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高纯铜制备方法及研究进展

材料导报 2024年第19期38卷 153-163页

作者：王东于昊松梁栋王立鹏马廷壮余镕杨斌田阳昆明理工大学云南省有色金属真空冶金重点实验室昆明650093 昆明理工大学省部共建复杂有色金属资源清洁利用国家重点实验室昆明650093 昆明理工大学真空冶金国家工程研究中心昆明650093 昆明理工大学冶金与能源工程学院昆明650093

高纯铜因其优良的物理化学性质,在集成电路、半导体、航空航天等领域发挥重要作用。我国是铜生产与消费第一大国,但99.999%及以上高纯铜高效制备技术的缺乏制约着铜产业竞争力的提升,如何高效制备高纯铜是行业研究的重点。本文从高纯铜... 详细信息

高纯铜因其优良的物理化学性质,在集成电路、半导体、航空航天等领域发挥重要作用。我国是铜生产与消费第一大国,但99.999%及以上高纯铜高效制备技术的缺乏制约着铜产业竞争力的提升,如何高效制备高纯铜是行业研究的重点。本文从高纯铜的制备方法及生产工艺出发,综述了电解、萃取、离子交换、真空蒸馏、区域熔炼等高纯铜制备工艺的研究现状,主要包括纯化机理、制备效率及提纯效果,着重归纳了添加剂、温度梯度、电流密度、保温时间等因素对制备高纯铜的影响。最后,通过对比湿法工艺与火法工艺的优缺点,重点探讨了火法真空蒸馏制备高纯铜的现状,并根据目前高纯铜制备的研究进展,展望了未来高纯铜制备的发展方向。

关键词：铜高纯材料分离纯化绿色湿法冶金火法冶金

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生物质连续式水热预处理及固相产物热解特性研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第6期52卷 893-904页

作者：刘天龙李琦李中宏杨沛艳庞新博黄鑫赵小燕曹景沛中国矿业大学江苏省碳资源精细化利用工程研究中心江苏徐州221116 重庆大学低品位能源利用技术及系统教育部重点实验室重庆400044

生物质复杂的多组分体系和致密交联的化学结构是制约其高值化利用的关键,实现木质纤维组分预分离对生物质分级转化具有重要意义。实验采用连续式水热法预处理稻壳,考察了水热温度和流量对稻壳分解速率以及固相产物化学组成与热解特性的... 详细信息

生物质复杂的多组分体系和致密交联的化学结构是制约其高值化利用的关键,实现木质纤维组分预分离对生物质分级转化具有重要意义。实验采用连续式水热法预处理稻壳,考察了水热温度和流量对稻壳分解速率以及固相产物化学组成与热解特性的影响。结果表明,稻壳的水热分解符合表面化学反应过程控制的未反应收缩核模型,预处理在180℃下能脱除稻壳95%的碱及碱土金属、92%的半纤维素和59%的木质素,极大保留了纤维素组分,这使得稻壳热解产物中以左旋葡聚糖为主的脱水糖的相对含量从9.9%提高至48.2%。

关键词：稻壳水热预处理脱水糖热解

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揭示明确定义的金属-N_(4)位点在电催化硝酸盐还原中的活性趋势

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 195-203页

作者：蒋远杨级李沐霖王雪佳杨娜陈伟平董金超李剑锋厦门大学能源学院固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院厦门大学物理科学与技术学院能源材料化学协同创新中心福建厦门361005 福建能源材料科学与技术创新实验室(嘉庚创新实验室) 福建厦门361005 电子科技大学材料与能源学院四川成都611731

氨是一种重要的化工原材料,广泛用于肥料、药物、塑料以及其它化工产品的生产.特别是,氨作为一种绿色、新型的替代燃料,正逐渐被视为未来可持续能源体系的重要组成部分之一.近期,研究者们提出了一种新的等离子体电催化合成氨的方法,为... 详细信息

