、氧缺陷调控等方式改变尖晶石型催化剂的晶体结构... 详细信息

尖晶石型催化剂 (AB2X4) 具有位点多变、组分多样、价格低廉、性能优异等特点，在催化领域具有广泛的应用。稀土具有独特的4f轨道、强亲氧性等物理化学性质，能够通过4f轨道的耦合效应、氧缺陷调控等方式改变尖晶石型催化剂的晶体结构、表面状态以及电子结构，从而进一步提升其催化性能。本文从尖晶石型催化剂的催化特性出发，总结了稀土对尖晶石型催化剂的调控策略，概述了稀土修饰尖晶石型催化剂近些年来在能源催化领域的主要研究进展，并对相关催化材料在能源转化与储存领域的应用进行了展望。

关键词：稀土尖晶石型催化剂催化性能活性金属修饰策略

两个多酸基镧系(Eu、Tb)双膦酸酯配合物的合成、物化性质和太赫兹时域光谱

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无机化学学报 2024年第1期40卷 135-144页

作者：侯川兵李樱雨迟婧怡丁延王志强韩洪亮李杏茹金琼花首都师范大学资源环境与旅游学院北京100048 首都师范大学化学系北京100048 元素有机化学国家重点实验室(南开大学) 天津300071 南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071 中科院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室长春130022

在乙腈和去离子水的混合溶剂中合成了2个新的多酸基镧系双膦酸酯配合物[Eu(L)_(4)]PW_(12)O_(40)·2CH_(3)CN (1)和[Tb(L)_(3)(H_(2)O)]PW_(12)O_(40)(2)(L=亚乙基二膦酸四乙酯),并通过单晶X射线衍射、元素分析、红外光谱、粉末X射线衍... 详细信息

在乙腈和去离子水的混合溶剂中合成了2个新的多酸基镧系双膦酸酯配合物[Eu(L)_(4)]PW_(12)O_(40)·2CH_(3)CN (1)和[Tb(L)_(3)(H_(2)O)]PW_(12)O_(40)(2)(L=亚乙基二膦酸四乙酯),并通过单晶X射线衍射、元素分析、红外光谱、粉末X射线衍射、热重分析和太赫兹时域光谱对2个配合物的性质进行了表征,分析了配合物的晶体结构及分子间弱作用力,研究了配合物的发光等性能。单晶结构表明,配合物1是以Eu(Ⅲ)为中心、L为配体螯合形成的扭曲四方反棱柱结构。配合物2是以Tb(Ⅲ)为中心、L和H_(2)O为配体形成的扭曲单帽八面体结构。发光光谱表明配合物1和2所有的发射峰来源于金属内部的电荷迁移。此外,太赫兹时域光谱对配合物1和2的结构和发光的分析提供了帮助。

关键词：镧系配合物荧光光谱多金属氧酸盐太赫兹技术

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稀土高熵氧化物用于能源和环境催化

Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 54-70页

作者：李雨鸥王克王笑妹王子健徐晶赵梦汪啸宋术岩张洪杰中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室吉林长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程系安徽合肥230026 清华大学化学系北京100084

随着工业技术的快速发展,能源短缺与环境污染问题日益凸显,对人类生活和社会经济发展造成了严重影响.在这一背景下,加速能源系统转型、积极开发与利用可再生能源变得至关重要,成为当前研究领域的热点.同时,消除环境中的有毒有害物质也... 详细信息

