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超分子前驱体制备磷掺杂三维g-C_(3)N_(4)及其光催化性能

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精细化工 2024年第7期41卷 1561-1569页

作者：刘京津赵华李会鹏蔡天凤辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001

以三聚氰胺、三聚氰酸为原料,磷酸铵为P掺杂剂,采用超分子自组装法和化学沉淀法制备了P掺杂三维石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))MNP-x[x为三聚氰胺用量0.01 mol时磷酸铵的添加质量(g),下同]。通过XRD、FTIR、XPS、SEM、UV-Vis和光致发光(PL)... 详细信息

以三聚氰胺、三聚氰酸为原料,磷酸铵为P掺杂剂,采用超分子自组装法和化学沉淀法制备了P掺杂三维石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))MNP-x[x为三聚氰胺用量0.01 mol时磷酸铵的添加质量(g),下同]。通过XRD、FTIR、XPS、SEM、UV-Vis和光致发光(PL)对MNP-x进行了表征,评价了其对罗丹明B(Rh B)的光催化降解性能,使用自由基捕获剂验证了光催化反应中起作用的活性基团,并推测了反应机理。结果表明,最佳条件下制备的MNP-0.08形貌由g-C_(3)N_(4)(MN)的一维管状变为三维花束状;P原子取代部分C原子掺杂到g-C_(3)N_(4)结构单元;MNP-0.08提高了电子-空穴对(e^(–)-h^(+))的分离能力,改变了能带结构,价带(VB)从1.96 eV(三聚氰胺制备的纯g-C_(3)N_(4)记作CN,下同)升至2.00 eV,导带(CB)从–0.70 eV(CN)降至–0.75 eV,能带间隙(E_(g))从2.66eV(CN)升至2.75eV。·O_(2)^(–)作为主要的活性基团使MNP-0.08光催化降解Rh B能力得到提高,反应速率常数(k)为0.02816 min^(–1),是MN(k=0.00955 min^(–1))的2.95倍。能带结构改变、P作为富电子中心促进载流子分离和P掺杂诱导高电荷转移并使受激电子局部化的协同效应使MNP比MN具备更高的光催化性能。

关键词：石墨相氮化碳超分子自组装磷光催化催化剂催化技术

氯氧化锆基三元低共熔溶剂的制备和氧化脱硫性能

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燃料化学学报（中英文） 2024年第5期52卷 647-655页

作者：王添渤李秀萍赵荣祥辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001

通过简单加热乙二醇,对甲苯磺酸和八水氯氧化锆混合物制备了三元低共熔溶剂。采用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和核磁共振氢谱(^(1)H NMR)验证了低共熔溶剂成功合成。分别采用紫外-可见吸收光谱和旋转式黏度计对其酸性和黏度进行测试。以... 详细信息

通过简单加热乙二醇,对甲苯磺酸和八水氯氧化锆混合物制备了三元低共熔溶剂。采用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和核磁共振氢谱(^(1)H NMR)验证了低共熔溶剂成功合成。分别采用紫外-可见吸收光谱和旋转式黏度计对其酸性和黏度进行测试。以双氧水作为氧化剂,以合成的低共熔溶剂为萃取剂和催化剂构成萃取-氧化脱硫系统,考察了低共熔溶剂的组成、反应温度、氧硫比、剂油比以及不同硫化物等对脱硫率的影响。实验结果表明,在氯氧化锆、乙二醇和对苯甲磺酸物质的量比为1∶10∶10,反应温度50℃、剂油比为1∶5、氧硫比为8的最佳反应条件下,二苯并噻吩(DBT)、4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)、苯并噻吩(BT)模拟油的脱硫率分别为100%、92.2%、60%,且低共熔溶剂重复使用五次后脱硫率仍可达到96.2%,最后对氧化脱硫的机理进行了探讨。

关键词：低共熔溶剂氧化脱硫二苯并噻吩氯氧化锆

AgNi双金属改性多面体钒酸铋的制备及光催化性能

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无机化学学报 2024年第3期40卷 601-612页

作者：李军李会鹏赵华刘钦龙辽宁石油化工大学石油化工学院抚顺113001

采用简单的水热法制备了多面体钒酸铋(BVO)材料,又通过化学还原法首次在BVO上原位合成了一种小尺寸的AgNi双金属助催化剂并研究了其光催化性能。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-... 详细信息

