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碳基电催化剂缺陷工程用于CO_(2)还原反应

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新型炭材料（中英文） 2024年第1期39卷 17-41页

作者：卢衍堃程白雪战浩宇周鹏青岛大学生物多糖纤维成形与生态纺织国家重点实验室材料科学与工程学院山东省海洋生物质纤维材料及纺织品协同创新中心海洋纤维新材料研究院山东青岛266071

电催化二氧化碳(CO_(2))还原是通过电能将温室气体CO_(2)转化为高附加值化学品。碳基材料因其成本低、活性高的特点,被广泛应用于包括电催化CO_(2)还原在内的多种电化学反应中。近年来,通过缺陷工程在碳基材料中构建不对称中心优化材料... 详细信息

电催化二氧化碳(CO_(2))还原是通过电能将温室气体CO_(2)转化为高附加值化学品。碳基材料因其成本低、活性高的特点,被广泛应用于包括电催化CO_(2)还原在内的多种电化学反应中。近年来,通过缺陷工程在碳基材料中构建不对称中心优化材料的物理化学性质,提高电催化活性这一策略引起了研究人员的广泛关注。本文综述了缺陷碳基材料的类型、构建方法和缺陷表征方法,并进一步梳理了缺陷工程的优势、各种缺陷构建方法和表征方法的优缺点。最后,对缺陷碳基材料在电催化CO_(2)还原中面临的挑战和机遇进行了展望。相信本文能为缺陷碳基材料在CO_(2)还原中的发展提供针对性的建议。

关键词：缺陷工程碳基材料电催化 CO_(2)还原

富含氧空位的由多金属氧簇辅助的银基异质结用于高效电催化固氮

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 209-218页

作者：陈昕煜赵聪聪任静李波刘倩倩李葳杨帆陆思琦赵宇飞颜力楷臧宏瑛东北师范大学化学学院功能材料化学研究所纳米生物传感分析吉林省高等学校重点实验室多酸与网格材料化学教育部重点实验室吉林长春130024 北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 衢州资源化工创新研究院浙江衢州323000

目前工业产氨主要依赖传统的Haber-Bosch工艺,然而该工艺条件苛刻,需要高温(350-550℃)和高压(150-250bar),每年消耗全球能源供应的2%,同时排放4.5亿吨二氧化碳(占全球总排放量的1.6%).近年来,科研工作者致力于开发高效率、高选择性的... 详细信息

目前工业产氨主要依赖传统的Haber-Bosch工艺,然而该工艺条件苛刻,需要高温(350-550℃)和高压(150-250bar),每年消耗全球能源供应的2%,同时排放4.5亿吨二氧化碳(占全球总排放量的1.6%).近年来,科研工作者致力于开发高效率、高选择性的固氮电催化剂,但是由于析氢反应的强烈竞争,目前已报道的氮还原催化剂仍然受到低法拉第效率和低氨产率的限制.因此,开发活性位点丰富、氮气吸附能力强、催化性能优异的氮还原电催化剂成为当务之急.贵金属催化剂由于其纳米结构中富含活性位点,并且金属表界面处具有较好的导电性,因此表现出较高的法拉第效率.而分子催化剂因可调的电子结构和明确的构效关系引起了广泛关注.多金属氧簇是一种典型的金属聚阴离子团簇,由氧原子连接的含氧多面体组成,且具备优异的氧化还原性能.因此,本课题组尝试将多金属氧簇分子引入到氮还原催化剂中,并探究其催化机理.本文选取了一个多金属氧簇为前驱体,在溶剂、还原剂和诱导剂共存时,通过一锅法合成了富含氧空位的AgPW_(11)/Ag纳米方块电催化剂.实验结果表明,富含氧空位的AgPW_(11)/Ag异质结催化剂在-0.2 V(***)电位时表现出高达46.02±1.03μg h^(-1)mg^(-1)_(cat).的氨产率和34.07±0.16%的法拉第效率,催化反应能够稳定运行32h且性能未见衰减,显著优于银催化剂.随后系统地研究了AgPW_(11)/Ag催化剂的氮还原活性位点,发现异质结中的银单质为催化反应提供了高导电性的支持,而催化剂中的银氧簇具有较好的电子得失能力,有利于促进氮还原反应中的六电子转移过程.丰富的氧空位利于吸附氮气,也能协同提升AgPW_(11)/Ag对电化学氮还原的催化活性.密度泛函理论计算结果表明,在还原后的银氧簇中,银原子d轨道与氮气π*轨道之间的强相互作用激活了吸附的氮气,促进了第一个质子化过程:*N_(2)向*N-NH的转化(电化学决速步).综上,本工作建立了异质结催化剂的催化性能与其分子结构之间的构效关系,为开发多金属氧簇及其衍生物作为电催化剂提供了依据和思路.

