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汽油中大分子硫醇催化转化反应过程强化

化工进展 2024年第1期43卷 279-284页

作者：刘锋褚阳李会峰李明丰朱玫张润强中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

选择性脱除加氢后催化裂化汽油中的大分子硫醇硫,是低成本高效生产国六清洁汽油的有效方法。采用孔饱和浸渍法制备孔径不同的CoMo/Al2O3加氢催化剂,破碎至不同粒径后,对其进行硫化处理;在固定床反应器中分别使用模拟催化裂化汽油和加氢... 详细信息

选择性脱除加氢后催化裂化汽油中的大分子硫醇硫,是低成本高效生产国六清洁汽油的有效方法。采用孔饱和浸渍法制备孔径不同的CoMo/Al2O3加氢催化剂,破碎至不同粒径后,对其进行硫化处理;在固定床反应器中分别使用模拟催化裂化汽油和加氢后催化裂化真实汽油进行评价,并考察工艺条件对催化剂脱除大分子硫醇的反应效果,采用原位吸附反应过程强化方法,强化大分子硫醇的选择性脱除。结果表明:加氢后催化裂化汽油中的硫醇是汽油中烯烃与硫化氢化合生成的大分子硫醇,种类多,每一种硫醇的含量低;再生成硫醇的脱除反应在低温下受传质限制,硫化氢与烯烃再生成硫醇的化学反应达到热力学平衡,依靠目前MoS2类催化剂无法高效脱除,通过减小催化剂粒径和增大催化剂孔径的手段可有效减弱硫醇脱除反应的扩散限制,提高催化剂硫醇脱除效果,同时通过原位吸附反应过程强化方法将硫醇脱除反应过程中生成的硫化氢移出反应区,避免硫化氢与烯烃再结合反应发生,可以在反应温度160℃、体积空速4h−1、反应压力0.3MPa、氢油体积比10的缓和条件下高效脱除大分子硫醇,低成本生产清洁汽油。

关键词：大分子硫醇催化裂化汽油烯烃过程强化

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通过产物转化分离推动CO_(2)加氢制甲醇过程的研究进展

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化工进展 2024年第5期43卷 2776-2785页

作者：周秋明牛丛丛吕帅帅李红伟文富利徐润李明丰中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

将过量排放的CO_(2)加氢合成高附加值甲醇的过程因受热力学限制使其原料转化利用率较低,通过产物转化分离的方式能够打破热力学平衡,从而推动反应正向进行,提高CO_(2)转化率。本文以将甲醇作为中间体耦合其他反应继续转化成低碳烯烃、... 详细信息

将过量排放的CO_(2)加氢合成高附加值甲醇的过程因受热力学限制使其原料转化利用率较低,通过产物转化分离的方式能够打破热力学平衡,从而推动反应正向进行,提高CO_(2)转化率。本文以将甲醇作为中间体耦合其他反应继续转化成低碳烯烃、芳烃等化工原料,以及利用膜反应器将副产水原位脱除等两种典型的产物转化分离方式为中心,分别展开论述其在促进CO_(2)加氢反应过程中,耦合反应条件优化、催化剂筛选制备以及分子筛膜反应器设计与改性等方面的研究现状。重点讨论了耦合反应的双功能型催化剂中分子筛载体的酸性与孔道结构对反应性能的影响,并分析了膜反应器未来的研发重点与难点在于进一步提高其制备可重复性。

关键词： CO_(2)加氢甲醇热力学低碳烯烃芳烃膜反应器

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碳中和目标驱动下生物质燃料技术研究进展

化工进展 2024年第5期43卷 2463-2474页

作者：韩伟韩恒文程薇汤玮健中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

在碳中和目标的驱动下,炼化企业必须寻找新的路径,大力开发低碳、零碳的炼化新技术。生物基燃料性能与石油基燃料相近,但其全生命周期碳排放大幅降低,以生物质为原料生产替代燃料的技术,正成为炼油厂实现低碳、零碳发展的重要手段之一... 详细信息

在碳中和目标的驱动下,炼化企业必须寻找新的路径,大力开发低碳、零碳的炼化新技术。生物基燃料性能与石油基燃料相近,但其全生命周期碳排放大幅降低,以生物质为原料生产替代燃料的技术,正成为炼油厂实现低碳、零碳发展的重要手段之一。本文综述了由生物质原料制碳氢类燃料(b-Fuels)相关技术的研究进展和发展趋势,主要包括无甘油生成的酯交换技术,控制产物选择性的酯交换技术,生物质油热裂解、催化裂解、加氢裂化技术,以及生物质与石油馏分共炼技术等,同时对未来炼化企业实现碳中和的技术发展路径进行了探讨,以期为炼厂转型发展提供思路借鉴。