氨是一种重要的化工原材料,广泛用于肥料、药物、塑料以及其它化工产品的生产.特别是,氨作为一种绿色、新型的替代燃料,正逐渐被视为未来可持续能源体系的重要组成部分之一.近期,研究者们提出了一种新的等离子体电催化合成氨的方法,为氨的生产开辟了新的途径.该方法首先在等离子处理条件下将空气中的氮气和氧气氧化成为氮氧化物;然后,通过电催化还原NOx-(主要为NO_(2)-/NO3-等)合成氨.在该过程中,金属-氮-碳单原子(M-N-C SACs)催化剂因其金属原子利用率高、活性和选择性好等优点而受到广泛关注.然而,由于当前催化剂合成路线的可控性不足,导致金属中心的配位环境复杂,MNx配位数(x=2-5)不明确,阻碍了对催化剂本征活性趋势的深入揭示.为了解决上述问题,研究者们开始关注具有均匀且明确MN_(4)结构的金属酞菁(MPc),并将其作为模型催化剂,用于深入研究电催化硝酸盐还原反应的活性位点和反应机理.本文将六种具有明确MN_(4)结构的金属酞菁催化剂(M=Mn,Fe,Co,Ni,Cu和Zn)负载在卡博特碳黑XC-72R载体上,并探究了不同金属中心的MN_(4)位点对硝酸盐还原合成氨的活性影响.扫描电子显微镜、X射线光电子能谱以及氮气吸脱附等温曲线结果表明,六种不同金属中心的MPc/XC-72R催化剂间的差异仅在于金属中心,从而排除了载体等其他因素的干扰.实验结果显示,金属中心对硝酸盐还原合成氨的活性顺序为:FeN_(4)>CuN_(4)>NiN_(4)>MnN_(4)>CoN_(4)>ZnN_(4).其中,FeN_(4)位点表现出最好的催化活性,在-1.0 V ***时,氨的法拉第效率达到83.3%,产率为2.94 mgNH3 h^(-1)cm^(-2),转化频率(TOF)为4395.2 h^(-1).相比之下,在相同条件下,ZnN_(4)位点上亚硝酸盐的选择性和产率最高,亚硝酸盐的法拉第效率为49.1%,产率达到16.8 mgNO_(2)h^(-1)cm^(-2).此外,FeN_(4)位点的单原子催化剂表现出较好的循环稳定性,在-0.8 V ***的电位下,经过20次循环测试,氨的法拉第效率仍能维持在80%左右.密度泛函理论计算结果表明,FeN_(4)位点对NO_(2)中间体和氢原子具有适宜的吸附能,有利于硝酸盐加氢进一步生成氨.相比之下,NO_(2)在ZnN_(4)位点上吸附很弱,导致NO_(2)容易从催化剂表面脱附至溶液中,形成亚硝酸盐副产物.此外,计算结果还显示,FeN_(4)位点上硝酸还原反应的决速步骤NO*→HNO*的自由能差仅为0.07 eV,进一步证实了FeN_(4)位点在硝酸盐还原合成氨反应中的优异活性.综上,本文系统研究了六种具有明确MN_(4)结构的金属酞菁催化剂在硝酸盐还原合成氨反应中的活性趋势,并探究了不同MN_(4)位点对硝酸盐还原的活性影响.结合密度泛函理论计算,揭示了不同MN_(4)位点对硝酸盐还原反应的机理.为深刻理解硝酸盐还原反应机制,指导设计高效活性位提供了参考.

