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四聚型季铵类多金属氧酸盐相转移催化甲苯氧化合成苯甲醛

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高等学校化学学报 2024年第7期45卷 57-67页

作者：钱澍于凤丽顾雪袁冰解从霞于世涛青岛科技大学化学与分子工程学院生态化工国家重点实验室培育基地青岛266042 青岛科技大学化工学院青岛266042

甲苯氧化制备苯甲醛在工业应用中通常涉及有毒试剂或产生多种难以分离的副产物.本文采用乙二胺、环氧氯丙烷和N,N-二甲基丁基叔胺等作为初始原料,合成了四聚型季铵盐氯化物,然后与Keggin型钨钒磷杂多酸发生阴离子交换反应,制备了一系列... 详细信息

甲苯氧化制备苯甲醛在工业应用中通常涉及有毒试剂或产生多种难以分离的副产物.本文采用乙二胺、环氧氯丙烷和N,N-二甲基丁基叔胺等作为初始原料,合成了四聚型季铵盐氯化物,然后与Keggin型钨钒磷杂多酸发生阴离子交换反应,制备了一系列四聚型季胺类多金属氧酸盐;并通过在乙腈中使用H_(2)O_(2)(质量分数30%)将甲苯氧化为苯甲醛作为模型反应,评价了这些新型的多金属氧酸盐的催化性能.四核阳离子的引入不仅可以调节杂多阴离子的氧化还原性质,还可以使催化剂具有密集的协同催化活性位点.另外,优选出的催化剂具有良好的两亲性相转移催化能力,不仅显著提高了反应速率,而且实现了催化剂的简便回收和重复使用.在经过7次重复使用后,催化剂的性能几乎没有下降,并且实现了可接受的甲苯转化率(40%)和苯甲醛选择性(75%).本研究开发了一条与工业相关的碳氢化合物催化氧化的环境友好型工艺,为实际工业应用奠定了一定的理论基础.

关键词：甲苯氧化苯甲醛季铵盐两亲性相转移催化剂多金属氧酸盐

氮杂环卡宾(NHC)催化[3+2]环加成反应高非对映选择性地构建螺氧吲哚二氢呋喃稠合吡唑啉酮化合物

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有机化学 2024年第4期44卷 1301-1310页

作者：刘岩王晓梅何林李师伍赵志飞石河子大学化学化工学院、化工绿色过程省部共建国家重点实验室培育基地新疆石河子832000

在氮杂环卡宾(NHC)催化下,靛红衍生的烯醛与吡唑啉酮4,5-二酮化合物经[3+2]环加成反应高效生成含连续两个螺中心的螺氧吲哚二氢呋喃稠合吡唑啉酮化合物.该反应具有很好的底物普适性,获得了中等到优异的产率(41%~99%)和一般到优良的非对... 详细信息

在氮杂环卡宾(NHC)催化下,靛红衍生的烯醛与吡唑啉酮4,5-二酮化合物经[3+2]环加成反应高效生成含连续两个螺中心的螺氧吲哚二氢呋喃稠合吡唑啉酮化合物.该反应具有很好的底物普适性,获得了中等到优异的产率(41%~99%)和一般到优良的非对映选择性(2∶1~>20∶1 dr).此外,反应还具有反应条件温和及操作简便的优点,并且克级反应也能顺利进行.该研究为高效构建官能团化的螺氧吲哚二氢呋喃稠合吡唑啉酮化合物提供了新的合成方法学.

关键词：氮杂环卡宾环加成螺环氧化吲哚吡唑啉酮

生物基δ-己内酯与L-丙交酯顺序开环共聚制备热塑性弹性体及其性质研究

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高分子学报 2024年第5期55卷 582-593页

作者：王丽颖沈勇李志波生态化工国家重点实验室培育基地青岛科技大学化工学院山东省高等学校生物基高分子材料重点实验室青岛科技大学高分子科学与工程学院青岛266042

发展可再生、可降解脂肪族热塑性弹性体有望部分替代目前广泛使用的聚苯乙烯型热塑性弹性体材料,对于解决塑料污染问题具有重要意义.本工作以商品化的生物基单体δ-己内酯和L-丙交酯为原料,利用有机碱(t-BuP_(2))/脲二元催化体系实现其... 详细信息

发展可再生、可降解脂肪族热塑性弹性体有望部分替代目前广泛使用的聚苯乙烯型热塑性弹性体材料,对于解决塑料污染问题具有重要意义.本工作以商品化的生物基单体δ-己内酯和L-丙交酯为原料,利用有机碱(t-BuP_(2))/脲二元催化体系实现其顺序开环聚合,成功制备得到聚乳酸-b-聚(δ-己内酯)-b-聚乳酸三嵌段共聚物.这些三嵌段共聚物随软硬段比例不同表现出不同的力学性质.在硬段体积分数较高时(0.30

