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聚谷氨酸接枝聚乙二醇@碳酸钙遮蔽体系用于提高聚乙烯亚胺基因转染效率

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高等学校化学学报 2020年第2期41卷 235-242页

作者：郭兆培林琳陈杰田华雨陈学思中国科学院长春应用化学研究所生态环境高分子材料重点实验室

设计并合成了聚谷氨酸-聚乙二醇@碳酸钙(PPG@CaCO3)纳米遮蔽体系,用于遮蔽聚乙烯亚胺(PEI)。一方面,聚谷氨酸-聚乙二醇(PPG)可以降低PEI引起的细胞毒性,更有利于体内应用;另一方面,CaCO3可有效改善PPG导致的转染效率下降,并在一定程度... 详细信息

设计并合成了聚谷氨酸-聚乙二醇@碳酸钙(PPG@CaCO3)纳米遮蔽体系,用于遮蔽聚乙烯亚胺(PEI)。一方面,聚谷氨酸-聚乙二醇(PPG)可以降低PEI引起的细胞毒性,更有利于体内应用;另一方面,CaCO3可有效改善PPG导致的转染效率下降,并在一定程度上提高PEI的细胞转染效率。对比遮蔽体系PPG@CaCO3和聚谷氨酸-聚乙二醇@磷酸钙[PPG@Ca3(PO4)2]发现,PPG@CaCO3在微酸性环境中释放二氧化碳气体是提高细胞转染效率的关键因素。小鼠体内循环实验表明,PPG@CaCO3遮蔽体系可以增加载体在血液中的循环时间。因此,PPG@CaCO3遮蔽体系对于改善阳离子类基因载体的体内应用起到重要作用。

关键词：聚乙烯亚胺基因转染遮蔽体系聚谷氨酸-聚乙二醇@碳酸钙

微塑料对稻田土壤温室气体排放和微生物群落的影响

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生态学报 2024年第10期44卷 4308-4318页

作者：张之钰武海涛刘吉平王文锋徐磊张仲胜吉林师范大学旅游与地理科学学院四平136000 中国科学院东北地理与农业生态研究所湿地生物与环境重点实验室长春130102

微塑料因在土壤环境中广泛存在及其潜在的生态风险而受到越来越多的关注。微塑料的赋存会改变土壤理化性质,并对土壤微生物群落及其驱动的生物地球化学过程产生影响,而相关研究尚处于起步阶段。可生物降解塑料作为传统塑料的替代品,越... 详细信息

微塑料因在土壤环境中广泛存在及其潜在的生态风险而受到越来越多的关注。微塑料的赋存会改变土壤理化性质,并对土壤微生物群落及其驱动的生物地球化学过程产生影响,而相关研究尚处于起步阶段。可生物降解塑料作为传统塑料的替代品,越来越多地应用于农业活动,并释放到土壤中。然而,可生物降解微塑料对土壤微生物特性产生影响的研究鲜有报道。基于此,本试验以我国三江平原水稻田土壤为研究对象,选取了2种常见的微塑料为试验材料,分别为传统型微塑料聚丙烯(Polypropylene,PP)和可降解微塑料聚乳酸(Polylactic acid,PLA),进行了为期41d的微宇宙培养实验,旨在分析不同浓度与类型的微塑料对土壤可溶性有机碳(Dissolved Organic Carbon,DOC)含量及官能团特征、温室气体排放以及微生物群落结构的差异性影响。结果表明,传统型微塑料PP与可降解微塑料PLA添加均对土壤理化性质与微生物群落产生显著影响。其中,微塑料添加大体上增加了土壤DOC含量,PLA的促进作用较为明显,且增加含量与微塑料添加量呈正相关;PP和PLA均影响土壤DOC分子结构,削弱了土壤团聚化程度并促进了大分子量DOC化合物的生成;微塑料的添加促进土壤CH_(4)排放,而有效抑制了土壤CO_(2)排放;微塑料显著改变了土壤细菌和真菌群落的丰富度与多样性。相关分析结果表明,土壤CO_(2)累计排放量与芳香族化合物结构及疏水性等官能团特征、变形菌门(Proteobacteria)与放线菌门(Actinobacteria)均呈显著正相关关系。以上结果表明,微塑料添加改变了土壤DOC含量及官能团特征与微生物环境,进而影响土壤温室气体排放。本研究为今后微塑料对土壤地球化学和微生物特性的影响研究提供了科学的思路,同时也有助于评估微塑料对土壤生态系统的生态风险。