随着工业技术的快速发展,能源短缺与环境污染问题日益凸显,对人类生活和社会经济发展造成了严重影响.在这一背景下,加速能源系统转型、积极开发与利用可再生能源变得至关重要,成为当前研究领域的热点.同时,消除环境中的有毒有害物质也具有较高的研究价值,对维护生态平衡和人类健康具有重要意义.催化技术因在去除污染物和能源转换方面具有巨大的应用潜力而备受关注.其中,高熵氧化物因其具有多样可调的晶体结构和丰富的表面活性位点,展现出较好的催化性能,从而备受研究者关注.此外,稀土元素因以其相近的离子半径、独特的电子轨道和可变的氧化态,常被用作高熵氧化物的组成元素.通过引入稀土元素,可以有效改善高熵氧化物的结构和性能.近年来,稀土高熵氧化物在催化应用中取得较多的研究成果,然而却缺少对该方面工作系统全面的综述.本文旨在系统总结稀土高熵氧化物的结构特点、合成方法及其在催化领域的应用,以期为该领域的进一步发展提供有益的参考.本文从结构、合成及应用等方面,对稀土高熵氧化物在催化领域的研究进展进行了总结.首先,详细介绍了钙钛矿型、萤石型和烧绿石型三种类型稀土高熵氧化物的结构特征,并探讨了结构对催化反应过程的重要影响.研究表明,多组分的高熵效应保证了单相固溶体的形成和高温下的催化稳定性,而晶格畸变效应则促进了氧空位等活性位点的形成,进而提升了催化活性.复杂多变的晶体结构导致了离子扩散延迟,这也使得高熵材料在催化过程中具有优异稳定性.此外,揭示了多种元素间的协同作用对催化性能的提升作用.值得一提的是,非等摩尔金属成分也可形成高熵氧化物,为稀土高熵氧化物研究开辟了新的方向.其次,讨论了稀土高熵氧化物的合成方法,主要包括固相反应合成法、喷雾热解法、化学共沉淀法和溶液燃烧法,合成方法的选择和优化对于建立高熵系统至关重要.目前,众多简单快速的合成方法已取代耗时耗力的合成过程,为稀土高熵氧化物的制备提供了便利.最后,重点概述了稀土高熵氧化物在电催化、热催化和光催化中的应用进展,并详细介绍了多元素可调材料对反应活性的影响.同时,指出了稀土高熵氧化物未来发展所面临的挑战,并提出了相应的应对策略,以期为高熵系统的理论研究提供有力支撑.综上,稀土高熵氧化物因其复杂结构而展现出丰富的潜在催化反应性能,具有巨大的应用潜力.未来研究可以加强开发设计、精准调控结构以及深入分析反应机理,从而提升高熵氧化物的催化性能.希望本文能够为稀土高熵氧化物催化体系研究提供有益的参考.

关键词：稀土高熵氧化物催化单相结构合成

富含氧空位的由多金属氧簇辅助的银基异质结用于高效电催化固氮

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 209-218页

作者：陈昕煜赵聪聪任静李波刘倩倩李葳杨帆陆思琦赵宇飞颜力楷臧宏瑛东北师范大学化学学院功能材料化学研究所纳米生物传感分析吉林省高等学校重点实验室多酸与网格材料化学教育部重点实验室吉林长春130024 北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 衢州资源化工创新研究院浙江衢州323000

目前工业产氨主要依赖传统的Haber-Bosch工艺,然而该工艺条件苛刻,需要高温(350-550℃)和高压(150-250bar),每年消耗全球能源供应的2%,同时排放4.5亿吨二氧化碳(占全球总排放量的1.6%).近年来,科研工作者致力于开发高效率、高选择性的... 详细信息