关键词：电催化金属酞菁金属-N_(4) 硝酸根还原成氨活性趋势

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尖晶石型锰系锂离子筛的研究进展

盐湖研究 2024年

作者：谭政詹鸿龙乔英钧钱志强刘忠中国科学院青海盐湖研究所盐湖资源绿色高值利用重点实验室青海省盐湖资源化学重点实验室中国科学院大学

锂及其化合物广泛应用于日常生活中，如锂离子电池、润滑剂、核工业、制冷剂等。现有的锂储量越来越不能满足人们的使用。因此，从矿石、盐湖卤水和海水中提取锂资源具有重要意义。由于从矿石中提取锂消耗大量能源，成本高，污染环境，... 详细信息

锂及其化合物广泛应用于日常生活中，如锂离子电池、润滑剂、核工业、制冷剂等。现有的锂储量越来越不能满足人们的使用。因此，从矿石、盐湖卤水和海水中提取锂资源具有重要意义。由于从矿石中提取锂消耗大量能源，成本高，污染环境，锂资源的提取逐渐转向液态锂源—盐湖卤水、海水等含锂溶液。国内外研发人员对从液态锂源中提取锂进行了大量的研究。尖晶石锰吸附剂（LMO）因其独特的结构和对Li+的高选择性被广泛应用于锂的萃取。本文从尖晶石锰锂离子筛的结构、制备方法、成型、酸处理、Li+在尖晶石LiMn2O4中的包埋机理以及掺杂其他离子对LMO的掺杂改性等方面综述了尖晶石锰锂离子筛提取锂的研究进展，指出了尖晶石锰离子筛在提锂中的应用存在的问题，并对尖晶石锰吸附剂的改进进行了展望。

关键词：锰系离子筛提锂离子掺杂盐湖卤水

基于优化变分模态分解和包络峭度的轴承故障诊断

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计量学报 2024年 1533-1540页

作者：刘烽陈学军张磊杨康福建农林大学机电工程学院莆田学院新能源装备检测福建省高校重点实验室福州大学机械工程及自动化学院

针对变分模态分解（VMD）的分解层数K和惩罚因子α难以选择问题，提出了用减法平均优化器（SABO）对参数寻优的方法。首先，采用SABO对K和α进行寻优，输出最优参数组合并代入到VMD中，将原始振动信号分解得到K个模态分量；然后，用最... 详细信息

针对变分模态分解（VMD）的分解层数K和惩罚因子α难以选择问题，提出了用减法平均优化器（SABO）对参数寻优的方法。首先，采用SABO对K和α进行寻优，输出最优参数组合并代入到VMD中，将原始振动信号分解得到K个模态分量；然后，用最大包络峭度为指标提取K个模态分量中峭度最大的分量作为最优分量，并计算其相关时域和熵理论特征参数构造特征向量样本集；最后，将特征向量样本集输入到经网格搜索和五折交叉验证调参的支持向量机（SVM）中进行故障诊断。为了验证该方法的有效性，利用凯斯西储大学轴承数据集进行实验，实验结果表明：该方法分类效果更好，准确率达到99.44%；基于江南大学3种不同工况的轴承数据实验，最终故障诊断准确率都达到了95%以上。

关键词：力学计量滚动轴承故障诊断变分模态分解减法平均优化器包络峭度优化算法

Ni/MCF催化剂的改性及其催化甲烷二氧化碳重整反应性能研究

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：姜潘颖申东阳李娜武敏李金林李琳中南民族大学催化转化与能源材料化学教育部重点实验室催化材料科学湖北省重点实验室

甲烷二氧化碳重整反应高效制取重要化工原料合成气（H2/CO）,Ni基催化剂因储量丰富、价格低廉的同时具备一定的催化性能被广泛研究。然而Ni基催化剂的烧结和积碳问题尚未解决。本工作针对甲烷二氧化碳重整反应中Ni基催化剂的烧结和积碳... 详细信息