关键词：温室气体微塑料可溶性有机碳土壤微生物群落

3D打印技术制备生物医用高分子材料的研究进展

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高分子学报 2013年第6期23卷 722-732页

作者：贺超良汤朝晖田华雨陈学思中国科学院长春应用化学研究所中科院生态环境高分子材料重点实验室长春130022

3D打印技术能够根据不同患者需要,快速精确制备适合不同患者的个性化生物医用高分子材料,并能同时对材料的微观结构进行精确控制.因此,这种新兴的医用高分子材料制备技术在未来生物医学应用(尤其是组织工程应用)中具有独特的优势.近年来... 详细信息

3D打印技术能够根据不同患者需要,快速精确制备适合不同患者的个性化生物医用高分子材料,并能同时对材料的微观结构进行精确控制.因此,这种新兴的医用高分子材料制备技术在未来生物医学应用(尤其是组织工程应用)中具有独特的优势.近年来,对于3D打印技术制备生物医用高分子材料的研究开发受到了越来越多的关注.不同的生物相容高分子原料被应用于3D打印技术,而这些3D成型高分子材料被用于体外细胞培养,或动物模型的软组织或硬组织修复中.本文主要介绍了近年来3D打印技术在生物医用高分子材料制备中的研究进展,并对该领域的未来应用和挑战进行了展望.

关键词： 3D打印技术个性化医用高分子组织工程

超高选择性CO_(2)光还原为乙醇的CuNi异核双原子催化剂的精准设计

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 126-136页

作者：崔恩田鲁玉莲江吉周 Arramel 王定胜翟天佑盐城工学院江苏省新型环保重点实验室江苏盐城224051 武汉工程大学环境生态与生物工程学院湖北新型催化材料工程研究中心教育部磷资源开发利用工程研究中心教育部绿色化工过程重点实验室湖北武汉430205 清华大学化学系北京100084 华中科技大学材料科学与工程学院材料加工与模具技术国家重点实验室湖北武汉430074 印尼纳米中心印尼万丹

利用光催化还原技术将CO_(2)定向转化为乙醇(CO_(2)-乙醇)是解决日益严重的环境污染和能源危机的理想途径之一.然而,CO_(2)分子的高化学惰性以及C-C耦合反应的高化学能垒导致目前CO_(2)-乙醇转化反应的产率和选择性较低.因此,设计构建... 详细信息

利用光催化还原技术将CO_(2)定向转化为乙醇(CO_(2)-乙醇)是解决日益严重的环境污染和能源危机的理想途径之一.然而,CO_(2)分子的高化学惰性以及C-C耦合反应的高化学能垒导致目前CO_(2)-乙醇转化反应的产率和选择性较低.因此,设计构建能够快速活化CO_(2)分子并同时促进C-C耦合的光催化材料具有重要研究意义.尽管已有研究表明,Cu+物种在促进C-C耦合方面具有一定优势,但其在催化反应过程中的不稳定性限制了其实际应用.基于上述认识,本文通过理论模拟预测发现,相比于Cu单原子,CuNi异核双原子(CuNi HDAs)不仅在CO_(2)活化及C-C耦合方面更具优势,而且能够有效锚定并固化Cu+物种.因此,本文设计了一种三步合成策略,精准地将Cu单原子锚定在(Ni,Zr)-UiO-66-NH2材料的Ni位上,合成了以CuNi HDAs为活性位点的Cu-(Ni,Zr)-UiO-66-NH2光催化材料.在可见光照射下,Cu-(Ni,Zr)-UiO-66-NH2表现出较好的催化CO_(2)-乙醇转化活性,其乙醇的产率和选择性分别达到~3218μmol·gCu^(-1)·h^(-1)和97.3%.光谱分析和密度泛函理论计算结果表明,Cu-(Ni,Zr)-UiO-66-NH2材料较好的光催化性能来源于CuNi HDAs特殊的电子结构.首先,CuNi HDAs通过CuNi-O界面化学键与吸光组分(Ni,Zr)-UiO-66-NH2相连,利用界面Cu-Ni-O键作为快速电子传输通道,CuNi HDAs能够富集到足够的光生电子用于涉及12电子的CO_(2)-乙醇转化反应,使得乙醇产率大幅提升.其次,Cu,Ni和O三种原子由于电子亲核能的差异,导致CuNi HDAs的电子分布呈现不对称性.这种不对称的电子结构能有效诱导CO_(2)分子的极化,打破其结构的对称性,从而显著降低CO_(2)分子的活化能.再次,相比于Cu单原子,CuNi HDAs对*CO中间体的吸附能力更强,这不仅增强了活性位点表面*CO中间体的覆盖度,还抑制CO的生成,为C-C耦合创造了充分条件.最后,由于Cu-Ni双活性位电子密度的差异,CuNi HDAs表面的C-C耦合反应势能较低,有利于*OCCHO中间体的快速生成,从而使乙醇产物的选择性大幅提升.综上,本文以理论计算模拟为指导,以UiO-66-NH2材料为基底,成功设计并制备了一种具有不对称电子结构的CuNi HDAs光催化材料,实现了高选择性CO_(2)光还原为乙醇.研究表明,CuNi HDAs的不对称结构在促进分子活化和降低C-C耦合反应能垒中起关键作用,同时促进了光生电子在CuNi HDAs活性位的富集.本文的研究结果为在原子尺度上设计并合成高性能的CO_(2)还原光催化剂提供了实验和理论参考.