关键词：热塑性弹性体压敏胶三嵌段共聚物开环聚合脂肪族聚酯

贵阳市喀斯特地区表层土壤Cd空间分异特征及其影响因素

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环境科学 2024年第7期45卷 4312-4320页

作者：曾海莲陆晓辉贵州师范大学地理与环境科学学院贵阳550025 贵州省喀斯特山地生态环境国家重点实验室培育基地贵阳550025

为探究地质高背景区土壤Cd含量的空间分异特征及其变异规律,以贵阳市喀斯特地貌区表层土壤为研究对象,采集14 421件表层土壤,综合运用全局Moran's I指数、冷热点分析、半方差函数与克里金插值等方法,揭示土壤Cd含量的空间结构和分布规律... 详细信息

为探究地质高背景区土壤Cd含量的空间分异特征及其变异规律,以贵阳市喀斯特地貌区表层土壤为研究对象,采集14 421件表层土壤,综合运用全局Moran's I指数、冷热点分析、半方差函数与克里金插值等方法,揭示土壤Cd含量的空间结构和分布规律,并通过方差分析与地理探测器分析环境因子对土壤Cd含量的影响及其主控因子.结果表明:(1)贵阳市喀斯特表层土壤ω(Cd)范围介于0.03~1.36 mg·kg^(-1)之间,平均值为0.440 mg·kg^(-1),分别为贵州省土壤Cd背景值和中国土壤Cd背景值的1.77倍和5.95倍;土壤Cd超标率为30%,是我国土壤Cd超标率(7%)的4.29倍.(2)土壤Cd含量存在显著的空间正相关性,全局空间上呈现聚集分布,而局部区域上东北和西南地区表现为热点区,北部为冷点区;土壤Cd含量的块金系数为10.37%,表明土壤Cd主要受结构性因素影响.(3)空间分布上,土壤Cd呈现不同的累积趋势,息烽县、修文县、清镇市、花溪区和南明区等区域部分块状土壤ω(Cd)小于0.3 mg·kg^(-1);土壤ω(Cd)介于0.3~0.6 mg·kg^(-1)分布面积最广,白云区、乌当区、观山湖区和云岩区土壤Cd整体上介于这一含量范围;土壤ω(Cd)介于0.6~0.9 mg·kg^(-1)集中分布于清镇市西南部、花溪区南部以及开阳县北部,而土壤ω(Cd)介于0.9~1.2mg·kg^(-1)主要聚集在清镇市西南部;土壤ω(Cd)极值(>1.2 mg·kg^(-1))多分布于开阳县、修文县、清镇市和花溪区等地区.(4)方差分析与地理探测器结果表明,不同环境因子对土壤Cd空间分异影响显著,但对土壤Cd含量的解释力具有差异,其大小依次为:地层(0.176 5)>土壤类型(0.026 0)>有机质(0.025 1)>海拔(0.010 5)>母岩(0.007 3)>土地利用(0.006 4)>p H(0.001 3),并且地层与任意环境因子的交互作用均最大,因此地层是影响土壤Cd含量空间分异的主要因子.

关键词：镉(Cd) 空间分异地理探测器地统计分析影响因素

氮杂环卡宾(NHC)催化水杨醛与吡唑啉酮-4,5-二酮的[4+2]环加成反应高效构建螺缩酮-吡唑啉酮化合物（英文）

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有机化学 2024年

作者：王晓梅刘岩李师伍赵志飞石河子大学化学化工学院/化工绿色过程省部共建国家重点实验室培育基地

我们首次利用氮杂环卡宾(NHC)催化水杨醛与吡唑啉酮-4,5-二酮的[4+2]环加成反应直接合成了缩醛的两个氧在同一环内的螺缩酮-吡唑酮化合物。该反应的底物有很好的普适性，并获得了中等到优异的产率(最高达到98%)。该方法反应条件温和,操... 详细信息

我们首次利用氮杂环卡宾(NHC)催化水杨醛与吡唑啉酮-4,5-二酮的[4+2]环加成反应直接合成了缩醛的两个氧在同一环内的螺缩酮-吡唑酮化合物。该反应的底物有很好的普适性，并获得了中等到优异的产率(最高达到98%)。该方法反应条件温和,操作简便，为合成含吡唑啉酮的高官能团化的螺缩酮化合物提供了新的合成方法学。此外，克级反应和衍生化转化也能顺利进行。