甲烷二氧化碳重整反应高效制取重要化工原料合成气（H2/CO）,Ni基催化剂因储量丰富、价格低廉的同时具备一定的催化性能被广泛研究。然而Ni基催化剂的烧结和积碳问题尚未解决。本工作针对甲烷二氧化碳重整反应中Ni基催化剂的烧结和积碳问题，利用2-甲基咪唑与Ni2+形成金属-有机框架结构（MOFs），以MOFs为前驱体，在氮化改性的介孔泡沫硅（MCF）载体上构建了金属-载体相互作用较强的Ni基催化剂。通过XRD、TEM、BET、H2-TPR、XPS、TG等表征结果显示，通过高温程序氮化法对MCF载体进行N掺杂改性能够提高活性金属的分散度、降低粒径、增强金属-载体相互作用力、降低催化剂还原度、增强金属-载体电子相互作用力、增加催化剂表面高价态Niδ+的含量。通过2-甲基咪唑与Ni2+络合的方式改性催化剂前驱体为三维的金属-有机框架结构，经高温空气煅烧后，在催化剂表面形成了嵌入的块状结构的硅酸镍物种，硅酸镍物种中的活性金属主要以高价态Niδ+的形式存在高分散于催化剂表面表现出了强的金属-载体相互作用力。N掺杂改性MCF载体与2-甲基咪唑改性催化剂前驱体两种改性叠加对催化剂性能的提高更为显著。700℃时，Ni/N-MCF-MI催化剂表现出优异的DRM催化性能，其CH4和CO2的转化率分别为78%和83%，且反应10 h性能稳定，具有良好的抗积碳和抗烧结能力。

关键词：甲烷二氧化碳重整三维前驱体 MCF 氮化

污染水稻土淹水-落干过程土壤铁形态转化及元素生物有效性的原位监测

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土壤学报 2024年

作者：赵万通王雨枫刘哲黄巧云易层冯雄汉王小明华中农业大学资源与环境学院农业农村部长江中下游耕地保育重点实验室土壤环境与污染修复湖北省重点实验室国家环境保护部土壤健康诊断与绿色修复重点实验室

针对我国水稻土重金属污染问题，以广东韶关大宝山矿区污染水稻土为研究对象，通过淹水-落干培养实验，结合化学提取、薄膜扩散梯度技术（DGT）和相关分析，探究了磷酸盐（P）或腐殖酸（HA）添加对土壤铁（Fe）形态及相关元素生物有效... 详细信息

针对我国水稻土重金属污染问题，以广东韶关大宝山矿区污染水稻土为研究对象，通过淹水-落干培养实验，结合化学提取、薄膜扩散梯度技术（DGT）和相关分析，探究了磷酸盐（P）或腐殖酸（HA）添加对土壤铁（Fe）形态及相关元素生物有效性的影响。结果表明：淹水2d至42 d，酸溶性Fe2+、无定形Fe（Feox）和Fe活化度分别由1.5 g·kg-1升至4.8g·kg-1、6.6g·kg-1升至10.1 g·kg-1、21%升至29%，添加P或HA处理中无定形Fe含量均降低。土壤落干后，Feox和Fe活化度分别快速下降至7.4 g·kg-1和21.6%。对于CaCl2提取态重金属，土壤淹水14 d后降至最低，而落干后砷（As）、镉（Cd）、铜（Cu）和锌（Zn）分别快速增至0.1、0.4、0.3和7.0 mg·kg-1；在淹水初期P处理和HA处理的As含量较对照分别提升了80%和35%，但降低了Cu、Zn和Cd含量，添加HA造成CaCl2提取态Cu、Zn、Cd减少率均大于67%。淹水过程中，DGT提取态P、Fe含量先增加后减小，Zn含量逐渐降低；土壤有效态P、As含量主要受有效态Fe控制；添加P或HA处理均降低了淹水前期有效Zn含量。上述结果为重金属污染土壤修复和农业安全利用提供了重要的科学依据。