关键词：多酸金属氧簇电催化氮还原氧空位密度泛函理论异质结

绿脱石结构Fe(Ⅲ)还原程度对氧化过程·OH形成及有机质矿化的影响

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农业环境科学学报 2024年第5期43卷 1056-1066页

作者：肖艳琦符俊宏刘细祥廖文娟张娜崔浩杰湖南农业大学资源学院长沙410128 中国地质大学(武汉)生物地质与环境地质国家重点实验室武汉430074 广西民族大学材料与环境学院广西高校环境友好材料及碳中和新技术重点实验室广西先进结构材料与碳中和重点实验室南宁530006 衡水学院河北省湿地生态与保护重点实验室河北衡水053000

土壤和沉积物有氧-无氧界面黏土矿物结构Fe(Ⅱ)氧化产生的羟自由基(·OH)在有机物质转化过程中具有重要作用。土壤和沉积物黏土矿物结构Fe(Ⅲ)的还原程度会随环境条件变化而不同,然而,关于含铁黏土矿物还原程度[Fe(Ⅱ)/Fe总]对氧化过程... 详细信息

土壤和沉积物有氧-无氧界面黏土矿物结构Fe(Ⅱ)氧化产生的羟自由基(·OH)在有机物质转化过程中具有重要作用。土壤和沉积物黏土矿物结构Fe(Ⅲ)的还原程度会随环境条件变化而不同,然而,关于含铁黏土矿物还原程度[Fe(Ⅱ)/Fe总]对氧化过程中·OH的形成及有机质矿化的影响尚不明确。本研究以富铁绿脱石为黏土矿代表,研究了不同还原程度绿脱石[Fe(Ⅱ)/Fe总:15%、22%、39%和56%]有氧氧化产生·OH的机制及该过程对溶解性有机质(DOM)转化的差异。结果表明,当不同还原程度绿脱石的悬浊液体系中结构Fe(Ⅱ)浓度为2.2 mmol·L^(-1)时,随着还原程度从15%增加到56%,其氧化120 min后·OH的累积浓度从13.6μmol·L^(-1)增加到27.1μmol·L^(-1),单位O_(2)转化为·OH的效率从3.3%提高到5.9%。傅里叶变换红外光谱(FTIR)、氮蓝四唑(NBT)猝灭实验和2,2′-联吡啶(BPY)钝化边缘反应位点的结果证明了还原程度为15%的绿脱石主要存在二八面体Fe(Ⅱ)[Al-Fe(Ⅱ)],并在边缘位点活化O2产生·OH;而还原程度为56%的绿脱石除二八面体Fe(Ⅱ)外,还存在高活性三八面体[Fe(Ⅱ)-Fe(Ⅱ)-Fe(Ⅱ)],底面位点和边缘位点均可活化O_(2)产生·OH,并且O2在底面位点还原形成·OH效率更高。氧化过程中·OH矿化溶解性有机质(DOM)形成CO_(2)的含量随绿脱石的还原程度的升高而升高。因此,与低还原程度绿脱石(15%)相比,高还原程度的绿脱石(56%)存在高活性三八面体并能从底面位点形成·OH从而提高了·OH生成的效率并进一步促进了DOM的矿化。