采用简单的水热法制备了多面体钒酸铋(BVO)材料,又通过化学还原法首次在BVO上原位合成了一种小尺寸的AgNi双金属助催化剂并研究了其光催化性能。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、X射线光电子能谱(XPS)、光致发光(PL)光谱、N2吸附-脱附等手段对制备的AgNi/BVO材料的理化性能进行了表征。结果表明,AgNi双金属广泛负载在这种特殊形貌的BVO多面体表面,大大增加了金属的附着位点,同时AgNi负载也提高了BVO的结晶性。银表面等离子体谐振效应与镍的共格界面效应增强了BVO催化剂对可见光的吸收,增强了光生电子的分离,提高了光催化活性。光催化降解MB (亚甲基蓝)实验表明,当Ag、Ni的质量比为3∶1时,AgNi/BVO的催化活性最高,在可见光照射下其反应速率常数是BVO的5.4倍,该光催化剂在4次循环后仍能保持良好的光催化活性。

关键词：钒酸铋双金属催化剂光催化

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CO_(2)应用于油砂处理的工艺进展

化工进展 2024年第10期43卷 5569-5580页

作者：徐壮壮季程程于斌程思远艾小茜杨双春辽宁石油化工大学石油天然气工程学院辽宁抚顺113001 辽宁石油化工大学实训中心辽宁抚顺113001 辽宁石油化工大学国际教育学院辽宁抚顺113001 辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001

油砂作为一种储量丰富的非常规石油资源,越来越受到世界各国的广泛关注,油砂处理行业和生态环境的协调可持续发展也已成为亟需解决的热点问题。因此,为了建构清洁低碳、节能高效的工艺流程体系,促进油砂处理行业的高质量发展,对CO_(2)... 详细信息

油砂作为一种储量丰富的非常规石油资源,越来越受到世界各国的广泛关注,油砂处理行业和生态环境的协调可持续发展也已成为亟需解决的热点问题。因此,为了建构清洁低碳、节能高效的工艺流程体系,促进油砂处理行业的高质量发展,对CO_(2)在油砂处理中的工艺发展形成全局性的认识,本文重点总结了国内外研究CO_(2)在油砂处理中的应用现状以及对CO_(2)在油砂处理上的数值模拟和动力学模拟概况进行了综述。其中,重点论述了CO_(2)响应作用下分离油砂、超临界CO_(2)萃取油砂以及CO_(2)在其他工艺中的应用现状。但是,目前的研究仅限于室内,而且工业化试验的数据相对较少,这限制了我国油砂处理行业的工业化应用。因此还需要对CO_(2)在油砂处理中的工艺进行更加深入的研究,以满足工业化应用的要求。最后,对CO_(2)在油砂处理的应用进行了总结与展望。

关键词：二氧化碳萃取油砂处理尾矿处理动力学模拟数值模拟

聚乙烯醇/聚磷酸铵改性锂电隔膜的制备与性能

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精细化工 2024年第1期41卷 159-165,232页

作者：许德涟乔庆东李琪肖伟李莹辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001

以高聚合度的聚磷酸铵(APP)为阻燃剂,聚乙烯醇(PVA)为成膜骨架材料,通过相转化法制备了PVA/APP改性隔膜,并测定了改性隔膜的机械强度、湿润性、热稳定性、微观形貌以及电化学性能。探究APP添加量对改性隔膜性能的影响,将改性隔膜在充满... 详细信息