关键词：水稻土铁氧化物重金属磷薄膜扩散梯度技术生物有效性

考虑气、水吸附及应力的各向异性渗透率模型研究

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煤炭科学技术 2024年

作者：张小雨李波波李建华贾荔丹丁云娜宋浩晟贵州大学喀斯特地区优势矿产资源高效利用国家地方联合工程实验室贵州省非金属矿产资源综合利用重点实验室贵州大学矿业学院

煤层气作为非常规天然气资源，合理的开发利用有利于减少瓦斯涌出推进清洁能源低碳化发展，消除重大瓦斯事故隐患。然而，由于煤岩内部结构的各向异性及其所处的气水共存环境使瓦斯渗流行为变得十分复杂。为探究抽采过程中瓦斯渗流规律... 详细信息

煤层气作为非常规天然气资源，合理的开发利用有利于减少瓦斯涌出推进清洁能源低碳化发展，消除重大瓦斯事故隐患。然而，由于煤岩内部结构的各向异性及其所处的气水共存环境使瓦斯渗流行为变得十分复杂。为探究抽采过程中瓦斯渗流规律，本文基于煤岩各向异性的结构特征及立方定律，构建考虑含水率、气体压力和应力多因素影响的各向异性渗透率模型。提出吸气膨胀参数Cs和吸水膨胀参数Cθ，对基质吸附气体诱导的膨胀变形和基质吸附水分诱导的膨胀变形进行量化。利用公开发表的试验数据与本文渗透率模型的计算值进行对比，模型计算结果与试验数据变化规律一致，所建模型较好地反映气、水吸附与应力协同作用下瓦斯渗流特性。研究结果表明：在真三轴应力作用下，不同方向的渗透率存在差异，气体渗流表现出较强的各向异性；恒定气体压力及外应力下，渗透率随含水率的增大呈减小的变化趋势；渗透率随含水率的变化与Cθ随含水率的变化呈相反的趋势，与Cs随气体压力的变化呈相同的趋势；在敏感性分析中，分别对吸气膨胀参数Cs、吸水膨胀参数Cθ及孔隙度φ进行10%的正负扰动，发现Cθ对煤岩渗透率演化的影响最大，孔隙度φ对煤岩渗透率演化的影响最小。研究结果可为准确评估煤岩渗透率提供理论依据，同时也为提高瓦斯抽采率提供理论指导。

关键词：各向异性渗透率含水率应力瓦斯抽采

插层Cu比例对CuZnAl-LDHs催化剂结构及催化性能的影响

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化工进展 2024年

作者：王淑媛尹玲玲高志华黄伟太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室

采用共沉淀法成功制备了不同比例[Cu（EDTA）]2-插层ZnAl类水滑石前体，经焙烧后形成混合金属氧化物催化剂。通过X射线粉末衍射（XRD）、傅里叶红外变换（FTIR）、N2物理吸脱附、透射电镜（TEM）、N2O滴定测试、电感耦合等离子体发射光... 详细信息

采用共沉淀法成功制备了不同比例[Cu（EDTA）]2-插层ZnAl类水滑石前体，经焙烧后形成混合金属氧化物催化剂。通过X射线粉末衍射（XRD）、傅里叶红外变换（FTIR）、N2物理吸脱附、透射电镜（TEM）、N2O滴定测试、电感耦合等离子体发射光谱（ICP-OES）、H2程序升温还原(H2-TPR)和X射线光电子能谱（XPS）等方法对催化剂结构进行表征分析，并考察了其催化CO加氢制取低碳醇的性能。结果表明，较小的CuO颗粒可以增加氧空位数量，提高Cu分散度和Cu比表面积，增强对反应物的活化，进而提高催化活性。相较于其他比例的催化剂，HT-Cu0.5（EDTA）催化剂中类水滑石层板的限域作用最强，导致CuO颗粒尺寸最小，Cu分散度最高，暴露的Cu比表面积最大且更易还原为Cu0，Cu物种与层板上的ZnO相互作用较强，氧空位相对含量最多，有利于促进反应物的吸附和活化，其总醇的时空收率高达1448.9mgROH/(gCu·h)，表现出最优的催化性能。

关键词：类水滑石插层离子催化剂合成气低碳醇