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球磨法制备堇青石负载Fe/Ce载氧体的甲烷化学链重整性能

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化工进展 2024年第5期43卷 2396-2408页

作者：邓耀赵青鹏徐瑾刘大伟马晓迅徐龙西北大学化工学院碳氢资源清洁利用国际科技合作基地陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心陕西省洁净煤转化工程技术研究中心陕北能源化工产业发展协同创新中心陕西西安710127

通过球磨法制备一系列堇青石负载Fe/Ce的复合载氧体,并在固定床装置上评价复合载氧体的甲烷化学链重整的反应性能。系统考察了堇青石质量分数、Fe/Ce摩尔比、椰壳添加量以及球磨参数对复合载氧体的氧化还原性能的影响,并进行了一系列表... 详细信息

通过球磨法制备一系列堇青石负载Fe/Ce的复合载氧体,并在固定床装置上评价复合载氧体的甲烷化学链重整的反应性能。系统考察了堇青石质量分数、Fe/Ce摩尔比、椰壳添加量以及球磨参数对复合载氧体的氧化还原性能的影响,并进行了一系列表征(XRD、H2-TPR、BET、SEM、XPS)。研究发现,在球料比10∶1、转速500r/min、时间1h的球磨参数下制备质量分数30%堇青石负载Fe/Ce摩尔比为1∶9的复合载氧体具有较优的氧化还原性能。质量分数15%椰壳炭的添加使复合载氧体的实际出氧量提升了38.7%,并且在还原氧化循环反应中表现出良好的稳定性和氧释放能力。

关键词：化学链重整载氧体球磨法堇青石椰壳

低冷量下强化CO_(2)吸收的甲醇基纳米流体性能

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化工进展 2024年第5期43卷 2811-2822页

作者：武西宁张宁秦佳敏徐龙魏朝阳马晓迅西北大学化工学院碳氢资源清洁利用国际科技合作基地陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心陕西省洁净煤转化工程技术研究中心陕北能源化工产业发展协同创新中心陕西西安710127

冷甲醇洗法捕集CO_(2)技术要求低温环境,需要大量的冷冻能量,能耗较大。在吸收剂中引入纳米颗粒,可以有效提高气液传质速率,降低能耗。本研究旨在开发冷量需求少,吸收、解吸性能提升的甲醇基纳米流体。实验分别考察了纳米颗粒种类、固... 详细信息

冷甲醇洗法捕集CO_(2)技术要求低温环境,需要大量的冷冻能量,能耗较大。在吸收剂中引入纳米颗粒,可以有效提高气液传质速率,降低能耗。本研究旨在开发冷量需求少,吸收、解吸性能提升的甲醇基纳米流体。实验分别考察了纳米颗粒种类、固含量、尺寸,表面活性剂含量、操作温度和初始CO_(2)浓度等因素对吸收剂捕集CO_(2)性能的影响及机理。结果表明,在0.2~1.0g/L的TiO_(2)、Al_(2)O_(3)、SiO_(2)纳米流体中,0.4g/L的TiO_(2)-甲醇纳米流体的CO_(2)吸收、解吸增强效果最佳。向其中添加0.10%(质量分数)聚乙二醇辛基苯基醚(Triton X-100)后,纳米流体的吸收、解吸增强效果达到最大,且在5次循环后仍呈现良好增强效果。此外,本文对纳米流体增强吸收的机理进行了深入分析,提出了一个经验公式来预测TiO_(2)-甲醇纳米流体的增强因子E和最佳固含量。

关键词：二氧化碳捕集鼓泡反应器模型纳米流体低冷量供给传质增强

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载氧体在甲烷化学链重整反应中的研究进展

化工进展 2024年第5期43卷 2235-2253页

作者：王嘉锐刘大伟邓耀徐瑾马晓迅徐龙西北大学化工学院碳氢资源清洁利用国际科技合作基地陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心陕西省洁净煤转化工程技术研究中心陕北能源化工产业发展协同创新中心陕西西安710127

甲烷化学链重整(CLRM)反应利用固体载氧体材料作为中间体,将传统甲烷重整反应分成还原和氧化两个反应,载氧体在这个过程中不断地被氧化还原,形成链式循环反应,实现了合成气或氢气的连续生产。相比传统重整反应而言,CLRM反应无须高成本... 详细信息