以高聚合度的聚磷酸铵(APP)为阻燃剂,聚乙烯醇(PVA)为成膜骨架材料,通过相转化法制备了PVA/APP改性隔膜,并测定了改性隔膜的机械强度、湿润性、热稳定性、微观形貌以及电化学性能。探究APP添加量对改性隔膜性能的影响,将改性隔膜在充满氩气的手套箱中组装成锂电池,并评价其循环倍率性能。结果表明,当PVA水溶液质量分数为10%、APP添加量为8%(以PVA质量为基准)时,改性隔膜具有优异的电解液湿润性以及热稳定性,吸液率达到215.0%,在200℃下几乎不收缩;改性隔膜的拉伸强度达到47.4 MPa。在0.1 C倍率充放电条件下循环50次,放电比容量为143.2 mA·h/g,库仑效率均>97%,容量保持率达到95.1%,而商用锂电池隔膜所组装电池的容量保持率只有82.8%。

关键词：锂电隔膜聚乙烯醇聚磷酸铵耐热性阻燃有机电化学与工业

碳酸铯催化胺与CO_(2)有效转化制备有机脲类化合物

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精细化工 2024年第9期41卷 2082-2088页

作者：熊南妮王春蓉陈阳周明东辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001

以CO_(2)和有机胺为原料直接制备有机脲类化合物,反应过程中无任何脱水剂参与,考察反应的温度、压力、反应物浓度、时间、溶剂、催化剂与助剂种类及用量对反应的影响,得到的最佳反应条件为:温度190℃、CO_(2)压力4.5 MPa、以无机盐碳酸... 详细信息

以CO_(2)和有机胺为原料直接制备有机脲类化合物,反应过程中无任何脱水剂参与,考察反应的温度、压力、反应物浓度、时间、溶剂、催化剂与助剂种类及用量对反应的影响,得到的最佳反应条件为:温度190℃、CO_(2)压力4.5 MPa、以无机盐碳酸铯(Cs_(2)CO_(3))为碱性催化剂、溴化四正丁铵(n-Bu4NBr)为助剂、N-甲基吡咯烷酮(NMP)为溶剂、有机胺的浓度为6.67 mol/L、反应时间6 h(部分24 h),在该条件下制备了15种对称型不同烷基或芳基取代的有机脲类化合物,气相色谱(GC)分离产率可达42%~80%,采用^(1)HNMR和^(13)CNMR对所得产物的结构进行了表征,并分析了可能的反应机理。该法具有方便高效、环境友好和原子经济的特点。

关键词：二氧化碳有机胺无机盐碳酸铯对称型有机脲机理精细化工中间体

负载镧掺杂无定形二氧化钛的介孔光催化氧化脱硫催化剂

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硅酸盐学报 2024年第7期52卷 2206-2215页

作者：杨丽娜周效竹张熙李剑辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001 中石化大连石油化工研究院有限公司辽宁大连116000

为了开发高活性油品光催化氧化脱硫催化剂,以样品La-TiO_(2)为活性组分,样品SBA-15为载体合成了以镧掺杂无定形二氧化钛为活性组分的介孔催化剂(La-TiO_(2)/SBA-15),采用X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、氮气吸附–脱附(BET)、透... 详细信息

为了开发高活性油品光催化氧化脱硫催化剂,以样品La-TiO_(2)为活性组分,样品SBA-15为载体合成了以镧掺杂无定形二氧化钛为活性组分的介孔催化剂(La-TiO_(2)/SBA-15),采用X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、氮气吸附–脱附(BET)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FT–IR)、紫外–可见光谱(UV–Vis)、光致发光光谱(PL)、X射线光电子能谱价带谱(VB–XPS)进行表征,应用于含二苯并噻吩(DBT)的模拟柴油及真实柴油的光催化氧化脱硫,同时提出光催化反应机理。催化活性从高到低为:样品La-TiO_(2)/SBA-15,样品La-TiO_(2),样品TiO_(2),样品SBA-15,这是因为样品SBA-15的高比表面积和有序介孔结构促进了活性组分的分散和DBT的扩散,镧掺杂拓宽了光响应范围,提高了吸光度,降低了光生电子–空穴的复合率。捕获实验表明,·O_(2)^(–)和h^(+)是主要活性中间物种。优化后工艺条件为催化剂用量1%(质量分数),氧化剂中氧原子与硫化物中硫原子摩尔比n(O)/n(S)=15:1,剂油体积比(V_((extractant))/V_((model fuel)))=1:1,脱硫率达95.12%,且循环使用4次后仍高于85%,真实柴油在催化剂用量3%(质量分数),n(O)/n(S)=20:1,V_((extractant))/V_((model fuel))=1:1的条件下脱硫率达64.7%。