关键词： CuNi异核双原子光催化 CO_(2)-乙醇转化不对称电子分配电子富集

聚谷氨酸接枝聚乙二醇抗肿瘤药物靶向输送系统

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高分子学报 2019年第6期50卷 543-552页

作者：汤朝晖陈学思中国科学院长春应用化学研究所生态环境高分子材料重点实验室

基于聚乙二醇-聚氨基酸载体材料的肿瘤靶向药物输送系统在降低药物毒副作用,在提高治疗指数,增加候选药物成药性方面具有巨大潜力.本文围绕以聚谷氨酸接枝聚乙二醇为载体的肿瘤靶向药物输送系统,对近年来课题组肿瘤治疗相关基础研究领... 详细信息

基于聚乙二醇-聚氨基酸载体材料的肿瘤靶向药物输送系统在降低药物毒副作用,在提高治疗指数,增加候选药物成药性方面具有巨大潜力.本文围绕以聚谷氨酸接枝聚乙二醇为载体的肿瘤靶向药物输送系统,对近年来课题组肿瘤治疗相关基础研究领域的一些进展进行了总结,梳理了高分子载体结构对纳米药物体内行为的影响规律,提出了'边缘与中心'协同治疗和'凝血靶向'的概念,发现了纳米药物的瘤内低渗透性可显著提高血管阻断剂的肿瘤血管靶向性和抑瘤能力,创建了联合使用血管阻断剂纳米药物与乏氧激活前药的高效实体肿瘤治疗新策略.

关键词：聚谷氨酸肿瘤靶向纳米药物顺铂血管阻断剂

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基于可再生资源含呋喃环聚酯

化学进展 2018年第6期30卷 719-736页

作者：王国强姜敏张强王瑞曲小玲周光远中国科学院长春应用化学研究所生态环境高分子材料重点实验室长春130022

2,5-呋喃二甲酸(2,5-FDCA)是基于可再生资源的二酸,来源广泛,可由果糖和半乳糖制得。近年来以2,5-呋喃二甲酸为起始原料合成聚合物的研究引起了人们的广泛关注。本文对基于可再生资源含呋喃环均聚酯及共聚酯的合成、结构和性能等方面的... 详细信息

2,5-呋喃二甲酸(2,5-FDCA)是基于可再生资源的二酸,来源广泛,可由果糖和半乳糖制得。近年来以2,5-呋喃二甲酸为起始原料合成聚合物的研究引起了人们的广泛关注。本文对基于可再生资源含呋喃环均聚酯及共聚酯的合成、结构和性能等方面的研究作了综述,着重阐述了以2,5-呋喃二甲酸及其衍生物为起始原料制备聚酯的新进展,并讨论了基于可再生资源含呋喃聚酯的应用及发展前景。

关键词： 2,5-呋喃二甲酸聚酯合成方法结构性能

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二氧化碳基脂肪族聚碳酸酯的功能化研究进展

高分子学报 2013年第5期23卷 600-608页

作者：秦玉升顾林王献红中国科学院长春应用化学研究所生态环境高分子材料重点实验室长春130022

简要介绍了二氧化碳基塑料的工业化进程,同时针对当前二氧化碳共聚物结构中缺少可反应基团、难以进行化学修饰导致的品种和功能单一、亲水性差等问题,介绍了二氧化碳基脂肪族聚碳酸酯的功能化研究进展,主要包括侧链含有双键、碳酸酯键... 详细信息

简要介绍了二氧化碳基塑料的工业化进程,同时针对当前二氧化碳共聚物结构中缺少可反应基团、难以进行化学修饰导致的品种和功能单一、亲水性差等问题,介绍了二氧化碳基脂肪族聚碳酸酯的功能化研究进展,主要包括侧链含有双键、碳酸酯键和液晶基团的侧基功能化二氧化碳共聚物的合成与性能研究,以及二氧化碳共聚物的亲水性调制和刺激响应行为探索,试图为丰富二氧化碳基聚碳酸酯结构和性能提供借鉴.