甲烷化学链重整(CLRM)反应利用固体载氧体材料作为中间体,将传统甲烷重整反应分成还原和氧化两个反应,载氧体在这个过程中不断地被氧化还原,形成链式循环反应,实现了合成气或氢气的连续生产。相比传统重整反应而言,CLRM反应无须高成本的空分装置即可得到高纯度的产物。CLRM反应研究的关键在于载氧体的设计与选择,本文总结了近年来金属基载氧体(Ni、Fe、Cu、Co、Mn、Ce基)、复合型载氧体(包括钙钛矿和六铝酸盐)的最新研究进展,重点讨论了这些载氧体的组成、结构对反应性能的影响以及材料的设计与优化策略。进一步地,对载氧体的合成方法也做了总结和论述。此外,在甲烷化学链重整的工业化方面,探讨了反应器工艺流程设计的相关内容并提出了潜在问题。最后,对CLRM反应载氧体的研究现状提出了一些存在的挑战和未来的展望。

关键词：甲烷化学链重整载氧体合成气氢气

基于CESE方法的煤矿风井泄爆全过程模拟与消波增效研究

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煤炭科学技术 2024年第5期52卷 127-138页

作者：宋维宾孙玉宁王永龙王志明河南理工大学能源科学与工程学院河南焦作454003 煤炭安全生产与清洁高效利用省部共建协同创新中心河南焦作454003

为揭示煤矿风井泄爆过程、探寻增强泄爆效果方法,针对现行泄爆方法和多种改进泄爆方法,建立了系列全尺寸三维仿真模型,利用LS−DYNA软件的CESE求解器,进行了全过程流固耦合模拟分析。结果表明:现行防爆门在泄爆过程中会引发较强烈的反射... 详细信息

为揭示煤矿风井泄爆过程、探寻增强泄爆效果方法,针对现行泄爆方法和多种改进泄爆方法,建立了系列全尺寸三维仿真模型,利用LS−DYNA软件的CESE求解器,进行了全过程流固耦合模拟分析。结果表明:现行防爆门在泄爆过程中会引发较强烈的反射冲击波且不能快速有效地予以消弱,致使风硐中先后出现可对风机造成二次冲击的2道冲击波;去除防爆门立壁结构对提升泄爆效果作用不明显,但可使防爆门受到的冲击明显减弱;在一定范围内,减轻防爆门质量对提高泄爆效果的作用较为有限,且会使防爆门吸收的爆炸能量明显增加;在增量不大的情况下,增大防爆门到风井和风硐交岔点的距离即能有效改善泄爆效果;侧向和正向先行泄爆方法均能明显增强泄爆效果,并对防爆门有显著的减冲和保护作用,在算例条件下,最优可使反射波超压峰值下降49.4%和28.3%;防爆门开启时间、泄爆面积和防爆门到风井/风硐交岔点的距离是影响泄爆效果的重要因素;风井达到良好泄爆效果所需要的开启时间比现行防爆门要短得多;仅在井口设置防爆门存在不能消减风硐中第1道冲击波超压峰值的局限性。基于对风井泄爆过程、机理和方法的新认识,提出了以“两区域多通道”泄爆为特征的主辅防爆门协同泄爆方法,以系统提升风井泄爆效果和防爆水平。

关键词：风井煤矿风井泄爆先行泄爆协同泄爆防爆门流固耦合

兴运煤矿河流下厚煤层开采安全性分析和防控技术

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采矿与安全工程学报 2024年第2期41卷 305-314页

作者：郭文兵吴东涛杨伟强马志宝刘玄河南理工大学能源科学与工程学院河南焦作454000 煤炭安全生产与清洁高效利用省部共建协同创新中心河南焦作454000

为掌握厚煤层开采覆岩破坏及导水裂隙发育规律,综合运用理论分析、数值模拟、地表钻孔冲洗液漏失量现场观测和钻孔电视相结合的研究方法,对某矿工作面煤层上方覆岩破坏及导水裂隙发育规律进行了研究。提出了河流下厚煤层开采覆岩导水裂... 详细信息