关键词：氮杂环卡宾环加成水杨醛吡唑啉酮-4,5-二酮螺缩酮-吡唑啉酮

旱作区农田土壤AM真菌对长期有机无机施肥的响应

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中国生态农业学报（中英文） 2024年第2期32卷 297-308页

作者：田霞王媛张雨郭蓉马琨宁夏大学西北退化生态系统恢复与重建教育部重点实验室/宁夏大学西北土地退化与生态恢复国家重点实验室培育基地银川750021

AM真菌群落动态变化对于长期有效的土壤生态系统管理非常重要。为揭示旱作区农田土壤丛枝菌根(AM)真菌对长期有机、无机培肥管理的响应机制,利用单因素随机区组设计,基于连续11年的定位试验及高通量测序方法,研究了不施肥(T0)、长期单... 详细信息

AM真菌群落动态变化对于长期有效的土壤生态系统管理非常重要。为揭示旱作区农田土壤丛枝菌根(AM)真菌对长期有机、无机培肥管理的响应机制,利用单因素随机区组设计,基于连续11年的定位试验及高通量测序方法,研究了不施肥(T0)、长期单施化肥(T1)、长期化肥与牛粪有机肥(T2)和长期化肥与羊粪有机肥(T3)对土壤的影响,比较了土壤AM真菌群落组成及多样性间的差异,探究了驱动土壤AM真菌群落组成及多样性变化的土壤环境因子及其相互作用效应。结果表明:随培肥时间延长,与T0处理相比,T2、T3处理的土壤全氮、有机质含量显著增加,pH显著下降(P<0.05);与2018年相比,2021年的T0、T1和T3处理土壤全磷和速效钾含量显著下降。有机无机肥配施下,球囊霉属(Glomus)和类球囊霉属(Paraglomus)是土壤AM真菌的优势属,但近明球囊霉属(Claroideoglomus)的相对丰度显著下降,从优势属变为非优势属。近明球囊霉属较球囊霉属和类球囊霉属相对丰度而言,更容易受长期培肥影响而发生显著改变。连续有机无机肥配施到2018年后,T2、T3处理的土壤近明球囊霉属和两性球囊霉属(Ambispora)的相对丰度与T0间有显著差异(P<0.05);培肥至2021年后,T2、T3处理土壤近明球囊霉属和两性球囊霉属的相对丰度与T0处理间无显著差异。随培肥时间延长,不同处理间土壤AM真菌群落的α多样性差异消失。NMDS分析结果表明:长期培肥改变了土壤AM真菌群落的β多样性,但T2与T3处理间土壤AM真菌群落相似性较一致。连续培肥改变了土壤AM真菌群落结构组成和多样性,驱动AM真菌群落变化的土壤环境因子由土壤全氮、pH转变为土壤全磷。长期有机无机培肥没有同步提升土壤全磷、速效钾等主要理化性状。随培肥年限增加,驱动土壤AM真菌群落结构和多样性变化的土壤因子发生了显著改变,AM真菌群落会随土壤环境因子的变化倾向于更加敏感的驱动因子。

关键词： AM真菌多样性群落组成有机无机肥配施旱作区

内蒙古典型草原植物功能性状对刈割与氮添加响应的年际间差异性

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草业科学 2024年

作者：李旭王佳智马文红杨雨李翔宇王明臣刘新亮胡锦香王永慧内蒙古大学生态与环境学院/蒙古高原生态学与资源利用教育部重点实验室/省部共建草地生态学国家重点实验室培育基地

植物功能性状调控植物响应环境条件变化，但也因受其影响而具有生态系统间和年际间差异。基于内蒙古典型草原四年的刈割和氮添加试验，我们研究了羊草（Leymus chinensis）等三种优势植物的植株高度、叶面积和叶片碳、氮含量等10种功能... 详细信息

植物功能性状调控植物响应环境条件变化，但也因受其影响而具有生态系统间和年际间差异。基于内蒙古典型草原四年的刈割和氮添加试验，我们研究了羊草（Leymus chinensis）等三种优势植物的植株高度、叶面积和叶片碳、氮含量等10种功能性状的响应，并分析了年际因素和试验处理的影响强度。刈割降低三种植物的植株高度，且刈割、添加氮和在刈割基础上添加氮这三种处理均提高植物叶片氮含量、降低碳氮比，但对植物功能性状的可塑性鲜有影响。植物功能性状及对处理的响应因受降水量年际差异的潜在影响，而具有强烈的年际间变异性。这说明，增强的降水量年际波动会增加预测植物功能性状乃至植物功能响应的难度，而考虑土地利用方式背景有助于实现准确预测。