关键词：镧掺杂二氧化钛介孔分子筛负载光催化氧化脱硫

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二氧化碳缓蚀剂的研究进展

表面技术 2024年第11期53卷 117-126页

作者：王欣彤杨江陈旭辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001 辽宁石油化工大学石油天然气工程学院辽宁抚顺113001 中国石油大学(华东)化学化工学院山东青岛266000

为了有效应对全球气候变暖达到碳中和的目标,碳捕集、利用与封存(CCUS)技术被大力推广和应用。CCUS过程,油气开发和集输过程始终面临着严重的二氧化碳(CO_(2))腐蚀问题。CO_(2)腐蚀会带来严重的经济损失、环境污染和人身安全等问题。相... 详细信息

为了有效应对全球气候变暖达到碳中和的目标,碳捕集、利用与封存(CCUS)技术被大力推广和应用。CCUS过程,油气开发和集输过程始终面临着严重的二氧化碳(CO_(2))腐蚀问题。CO_(2)腐蚀会带来严重的经济损失、环境污染和人身安全等问题。相比于采用昂贵的合金材料防腐措施,在普通碳钢基础上添加缓蚀剂是应对CO_(2)腐蚀较为简单、经济的防腐方法之一。总结了近几年不同类型CO_(2)缓蚀剂的研究进展,包括传统的含有N、O、S、P等杂原子的有机缓蚀剂,含有杂环的有机缓蚀剂,具有两亲性的表面活性剂类缓蚀剂,新型无机纳米材料类缓蚀剂(如石墨烯、碳量子点、离子液体和金属配合物等),以及植物提取物、氨基酸、天然油和生物聚合物等天然型绿色环保缓蚀剂。分析了这些不同缓蚀剂的优缺点和适用性,并讨论了这些缓蚀剂的研究现状。同时,总结了缓蚀剂构效关系和协同效应的研究热点及其存在的问题。最后针对这些不同缓蚀剂的特点和研究现状,对未来CO_(2)缓蚀剂的研究方向进行了分析与展望。

关键词：二氧化碳腐蚀缓蚀剂表面活性剂协同增效

类乙二胺四乙酸螯合纤维素及其对水中重金属离子的吸附性能

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高分子材料科学与工程 2024年第3期40卷 110-117页

作者：申华张文杨露丁保宏沈阳化工大学理学院辽宁沈阳110142 辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001

为了改善纤维素对重金属的吸附去除性能,文中采用高碘酸钠选择性氧化纤维制得双醛纤维素,通过Schiff碱反应,将乙二胺接枝到纤维素骨架,再将溴乙酸取代到氨基上,获得含有氮和氧配位原子的类乙二胺四乙酸螯合纤维素(EDTA-CL)。表征了其形... 详细信息

为了改善纤维素对重金属的吸附去除性能,文中采用高碘酸钠选择性氧化纤维制得双醛纤维素,通过Schiff碱反应,将乙二胺接枝到纤维素骨架,再将溴乙酸取代到氨基上,获得含有氮和氧配位原子的类乙二胺四乙酸螯合纤维素(EDTA-CL)。表征了其形貌和结构,考察了其对水中Cd^(2+)和Pb^(2+)的吸附性能。EDTA-CL吸附Cd^(2+)和Pb^(2+)的最佳pH范围为4.5~6;EDTA-CL对Cd^(2+)和Pb^(2+)的吸附在20 min内达到了平衡;EDTA-CL对Cd^(2+)和Pb^(2+)的吸附容量分别为236.1 mg/g和382.6 mg/g,氮和氧配位原子的引入大大提高了对Cd^(2+)和Pb^(2+)的吸附容量;EDTA-CL对Cd^(2+)和Pb^(2+)的吸附过程符合Langmuir和准二级动力学模型;EDTA-CL可以重复多次使用。

关键词：螯合纤维素镉铅吸附