关键词：绿脱石结构二价铁还原程度羟自由基(·OH) 天然DOM转化

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绿脱石结构Fe(III)还原程度对氧化过程·OH形成及有机质矿化的影响

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农业环境科学学报 2024年

作者：肖艳琦符俊宏刘细祥廖文娟张娜崔浩杰衡水学院河北省湿地生态与保护重点实验室湖南农业大学资源学院中国地质大学(武汉)生物地质与环境地质国家重点实验室广西民族大学材料与环境学院广西高校环境友好材料及碳中和新技术重点实验室广西先进结构材料与碳中和重点实验室

土壤和沉积物有氧-无氧界面黏土矿物结构Fe(II)氧化产生的羟自由基(·OH)在有机物质转化过程中具有重要作用。土壤和沉积物黏土矿物结构Fe(III)的还原程度会随环境条件变化而不同，然而，关于含铁黏土矿物还原程度[Fe(II)/ Fe总]对氧化... 详细信息

土壤和沉积物有氧-无氧界面黏土矿物结构Fe(II)氧化产生的羟自由基(·OH)在有机物质转化过程中具有重要作用。土壤和沉积物黏土矿物结构Fe(III)的还原程度会随环境条件变化而不同，然而，关于含铁黏土矿物还原程度[Fe(II)/ Fe总]对氧化过程中·OH的形成及有机质矿化的影响尚不明确。本研究以富铁绿脱石为黏土矿代表，研究了不同还原程度绿脱石[Fe(II)/ Fe总：15%，22%，39%和56%]有氧氧化产生·OH的机制及该过程对溶解性有机质(DOM)转化的差异。结果表明，当不同还原程度绿脱石的悬浊液体系中结构Fe(II)浓度为2.2 mmol·L-1时，随着还原程度从15%增加到56%，其氧化120 min后·OH的累积浓度从15.1 μmol·L-1增加到27.1 μmol·L-1，单位O2转化为·OH的效率从3.4%提高到5.9%。傅里叶变换红外光谱(FTIR)、氮蓝四唑(NBT)猝灭实验和2，2’-联吡啶(BPY)钝化边缘反应位点的结果证明了还原程度为15%的绿脱石主要存在二八面体Fe(II)[Al- Fe(II)]，并在边缘位点活化O2产生·OH；而还原程度为56%的绿脱石除二八面体Fe(II)外，还存在高活性三八体[Fe(II)- Fe(II)- Fe(II)]，底面位点和边缘位点均可活化O2产生·OH，并且O2在底面位点还原形成·OH效率更高。氧化过程中·OH矿化溶解性有机质(DOM)形成CO2的含量随绿脱石的还原程度的升高而升高。因此，与低还原程度绿脱石(15%)相比，高还原程度的绿脱石(56%)存在高活性三八面体并能从底面位点形成·OH从而提高了·OH生成的效率并进一步促进了DOM的矿化。

关键词：绿脱石结构二价铁还原程度羟自由基(·OH) 天然DOM转化

梯度人工骨修复支架调控骨骼系统组织的修复与再生

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中国组织工程研究 2025年第4期29卷 846-855页

作者：张煜徐睿安方蕾历龙飞刘姝妍丁凌雪王悦熹郭子琰田丰薛佳佳有机无机复合材料国家重点实验室生物医用材料北京实验室先进弹性体材料研究中心材料科学与工程学院北京化工大学北京市100029

背景:梯度人工骨修复支架模拟了骨骼系统中的独特特征,在骨骼系统再生中具有巨大的应用潜力。目的:综述梯度人工骨修复支架在骨骼系统组织工程中的最新研究进展,并阐述了其优势与制造策略。方法:由第一作者检索Web of Science和PubMed... 详细信息