关键词：内蒙古典型草原植物功能性状土地利用方式变化养分富集

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PBAT全生物降解地膜降解特征

环境科学 2024年

作者：金安妮余奋霞王玉林杜特贺婧省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室省部共建西北土地退化与生态恢复国家重点实验室培育基地西北退化生态系统恢复与重建教育部重点实验室平罗县农业机械化综合服务中心宁夏大学生态环境学院

全生物降解地膜代替传统塑料地膜是解决“白色污染”的重要研究方向，但其是否能够真正实现生物降解仍是众多学者研究的焦点.以聚己二酸/对苯二甲酸丁二酯(PBAT)全生物降解地膜和普通聚乙烯地膜(PE)为研究对象，以不覆膜(CK)为对照，在... 详细信息

全生物降解地膜代替传统塑料地膜是解决“白色污染”的重要研究方向，但其是否能够真正实现生物降解仍是众多学者研究的焦点.以聚己二酸/对苯二甲酸丁二酯(PBAT)全生物降解地膜和普通聚乙烯地膜(PE)为研究对象，以不覆膜(CK)为对照，在宁夏回族自治区平罗县开展田间试验和室内试验，观察地膜表观开裂程度、地膜面积损失以及失重率等宏观特征，结合扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)、热重分析(TG)和CO2释放量等微观特征，综合探究PBAT在银北灌区的降解特征，为其大面积推广提供数据支撑.结果表明宏观上，PBAT地膜覆盖60d已经开始破裂，PBAT处理110d后地膜面积损失率为55.72%，质量损失率达到19.04%，均远大于PE地膜.微观上，综合SEM、FTIR图谱以及热重分析，在包埋110d后，PE地膜无明显变化，而PBAT表面结构发生很大变化，层状结构更加明显，酯基结构发生改变，热稳定性变差.室内模拟试验发现，培养90d后，PBAT地膜的矿化率为18.30%，接近树叶的矿化率，而PE地膜几乎无矿化.

关键词：聚乙二酸/对苯二甲酸丁二酯宏观微观 CO 降解特征

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宁夏沿黄绿洲参考作物蒸散演变特征及其归因

生态学报 2024年第11期44卷 4782-4794页

作者：罗霄杜灵通乔成龙马龙龙吴宏玥钟艳霞潘海珠宁夏大学西北土地退化与生态恢复省部共建国家重点实验室培育基地银川750021 宁夏大学西北退化生态系统恢复与重建教育部重点实验室银川750021 宁夏回族自治区黄河水联网数字治水重点实验室银川750021

参考作物蒸散(Reference crop evapotranspiration,ET_(0))是生态水文过程中的关键因子,研究ET_(0)在干旱绿洲区的演变,不仅有助于理解气候变化背景下的绿洲水文过程响应,亦对绿洲水土资源高效配置和生态系统稳定性维持有指导意义。以... 详细信息

参考作物蒸散(Reference crop evapotranspiration,ET_(0))是生态水文过程中的关键因子,研究ET_(0)在干旱绿洲区的演变,不仅有助于理解气候变化背景下的绿洲水文过程响应,亦对绿洲水土资源高效配置和生态系统稳定性维持有指导意义。以宁夏沿黄绿洲为例,基于1960—2019年的气象资料和Penman-Monteith模型计算ET_(0),利用Mann-kendall突变检验、相对敏感系数和Morlet小波分析等方法,对宁夏沿黄绿洲近60 a的ET_(0)演变特征及其归因进行研究。结果表明:(1)宁夏沿黄绿洲ET_(0)年内呈单峰形态,ET_(0)在5—7月间较高,累积ET_(0)占年总ET_(0)的43.6%;近60 a的ET_(0)年均值为1226.38 mm,并以1.66 mm/a(P<0.01)幅度上升,但年际波动特征明显,其中在1988年突变之前,ET_(0)无显著变化趋势,而突变之后则以每10 a左右的周期显著增加或降低。(2)年ET_(0)主要以20—40 a和50—60 a周期振荡,且有多重时间尺度的复杂嵌套现象,不同季节的周期振荡差异较大,夏、秋季振荡幅度较强,其周期接近于年ET_(0)规律,而冬、春季振荡幅度较弱。(3)虽然ET_(0)与6种气象因子均存在显著相关性,但ET_(0)对不同气象因子的敏感性存在差异,其中对最高温度和相对湿度的敏感性较高,敏感系数分别为11.58%和8.40%。(4)宁夏沿黄绿洲ET_(0)与区域气候变化特征有较强的耦合性,区域气候的持续升温和相对湿度持续降低、以及由此引发的饱和水汽压亏缺持续增强是推动ET_(0)上升的重要原因,而气候由湿润向干旱的突变和平均风速的异常波动是诱发ET_(0)突变的原因。

关键词：沿黄绿洲蒸散发敏感系数小波分析参考作物蒸散