为掌握厚煤层开采覆岩破坏及导水裂隙发育规律,综合运用理论分析、数值模拟、地表钻孔冲洗液漏失量现场观测和钻孔电视相结合的研究方法,对某矿工作面煤层上方覆岩破坏及导水裂隙发育规律进行了研究。提出了河流下厚煤层开采覆岩导水裂隙带发育高度计算方法,揭示了厚煤层开采覆岩破坏形态及裂隙发育过程,分析了河流下采煤安全性,开展了河流下煤层开采地表河流综合防治技术研究并进行了实施。结果表明:研究区河流下厚煤层开采的导水裂隙带高度为118.5 m,裂采比为21.5;理论分析和数值模拟得到的导水裂隙带发育高度与现场实测结果一致,导水裂隙带高度呈阶梯形上升,每个阶段均有突增点,基本顶周期性破断后,基本顶上覆岩层易发生整体断裂下沉,最终表现为阶段稳定及突增现象;导水裂隙带在埋深较浅处(如河床)将直接发育到地表,没有防水安全煤岩柱;针对河流下厚煤层开采安全问题,提出了河流下采煤的安全技术措施,包括地面河流水体处理、河底内封堵导水通道、井下防治水等,彻底解除了河流下采煤的安全隐患,实现了河流下厚煤层安全开采。

关键词：河流下采煤导水裂隙带漏失量钻孔电视水害防治

Z型异质结Ag_(2)S/AgVO_(3)可见光催化转化低浓度瓦斯制甲醇性能研究

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煤炭科学技术 2024年第4期52卷 275-287页

作者：杨娟单启月戴俊张鸽丰之翔河南理工大学安全科学与工程学院河南焦作454003 煤炭安全生产与清洁高效利用省部共建协同创新中心河南焦作454003

因缺乏合理有效的利用途径,大量低浓度瓦斯(C_(CH_(4))<30%)被直接排放,研究开发低浓度瓦斯高值转化利用方法和技术对保障煤矿安全生产与减缓温室效应具有重要意义,也是实现我国“双碳”战略目标必不可缺少的部分。以低浓度瓦斯为碳源... 详细信息

因缺乏合理有效的利用途径,大量低浓度瓦斯(C_(CH_(4))技术对保障煤矿安全生产与减缓温室效应具有重要意义,也是实现我国“双碳”战略目标必不可缺少的部分。以低浓度瓦斯为碳源制取液体燃料甲醇被认为是其理想的利用途径之一,以清洁太阳能为驱动力的光催化技术可在室温常压下活化转化甲烷,为低浓度瓦斯低碳利用提供新途径。首先采用水热法制备AgVO_(3),以硫代乙酰胺为硫源,通过阴离子交换策略在AgVO_(3)表面原位复合Ag_(2)S,构筑出Ag_(2)S/AgVO_(3)异质结,改变硫代乙酰胺的用量可调控Ag_(2)S复合比例。利用XRD、SEM、TEM和紫外可见漫反射光谱等对复合催化剂的微观结构进行表征分析,以体积比为1∶12的甲烷/空气混合物模拟低浓度瓦斯,系统研究了Ag_(2)S复合比例、氧化剂用量、光照强度等对甲烷转化、甲醇产生及其选择性的影响规律,借助瞬态光电流响应谱和电子顺磁共振谱(EPR)探究了Z型异质结构Ag_(2)S/AgVO_(3)对增强模拟瓦斯转化性能的内在机理。研究结果表明:所制AgVO_(3)呈纤维状形貌,其晶相结构为单斜相,原位复合的Ag_(2)S呈纳米颗粒形态,其平均粒径为60 nm,且Ag_(2)S颗粒均匀分布于AgVO_(3)纤维表面。与单一AgVO_(3)和Ag_(2)S相比,复合材料Ag_(2)S/AgVO_(3)具有更强的光吸收性能,AgVO_(3)的带隙能、价带与导带电势分别为2.08 eV、2.21 V和0.13 V,Ag_(2)S的带隙能、价带与导带电势分别为0.91 eV、0.34 V和−0.57 V。与AgVO_(3)相比,复合催化剂Ag_(2)S/AgVO_(3)具有显著增强的瓦斯转化性能,可见光照射1 h最优催化剂20%Ag_(2)S/AgVO_(3)的甲烷转化和甲醇产生量为3.10 mmol/g和2.45 mmol/g,分别为单一AgVO_(3)的1.72倍与2.63倍,且其甲醇选择性高达78.9%;6次循环试验结果表明:Ag_(2)S/AgVO_(3)具有优异的催化稳定性。能带结构分析与EPR测试结果表明:Ag_(2)S/AgVO_(3)异质结遵循Z型电荷迁移机制,这不仅增强了光生电荷的空间分离,同时使其具有较强的氧化/还原能力,显著提升低浓度瓦斯定向转化制取甲醇的催化性能,为低浓度瓦斯低碳高效利用提供新思路。