背景:梯度人工骨修复支架模拟了骨骼系统中的独特特征,在骨骼系统再生中具有巨大的应用潜力。目的:综述梯度人工骨修复支架在骨骼系统组织工程中的最新研究进展,并阐述了其优势与制造策略。方法:由第一作者检索Web of Science和PubMed数据库2000-2023年发表的文献,英文检索词为“gradient,bone regeneration,scaffold”,最终筛选后对76篇文献进行分析总结。结果与结论:①作为骨骼系统组织高效、高质量修复的重要手段,梯度人工骨修复支架目前针对骨组织、骨-软骨、肌腱-骨组织的天然梯度特征进行了仿生设计,这些支架能够一定程度地从结构、成分上模拟原生组织的细胞外基质,从而促进细胞黏附、迁移、增殖和分化,促进受损组织向原生状态再生恢复。②先进制造技术为梯度人工骨修复支架制备提供了更多可能;目前已经开发了通过空间差异化纤维排布和生物活性物质加载构建的梯度电纺纤维支架;分层叠加、分级孔隙率与生物3D打印技术制造的梯度3D打印支架;原位分层注射、简单逐层叠加、冷冻干燥法制造的梯度水凝胶支架;另外还包括其他方式或多方法联用的支架;这些支架在体外实验中展示了良好的生物相容性,在小型动物实验中能够加速组织再生并且观察到组织学结构明显改善。③目前开发的梯度人工骨修复支架仍需进一步优化,提高在梯度尺度上的匹配性,进一步明确材料与组织相互作用,避免降解产物导致的副反应等问题,未来需要结合相关学科优势与临床需求进一步优化。

关键词：梯度支架骨骼系统先进制造组织再生应用策略骨组织修复静电纺丝水凝胶 3D打印

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生物质与塑料共催化热解制备芳烃化合物研究进展

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燃料化学学报（中英文） 2024年第4期52卷 481-495页

作者：韩冬孙来芝陈雷杨双霞李天津谢新苹许美荣唐文东赵保峰司洪宇华栋梁齐鲁工业大学(山东省科学院)能源研究所山东省生物质气化技术重点实验室山东济南250014 山东艾蒙特新材料有限公司山东东营257500

芳烃,尤其苯、甲苯、二甲苯(BTX)等单环芳烃,是化工行业重要的基础原料,主要来源于化石燃料的催化重整与热裂解。生物质与塑料共催化热解制芳烃具有高效、环保、低成本、高选择性等优点,可以解决因生物质富氧、贫氢的特点造成热解产物... 详细信息

芳烃,尤其苯、甲苯、二甲苯(BTX)等单环芳烃,是化工行业重要的基础原料,主要来源于化石燃料的催化重整与热裂解。生物质与塑料共催化热解制芳烃具有高效、环保、低成本、高选择性等优点,可以解决因生物质富氧、贫氢的特点造成热解产物氧含量高、芳烃收率和选择性低等问题。本工作主要综述了生物质与塑料共催化热解制备芳烃化合物的研究进展,介绍了共催化热解反应原料类别,重点论述了共催化热解反应催化剂,总结归纳了共催化热解双烯合成、烃池协同等反应机理。展望了生物质与塑料共催化热解未来的研究重心与发展方向,即通过研制高活性、高稳定性的改性分子筛催化剂来提高芳烃产率。

关键词：生物质塑料共催化热解芳烃催化剂

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反胶束中的酶催化研究进展

化学通报 1998年第2期 8-13页

作者：夏仕文俞耀庭童明容南开大学分子生物学研究所生物活性材料国家教委开放研究实验室

评述酶在反胶束中的定位和结构、动力学特性、催化活性和稳定性，反胶束作为酶催化反应介质的优点，反胶束中酶催化反应的类型及其应用。

关键词：胶束酶学酶催化反胶束生物催化剂

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Pt/CaO材料催化糠醇加氢制备戊二醇

化工进展 2024年第3期43卷 1318-1327页

作者：萧垚鑫张军单锐袁浩然陈勇华南农业大学生物质工程研究院广东广州510642 中国科学院广州能源研究所广东广州510640 中国科学院可再生能源重点实验室广东广州510640 广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室广东广州510640

