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铝卟啉折叠催化剂催化二氧化碳/环氧化物共聚反应

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高分子学报 2024年第4期55卷 396-406页

作者：周振震刘顺杰郎涛涛高凤翔王献红中国科学院长春应用化学研究所生态环境高分子材料重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

折叠催化剂因具有“类酶”的二级结构,被广泛应用于小分子化合物合成,然而其在高分子合成中的应用却鲜有报道.基于双氨基功能化的铝卟啉与2,5-吡啶二甲酰氯的缩聚反应,本文报道了一种铝卟啉芳香酰胺折叠体催化剂,有效(300~1250 h^(-1))... 详细信息

折叠催化剂因具有“类酶”的二级结构,被广泛应用于小分子化合物合成,然而其在高分子合成中的应用却鲜有报道.基于双氨基功能化的铝卟啉与2,5-吡啶二甲酰氯的缩聚反应,本文报道了一种铝卟啉芳香酰胺折叠体催化剂,有效(300~1250 h^(-1))、高选择性(99%)地催化了二氧化碳(CO_(2))与环氧化物的共聚反应.值得一提的是,该催化剂可以实现无助催化剂条件下CO_(2)和环氧丙烷的共聚,催化活性可达525 h^(-1),同时聚合物选择性在95%以上,并且在80℃下表现出“类酶”的最佳温度特性.在催化CO_(2)与环氧环己烷共聚时,催化活性与二氧化碳压力(1~7 MPa)呈线性正相关关系,催化活性最高可达1250 h^(-1),聚合物选择性和碳酸酯单元含量保持在99%以上.本文报道的铝卟啉折叠体催化剂为芳香酰胺折叠体在催化领域的发展提供了借鉴,同时也进一步拓展了折叠催化在高分子合成中的应用.

关键词：铝卟啉芳香酰胺折叠体二氧化碳环氧化物协同催化

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聚乳酸衍生物的高效合成及其性能研究

高分子学报 2024年

作者：胡锦博王文博杜晔奇张昊刘焱龙边新超孙海陈学思中国科学院长春应用化学研究所中科院生态环境高分子材料重点实验室中国科学技术大学应用化学与工程学院

发展可再生、可降解的脂肪族聚酯材料有望部分替代目前广泛使用的聚烯烃类材料，对于解决塑料污染问题具有重要意义.本文工作以商业化α-氨基酸作为初始原料，设计合成了一类结构上类似于丙交酯（LA）的取代乙交酯单体（substituted-gly... 详细信息

发展可再生、可降解的脂肪族聚酯材料有望部分替代目前广泛使用的聚烯烃类材料，对于解决塑料污染问题具有重要意义.本文工作以商业化α-氨基酸作为初始原料，设计合成了一类结构上类似于丙交酯（LA）的取代乙交酯单体（substituted-glycolide,sGA），研究了单体的开环聚合（ROP）反应过程以及侧链结构对聚合物热性能、力学性能以及回收性能的影响.结果表明，使用辛酸亚锡(Sn（Oct）2)/苯甲醇（BnOH）催化体系可以实现sGAs单体的高效可控ROP，并且所得聚合物保持高的立构规整度.通过对聚合反应条件的控制，所有的单体都可以聚合得到高分子量聚合物.此外，含有较长碳链的聚合物具有最低的玻璃化转变温度（Tg），同时，这些聚合物热稳定性与聚乳酸（PLA）相似.力学性能方面，侧链为乙基的聚合物链可以通过折叠排列形成规整的晶体结构，表现出兼具柔韧性与强度的特性.最后，这些聚合物都可以在Sn（Oct）2催化下解聚回收为单体而不影响再次聚合.

关键词：取代乙交酯开环聚合聚乳酸衍生物解聚回收

双核异金属锰(Ⅲ)-碱金属(Ⅰ)配合物催化环酯类开环聚合反应研究

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高分子学报 2024年第9期55卷 1179-1190页

作者：王霖铎张绪刚段然龙边新超黑龙江省科学院石油化学研究院哈尔滨150040 中国科学院长春应用化学研究所、中国科学院生态环境高分子材料重点实验室长春130022

设计合成了一系列以氯为轴向基团的锰(Ⅲ)和碱金属(Ⅰ)为核心的大环双金属中心配合物催化剂,并通过基质辅助激光解吸飞行时间质谱(MALDI-TOF-MS)和元素分析对其结构进行了详细表征.该系列催化剂可以在环氧环己烷(CHO)存在下催化丙交酯(... 详细信息