关键词：低浓度瓦斯甲醇可见光催化 Z型异质结复合催化剂

铜改性TiO_(2)/碳纤维膜光热协同催化H_(2)O_(2)脱除燃煤烟气中NO性能

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煤炭学报 2024年第4期49卷 2099-2114页

作者：杨娟冷冲冲张鸽单启月丰之翔河南理工大学安全科学与工程学院河南焦作454000 煤炭安全生产与清洁高效利用省部共建协同创新中心河南焦作454000

燃煤电厂排放的烟气中含有大量氮氧化物(NO_(x)),太阳能驱动的光催化技术为烟气脱硝提供了近零排放的新途径,但单一光催化脱硝效率有限,为实现燃煤烟气中高浓度NO的有效脱除,亟需开发基于光催化的协同氧化脱硝技术。采用水热法并结合氢... 详细信息

燃煤电厂排放的烟气中含有大量氮氧化物(NO_(x)),太阳能驱动的光催化技术为烟气脱硝提供了近零排放的新途径,但单一光催化脱硝效率有限,为实现燃煤烟气中高浓度NO的有效脱除,亟需开发基于光催化的协同氧化脱硝技术。采用水热法并结合氢气还原处理制备了富含氧空位的TiO_(2)纳米片(Defective TiO_(2),D-TiO_(2))后,利用液相浸渍法将铜氧化物(CuO_(x))负载至D-TiO_(2)表面,制得复合样品CuO_(x)/D-TiO_(2)。利用透射电镜(TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)、室温电子顺磁共振(EPR)及紫外-可见漫反射光谱等表征技术对复合催化剂的微观组成和能带结构进行测定分析,结果表明,负载的铜物种为混合价态CuO_(x),CuO_(x)改性未影响D-TiO_(2)的微观形貌,但可使D-TiO_(2)的导带电势负移,增强光生电子的还原能力。以CuO_(x)/D-TiO_(2)作为活化H_(2)O_(2)的催化剂,在模拟太阳光照射下考察CuO_(x)负载量对NO脱除率的影响,并以性能最佳的5%CuO_(x)/D-TiO_(2)为光催化剂,研究模拟烟气流速和NO初始体积分数对脱硝活性的影响。基于密度泛函理论的DFT计算结果表明,氧空位有利于NO吸附与活化,光电化学和EPR测试结果表明,复合CuO_(x)不仅增强了D-TiO_(2)的光生电荷分离效率,同时CuO_(x)作为H_(2)O_(2)分解产生·OH的活性位点,起到了助催化剂的关键作用。自由基猝灭实验结果表明,表面·OH是NO光氧化脱除的主要活性自由基,助催化剂CuO_(x)和氧空位的协同作用使NO脱除率由TiO_(2)的15.1%提升至5%CuO_(x)/D-TiO_(2)的63.8%。同时,将5%CuO_(x)/D-TiO_(2)固载至改性碳纤维(MCF)表面构筑了整体式催化剂CuO_(x)/D-TiO_(2)/MCF,MCF载体的光热效应可将吸收的近红外光转化为热,使CuO_(x)/D-TiO_(2)表面产生局部温升,有效加速光电子界面传输与H_(2)O_(2)分解反应动力学,进一步提升NO脱除率达95.2%。此外,NO光氧化脱除的主要产物是可用于生产氮肥的NO_(3)^(-),副产物NO_(2)的质量浓度仅为4.7 mg/m^(3),NO_(2)与残余NO质量浓度均远低于燃煤锅炉NO_(x)质量浓度不超过50 mg/m^(3)的超低排放标准,且该整体式催化剂可在连续操作的工况下净化烟气中高浓度NO。基于CuO_(x)/D-TiO_(2)/MCF的光热协同催化体系在实际工业烟气脱硝与氮资源化利用领域具有良好的应用前景。