通过浸渍法制备出一系列氧化钙负载铂金属催化材料,用于生物质基糠醇选择性加氢制备戊二醇研究。研究采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、CO_(2)-程序升温脱附、N2等温吸附-脱附、X射线光电子能谱、热重-差热分析法等一系列表征手段,对... 详细信息

通过浸渍法制备出一系列氧化钙负载铂金属催化材料,用于生物质基糠醇选择性加氢制备戊二醇研究。研究采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、CO_(2)-程序升温脱附、N2等温吸附-脱附、X射线光电子能谱、热重-差热分析法等一系列表征手段,对合成的催化剂样品物理化学性质进行了系统表征。实验结果表明,Pt/CaO-600催化剂表现出优异的催化活性,在4MPa氢压、210℃反应温度条件下,糠醇转化率为99.8%,1,2-戊二醇和1,5-戊二醇收率分别可达48.6%和21.5%。催化剂的优异性能可归因于作为载体的CaO提供了适宜的碱性位点,有利于糠醇开环反应的发生,进而提高了糠醇转化率与戊二醇选择性。同时,催化剂还表现出了优异的循环使用性能,经重复使用4次后,其催化糠醇转化率可达96.5%,1,2-戊二醇和1,5-戊二醇的收率分别为40.3%和17.0%。

关键词：糠醇催化加氢戊二醇

NiCu/POM-CN光催化氨硼烷水解制氢性能

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精细化工 2024年

作者：李蓉康梦奇陈辛顺冯佳佳许立信万超安徽工业大学化学与化工学院南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室常州大学江苏省绿色催化材料与技术重点实验室浙江大学化学工程与生物工程学院

首先，以三聚氰胺为前躯体、氯化锂为模板剂，通过熔盐法合成了碳氮纳米片（CN）；然后，CN、六氯三聚磷腈和2，6-二氨基吡啶通过溶剂热反应制备了二维层状结构复合载体POM-CN；最后，以POM-CN为载体，采用浸渍还原法制备了系列NiCu/POM... 详细信息

首先，以三聚氰胺为前躯体、氯化锂为模板剂，通过熔盐法合成了碳氮纳米片（CN）；然后，CN、六氯三聚磷腈和2，6-二氨基吡啶通过溶剂热反应制备了二维层状结构复合载体POM-CN；最后，以POM-CN为载体，采用浸渍还原法制备了系列NiCu/POM-CN催化剂。采用TEM、SEM、XPS、XRD、FTIR、ICP-AES和UV-Vis DRS对其进行了结构组成和微观形貌表征；通过单因素变量法探究了不同因素〔n（Ni）∶n（Cu）、氨硼烷（AB）浓度、催化剂质量、反应温度、可见光照条件〕对NiCu/POM-CN催化AB水解制氢的影响，并考察了最优催化剂的循环稳定性。结果表明，在可见光照射下，n（Ni）∶n（Cu）＝0.4∶0.6制备的催化剂Ni0.4Cu0.6/POM-CN具有优异的催化活性，催化AB水解制氢的反应活化能为52.75 kJ/mol，转换频率值高达1774.6 h-1，是无可见光条件下的2.8倍；AB水解制氢的反应速率受AB浓度的影响很小，但随着反应温度的升高和Ni0.4Cu0.6/POM-CN质量的增加而提高；经过5次循环测试后，Ni0.4Cu0.6/POM-CN仍保持较高的催化活性。Ni0.4Cu0.6/POM-CN的催化活性得益于POM-CN复合载体、NiCu双金属的合金效应及金属与载体间的强烈相互作用。

关键词：熔盐法溶剂热法光催化氨硼烷水解制氢催化技术