目前工业产氨主要依赖传统的Haber-Bosch工艺,然而该工艺条件苛刻,需要高温(350-550℃)和高压(150-250bar),每年消耗全球能源供应的2%,同时排放4.5亿吨二氧化碳(占全球总排放量的1.6%).近年来,科研工作者致力于开发高效率、高选择性的固氮电催化剂,但是由于析氢反应的强烈竞争,目前已报道的氮还原催化剂仍然受到低法拉第效率和低氨产率的限制.因此,开发活性位点丰富、氮气吸附能力强、催化性能优异的氮还原电催化剂成为当务之急.贵金属催化剂由于其纳米结构中富含活性位点,并且金属表界面处具有较好的导电性,因此表现出较高的法拉第效率.而分子催化剂因可调的电子结构和明确的构效关系引起了广泛关注.多金属氧簇是一种典型的金属聚阴离子团簇,由氧原子连接的含氧多面体组成,且具备优异的氧化还原性能.因此,本课题组尝试将多金属氧簇分子引入到氮还原催化剂中,并探究其催化机理.本文选取了一个多金属氧簇为前驱体,在溶剂、还原剂和诱导剂共存时,通过一锅法合成了富含氧空位的AgPW_(11)/Ag纳米方块电催化剂.实验结果表明,富含氧空位的AgPW_(11)/Ag异质结催化剂在-0.2 V(***)电位时表现出高达46.02±1.03μg h^(-1)mg^(-1)_(cat).的氨产率和34.07±0.16%的法拉第效率,催化反应能够稳定运行32h且性能未见衰减,显著优于银催化剂.随后系统地研究了AgPW_(11)/Ag催化剂的氮还原活性位点,发现异质结中的银单质为催化反应提供了高导电性的支持,而催化剂中的银氧簇具有较好的电子得失能力,有利于促进氮还原反应中的六电子转移过程.丰富的氧空位利于吸附氮气,也能协同提升AgPW_(11)/Ag对电化学氮还原的催化活性.密度泛函理论计算结果表明,在还原后的银氧簇中,银原子d轨道与氮气π*轨道之间的强相互作用激活了吸附的氮气,促进了第一个质子化过程:*N_(2)向*N-NH的转化(电化学决速步).综上,本工作建立了异质结催化剂的催化性能与其分子结构之间的构效关系,为开发多金属氧簇及其衍生物作为电催化剂提供了依据和思路.

关键词：多酸金属氧簇电催化氮还原氧空位密度泛函理论异质结

稀土纳米材料在脑肿瘤成像和治疗中的研究进展

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应用化学 2024年第3期41卷 309-327页

作者：尹娜王樱蕙张洪杰中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室长春130022 清华大学化学学院北京100084

脑肿瘤是最致命的疾病之一,由于缺乏有效的诊断和治疗手段导致其预后差、复发率高,患者5年生存率低。因此,许多研究人员致力于开发非侵入性高分辨率成像技术以获得脑肿瘤的解剖结构和信息,实现精准的早期诊断,并开发新型高效的治疗方式... 详细信息

脑肿瘤是最致命的疾病之一,由于缺乏有效的诊断和治疗手段导致其预后差、复发率高,患者5年生存率低。因此,许多研究人员致力于开发非侵入性高分辨率成像技术以获得脑肿瘤的解剖结构和信息,实现精准的早期诊断,并开发新型高效的治疗方式,以及诊断、治疗一体化的新范式。稀土纳米材料(Rare earth-based nanoparticles,RENPs)因其独有的优势被广泛应用于疾病诊断、药物输送、肿瘤治疗和生物成像等领域。RENPs具有独特的光学、磁学特性和高X射线吸收能力,可通过荧光成像、磁共振成像和计算机断层扫描成像对脑肿瘤进行高分辨率成像。RENPs的发射光可调谐,特别是其近红外第二生物学窗口(Second near-infrared,NIR-Ⅱ,1000~1700 nm)的发射具有较强的组织穿透性,低的背景荧光干扰,适合用于荧光成像探针及光响应性治疗的光刺激。重要的是,RENPs还具有优异的生物相容性以及表面易功能化等特点,可与抗体、肽和药物等生物大分子结合,以增强穿越血脑屏障(Blood-brain barrier,BBB)的能力,有利于靶向治疗和高对比度成像。因此,本综述重点介绍了RENPs在脑肿瘤成像和治疗领域的设计策略和应用,最后探讨了RENPs在肿瘤诊疗领域现有的挑战并对其未来的发展进行了展望。

关键词：稀土纳米材料稀土掺杂脑肿瘤生物成像肿瘤治疗诊疗一体化