关键词： NO氧化脱除光热协同催化氧空位 CuO_(x) 整体式催化剂

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松软煤层钻进钻杆减重降阻机制及应用研究

煤田地质与勘探 2024年第5期52卷 174-182页

作者：王永龙郭佳宽余在江杜康孙玉宁河南理工大学能源科学与工程学院河南焦作454003 煤炭安全生产与清洁高效利用省部共建协同创新中心河南焦作454003

施工瓦斯抽采钻孔是治理瓦斯危害的必要手段,针对松软煤层钻进因钻杆自重大引起的钻进阻力大、钻进效率低及劳动强度高等问题,提出了优化钻杆结构以减少自重并降低钻进阻力的研究思路,通过设置四翼内凹结构达到减小钻杆自重及降低钻进... 详细信息

施工瓦斯抽采钻孔是治理瓦斯危害的必要手段,针对松软煤层钻进因钻杆自重大引起的钻进阻力大、钻进效率低及劳动强度高等问题,提出了优化钻杆结构以减少自重并降低钻进阻力的研究思路,通过设置四翼内凹结构达到减小钻杆自重及降低钻进阻力的目的,并依此设计了四翼内凹刻槽钻杆,兼顾钻杆推进阻力和旋转扭矩损失,建立了钻杆钻进阻力模型,结合ANSYS数值模拟方法对四翼内凹刻槽钻杆进行强度校核分析与参数优化,研制了四翼内凹刻槽钻杆,并进行了现场工业性试验。研究表明:(1)对于100m钻孔深度,四翼内凹刻槽钻杆相对于圆状刻槽钻杆质量减轻了21.88%,在正常钻进时,四翼内凹刻槽钻杆与圆钻杆相比旋转扭矩损失降低了25.10%;与圆状刻槽钻杆相比降低了20.90%。在塌孔10m的情况下,四翼内凹刻槽钻杆钻进阻力相对于圆钻杆降低了51.44%,相对于圆状刻槽钻杆降低了43.65%。(2)对四翼内凹刻槽钻杆进行强度分析与参数优化,结果显示,在常规坑道钻机作用下,钻杆最大应力与内凹深度呈正相关,与壁厚呈负相关,壁厚对于应力的影响大于内凹深度的影响,且在内凹宽度为33mm、深度为4mm、壁厚为11.5mm时,安全系数为1.59。(3)现场工业性试验表明,四翼内凹刻槽钻杆排渣顺畅,强度可靠,钻进深度提高了18.18%,钻进效率提高了17.80%。在保证钻杆强度的前提下、通过钻杆结构创新有效降低钻杆质量,对于降低工人劳动强度、提高钻进效率和成孔率具有显著的效果,为推动复杂地层钻探技术发展提供了新的方法。

关键词：松软煤层瓦斯抽采钻杆减重钻进阻力强度校核

基于CPFD方法的甲烷无氧芳构化流化床反应器数值模拟

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过程工程学报 2024年第1期24卷 17-26页

作者：司金凤龚明冀晓姣刘星马晓迅西北大学化工学院国家碳氢资源清洁利用国际科技合作基地陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心陕西省洁净煤转化技术中心陕北能源化工产业发展协同创新中心陕西西安710069

基于计算颗粒流体力学(CPFD)方法对甲烷无氧芳构化催化反应/催化剂再生系统中的流化床反应器进行了数值模拟,并将模拟结果与实验结果进行比较,验证了CPFD模拟的可行性。通过模拟得到了反应器内整体气固流动状态、气相各组分浓度分布及... 详细信息

基于计算颗粒流体力学(CPFD)方法对甲烷无氧芳构化催化反应/催化剂再生系统中的流化床反应器进行了数值模拟,并将模拟结果与实验结果进行比较,验证了CPFD模拟的可行性。通过模拟得到了反应器内整体气固流动状态、气相各组分浓度分布及催化剂积碳含量分布等,考察了不同操作条件如甲烷进料流量及反应器内催化剂存留量对气固两相流动及甲烷无氧芳构化反应性能的影响。结果表明,甲烷进料流量增加会降低甲烷转化率,提高芳烃选择性;反应器内催化剂存留量增加会加剧床内气固两相的返混程度,提高甲烷转化率,降低芳烃选择性。

关键词：甲烷无氧芳构化流化床数值模拟气固两相流动