关键词：碳中和生物质合成燃料酯交换加氢裂化共炼 CO_(2)利用

C_(9)^(+)重芳烃催化加氢脱烷基技术研究进展

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化工进展 2024年第3期43卷 1266-1274页

作者：张鹏飞严张艳任亮张奎梁家林赵广乐张璠玢胡志海中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

随着我国芳烃联合装置、乙烯裂解装置的扩能或新建,国内C_(9)^(+)重芳烃产量也大幅增加;利用催化加氢脱烷基技术将C_(9)^(+)重芳烃转化为BTX等轻质芳烃,对炼化企业具有良好的经济效益。本文以C_(9)^(+)重芳烃生产BTX为出发点,阐述了催... 详细信息

随着我国芳烃联合装置、乙烯裂解装置的扩能或新建,国内C_(9)^(+)重芳烃产量也大幅增加;利用催化加氢脱烷基技术将C_(9)^(+)重芳烃转化为BTX等轻质芳烃,对炼化企业具有良好的经济效益。本文以C_(9)^(+)重芳烃生产BTX为出发点,阐述了催化加氢脱烷基反应体系中的碳正离子机理和自由基机理,概述了国内外催化加氢脱烷基反应工艺和催化剂的研究进展,并分析了各工艺、催化剂的优缺点,最后对反应机理、工艺及催化剂的发展方向进行了展望。增产BTX的同时联产三甲苯、四甲苯等高附加值单体芳烃是未来催化加氢脱烷基工艺的发展方向。新型催化剂的研发方向则应结合具体的生产目标和反应机理,定向制备出高活性、高选择性、高稳定性的催化加氢脱烷基催化剂。

关键词： C_(9)^(+)重芳烃催化加氢脱烷基反应机理工艺催化剂

镁含量对Ni/MgAl_(2)O_(4)催化剂甲烷干重整反应性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 313-322页

作者：吕帅帅徐成张荣俊李红伟刘英硕文富利侯朝鹏孙霞汪天也吴玉徐润夏国富中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

本研究采用溶剂蒸发自组装法制备了不同Mg含量的镁铝尖晶石(MgAl_(2)O_(4))载体,随后负载了金属Ni,并将该催化剂(Ni/x-MAO)应用于甲烷干重整制合成气反应。结合X射线衍射、氮气物理吸附-脱附和透射电镜等表征对催化剂的结构性质进行了分... 详细信息

本研究采用溶剂蒸发自组装法制备了不同Mg含量的镁铝尖晶石(MgAl_(2)O_(4))载体,随后负载了金属Ni,并将该催化剂(Ni/x-MAO)应用于甲烷干重整制合成气反应。结合X射线衍射、氮气物理吸附-脱附和透射电镜等表征对催化剂的结构性质进行了分析,发现适量Mg的加入(10%-15%)有利于提高载体的比表面积,并形成耐高温的有序介孔结构。该结构可以将Ni颗粒限域在孔道内,有利于形成高分散、小晶粒的活性物种,其在高温反应下不易烧结。同时,H2-TPR和XPS结果表明,10%-15%的Mg含量有利于增强Ni与MgAl_(2)O_(4)的金属-载体相互作用,有效抑制Ni烧结,且其表面的活性氧物种有效抑制了积炭生成。在性能评价中,10%-15%Mg含量的Ni/MgAl_(2)O_(4)催化剂呈现出优异的CH4和CO_(2)转化率,在180 h的长周期活性评价期间,Ni/15-MAO催化剂的CH4和CO_(2)转化率分别保持在92.6%和92.5%左右,同时积炭量仅为0.89%,且反应后的Ni颗粒尺寸变化不大。

关键词：甲烷干重整反应有序介孔MgAl_(2)O_(4) 镍基催化剂

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不同氮源用于电催化合成氨的研究进展

高等学校化学学报 2024年第3期45卷 1-20页

作者：赵晓光王云龙尹海波曲亚坤苏海伟房韡中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083 清华大学环境学院北京100084

氨是化肥生产和化学工业的重要原料,也是良好的无碳储能燃料.相比于工业应用上能耗大、转化率低的哈勃博施(Haber-Bosch)法,电催化合成氨的方法能够在温和条件下绿色高效地合成氨.本文综合评述了以氮气、硝酸根和一氧化氮作为不同氮源... 详细信息

氨是化肥生产和化学工业的重要原料,也是良好的无碳储能燃料.相比于工业应用上能耗大、转化率低的哈勃博施(Haber-Bosch)法,电催化合成氨的方法能够在温和条件下绿色高效地合成氨.本文综合评述了以氮气、硝酸根和一氧化氮作为不同氮源时电催化合成氨的反应机理,并结合不同氮源的特点分析了各自的研究进展与优势,分别讨论了氮气难以溶解在水中被吸附和活化、硝酸盐还原元素价态跨度大难以控制中间体和反应路径及一氧化氮体系复杂、水溶液中析氢副反应难以控制等问题,总结了运用不同策略开发高活性、高稳定性催化剂以提高反应效率和选择性、优化反应装置以减小传质影响、选用不同电解质体系改善反应过程等解决思路.最后,对不同氮源电催化合成氨的未来发展趋势和应用前景进行了展望.