关键词：二氧化碳共聚物功能化亲水性

卟啉铝催化下二氧化碳与氧化环己烯共聚反应研究

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高分子学报 2011年第7期21卷 784-790页

作者：秦玉升王献红赵晓江王佛松中国科学院长春应用化学研究所生态环境高分子材料重点实验室长春130022

利用四苯基卟啉氯化铝(TPPAlCl)与双三苯基膦氯化铵(PPNCl)组成的二元催化剂催化二氧化碳与氧化环己烯共聚合,80℃下反应9 h,二氧化碳-氧化环己烯共聚物(PCHC)的收率为97.2%,分子量分布窄(Mw/Mn=1.12),但数均分子量仅为6.8×103.研究发... 详细信息

利用四苯基卟啉氯化铝(TPPAlCl)与双三苯基膦氯化铵(PPNCl)组成的二元催化剂催化二氧化碳与氧化环己烯共聚合,80℃下反应9 h,二氧化碳-氧化环己烯共聚物(PCHC)的收率为97.2%,分子量分布窄(Mw/Mn=1.12),但数均分子量仅为6.8×103.研究发现溶剂的浓度和极性变化对聚合过程中的链转移反应影响不大,而降低单体浓度,链转移反应明显减少,由此推断聚合过程中存在明显的向单体的链转移反应.进而采用基质辅助激光解析电离飞行时间质谱(MALDI-TOF/MS)对聚合物结构进行分析,提出了聚合反应过程中的链增长和链转移反应机理,即:在TPPAlCl/PPNCl二元催化剂催化二氧化碳与氧化环己烯共聚合反应中,除了引发剂引发单体聚合外,通过链转移又产生了其它新的活性中心,导致所生成的聚合物的数目远多于引发剂数目,而且络合铝离子在各聚合物链端的交换反应速率远大于链增长的速率,从而得到具有极窄分子量分布的聚碳酸酯.上述交换反应的可逆性是各分子链休止、增长交替进行的关键.

关键词：二氧化碳二氧化碳-氧化环己烯共聚物卟啉铝催化剂链转移反应

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聚2,5-呋喃二甲酸乙二醇酯的合成与表征

高分子学报 2013年第1期23卷 24-29页

作者：姜敏刘茜李洋张强周光远中国科学院长春应用化学研究所生态环境高分子材料重点实验室长春130022

以2,5-呋喃二甲酸和乙二醇为原料,草酸亚锡为催化剂,通过直接酯化法合成了线性高分子量聚2,5-呋喃二甲酸乙二醇酯(PEF).运用红外光谱(FTIR)和核磁共振氢谱(1H-NMR)表征了该聚酯的结构;由乌氏黏度计法和凝胶渗透色谱(GPC)建立了该聚酯在... 详细信息

以2,5-呋喃二甲酸和乙二醇为原料,草酸亚锡为催化剂,通过直接酯化法合成了线性高分子量聚2,5-呋喃二甲酸乙二醇酯(PEF).运用红外光谱(FTIR)和核磁共振氢谱(1H-NMR)表征了该聚酯的结构;由乌氏黏度计法和凝胶渗透色谱(GPC)建立了该聚酯在一种混合溶剂体系中特性黏数和重均分子量的关系:[η]=2.82×10-6Mw0.99dL/g,25℃,苯酚-四氯乙烷(1∶1,W/W);示差扫描量热法(DSC)和热失重分析(TGA)测定了该聚酯的热转变性能,结果表明该聚酯玻璃化转变温度为84℃,熔点为211℃,起始热分解温度高于370℃,具有良好的热稳定性;运用旋转流变仪研究了PEF的流变性能,结果表明,PEF熔体属于假塑性流体,随相对分子量的减小和温度升高,其非牛顿指数增大,在高于PEF熔点20～40℃,剪切速率为2.17×10-2～1.14×102s-1时,PEF的非牛顿指数为0.85左右.

关键词： 2 5-呋喃二甲酸聚2 5-呋喃二甲酸乙二醇酯直接酯化法合成与表征