关键词：电催化合成氨氮气硝酸根一氧化氮

聚α-烯烃合成基础油分子结构与性能关系研究进展

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石油学报（石油加工） 2024年第1期40卷 266-276页

作者：何垒垒苏朔龙军中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

介绍了聚α-烯烃(PAO)合成基础油的分子结构组成与性能之间的关系,其中包括分子结构与黏度、黏度指数和低温流动性之间的关系。通过分析现有的PAO分子结构参数与其黏度、黏度指数和低温流动性之间的关系,梳理出影响黏度的主要分子结构... 详细信息

介绍了聚α-烯烃(PAO)合成基础油的分子结构组成与性能之间的关系,其中包括分子结构与黏度、黏度指数和低温流动性之间的关系。通过分析现有的PAO分子结构参数与其黏度、黏度指数和低温流动性之间的关系,梳理出影响黏度的主要分子结构参数是相对分子质量、支链数量、支链长度和分子的有效长度。分子结构中支链数量、支链长度和支链位置对黏度指数有着重要的影响;支链数量和支链长度对低温流动性能有着重要的影响;支链数量少且较长的PAO分子结构(类似于星型)是兼具好的黏温性能和低温流动性较为理想的结构。因此,从分子水平研究PAO分子结构与性能关系,提炼设计和制备高性能PAO基础油理想结构组分的新思路,为PAO基础油产品升级和新技术的开发提供理论支撑和科学指导。

关键词：聚α-烯烃合成基础油构效关系结构参数低温流动性分子水平

Pt/Beta催化剂上Pt金属中心/酸中心浓度比对加氢异构化性能的影响

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石油学报（石油加工） 2024年第1期40卷 12-22页

作者：郭凯马爱增罗一斌王子健邢恩会李金芝李大东中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

以工业Beta沸石为载体,负载不同含量的Pt,得到了不同金属中心/酸中心浓度比(c_(M)/c_(A))的催化剂,对其进行物化表征,并以正庚烷为模型化合物对不同c_(M)/c_(A)催化剂进行异构化反应性能评价。结果表明:Pt粒子均匀地负载在沸石的外表面... 详细信息

以工业Beta沸石为载体,负载不同含量的Pt,得到了不同金属中心/酸中心浓度比(c_(M)/c_(A))的催化剂,对其进行物化表征,并以正庚烷为模型化合物对不同c_(M)/c_(A)催化剂进行异构化反应性能评价。结果表明:Pt粒子均匀地负载在沸石的外表面上,对沸石结构没有影响,酸性略有下降。对于催化剂的正庚烷异构化反应活性,当催化剂c_(M)/c_(A)小于0.037时,反应过程由金属中心数量控制,产生大量多支链异构体产物和裂化产物;当c_(M)/c_(A)大于0.285时,反应过程由酸中心数量控制,有氢解反应发生。在反应压力为0.4 MPa、反应温度为207℃、质量空速为1.0 h^(-1)、氢/烃摩尔比为5、催化剂质量为1.0 g的条件下,当催化剂c_(M)/c_(A)为0.266、正庚烷转化率为70.75%时,异构体总选择性为95.14%,总收率为67.31%,其中多支链异构体收率为15.63%,裂化产物收率低于5%。

关键词： Beta沸石异构化反应 Pt含量正庚烷金属中心酸中心

GC-MS测定中间馏分油烃类分子组成研究与应用

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石油学报（石油加工） 2024年第3期40卷 774-783页

作者：王乃鑫刘泽龙杨静马苏甜孙岩峰刘颖荣中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

基于操作简便、普及度高的气相色谱-四极杆质谱(GC-MS),利用模拟碳数切割与碳数校正,建立快速分析中间馏分油烃类碳数分布分子组成表征方法。该方法与测定中间馏分油烃类族组成标准分析方法NB/SH/T 0606—2019使用相同的仪器配置,在不... 详细信息

基于操作简便、普及度高的气相色谱-四极杆质谱(GC-MS),利用模拟碳数切割与碳数校正,建立快速分析中间馏分油烃类碳数分布分子组成表征方法。该方法与测定中间馏分油烃类族组成标准分析方法NB/SH/T 0606—2019使用相同的仪器配置,在不增加硬件设备与分析时间的条件下,30 min即可同时得到烃类族组成、碳数分布以及正、异构链烷烃碳数分布等分子组成信息。利用该方法测定的碳数分布数据与配置软电离源的气相色谱-场电离飞行时间质谱(GC-FI TOFMS)测定数据基本一致。利用烃类分子组成计算出的碳、氢元素含量与标准分析方法NB/SH/T 0656—2017的测定结果相符。根据GC-MS测定的烃类分子组成数据,预测了45个柴油的十六烷值,预测值与实测值的偏差在±2.0之间。建立的表征方法解决了以往只有使用配置软电离源的中高分辨率质谱才能实现中间馏分油烃类分子组成表征的难题,在保障数据质量的前提下,降低了仪器成本,节省了实验时间,提高了分析效率。

关键词：气相色谱-质谱(GC-MS) 中间馏分油碳数分布烃类分子组成十六烷值

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