设计合成了一系列以氯为轴向基团的锰(Ⅲ)和碱金属(Ⅰ)为核心的大环双金属中心配合物催化剂,并通过基质辅助激光解吸飞行时间质谱(MALDI-TOF-MS)和元素分析对其结构进行了详细表征.该系列催化剂可以在环氧环己烷(CHO)存在下催化丙交酯(LA)和ε-己内酯(ε-CL)聚合.对不同的碱金属离子进行筛选和优化,以确保实现最佳的聚合效果.研究了配合物中不同的碱金属中心对其催化性能的影响,实验结果表明碱金属中心的引入改善了配合物的催化性能,表现出相较单核席夫碱锰催化剂更好的催化性能,配合物胺桥部分的空间位阻效应对其催化活性具有明显影响,同时,在外消旋丙交酯的立体选择性聚合中,这一系列的配合物催化聚合倾向于得到具有等规立构结构的聚合物,通过MALDI-TOF-MS表征了聚合得到的聚乳酸(PLA)的端基结构,说明这一系列双金属中心配合物在环氧化物存在下的原位引发机理.

关键词：双核异金属催化剂聚乳酸聚己内酯开环聚合非均相催化剂

二乙基环状赖氨酸单体的合成及其与己内酰胺的共聚合研究

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高分子学报 2024年

作者：毛亚辉王思棋李茂盛陶友华中国科学院长春应用化学研究所生态环境高分子材料重点实验室中国科学技术大学应用化学与工程学院

以廉价丰富的赖氨酸为原料，通过两步简单高效的反应，合成了二乙基环状赖氨酸单体.在此基础上，成功实现了该单体与己内酰胺（ε-CLa）的共聚，制备得到了一种新的己内酰胺共聚物（数均分子量>27.4 kDa）.对所得聚合物进行了核磁共振... 详细信息

以廉价丰富的赖氨酸为原料，通过两步简单高效的反应，合成了二乙基环状赖氨酸单体.在此基础上，成功实现了该单体与己内酰胺（ε-CLa）的共聚，制备得到了一种新的己内酰胺共聚物（数均分子量>27.4 kDa）.对所得聚合物进行了核磁共振氢谱（1H-NMR）、碳谱(13C-NMR)及扩散排序核磁共振（DOSY-NMR）表征，证实成功得到共聚物.通过调节单体投料比，可以对聚合物中不同共聚组分的含量进行调控，进而对聚合物性能进行调控.相较于尼龙6 （ε=21%）而言，共聚物的断裂伸长率有所提升(可达（105±8）%).

关键词：赖氨酸聚酰胺开环聚合共聚

贻贝仿生矿化超亲水表面膜的制备及其油-水分离性能

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膜科学与技术 2024年第4期44卷 65-74页

作者：李思诺刘静孙凯李胜海辽宁工程技术大学机械工程学院阜新123000 辽宁工程技术大学创新实践学院阜新123000 中国科学院生态环境高分子材料重点实验室中国科学院长春应用化学研究所长春130022

频繁的海洋原油泄漏、无序且随意的工业含油污水排放催生出高效油-水分离材料迫切需求.融合膜分离技术和表面工程策略构建的超亲水膜实现了高效的油-水分离而引发广泛关注.本文利用贻贝仿生矿化的策略,结合贻贝启发快速沉积和层层自组... 详细信息

频繁的海洋原油泄漏、无序且随意的工业含油污水排放催生出高效油-水分离材料迫切需求.融合膜分离技术和表面工程策略构建的超亲水膜实现了高效的油-水分离而引发广泛关注.本文利用贻贝仿生矿化的策略,结合贻贝启发快速沉积和层层自组装矿化两步法,在各种膜表面成功制备了界面稳定且具有优异抗污染性能的超亲水/水下超疏油涂层.由于其突出的超亲水和水下驱油能力,涂层膜能够高效分离油-水混合物以及表面活性剂稳定的水包油乳液.此外,由于优异的界面稳定性,超亲水表面膜实现了长效的油-水乳液分离.这些优异的性能加上其简便的制造工艺,使其成为油-水分离的理想材料.

关键词：仿生矿化自清洁超亲水油-水分离

薰衣草蒸馏废渣/环氧树脂复合材料的制备及力学性能

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工程塑料应用 2024年第2期52卷 51-56页

作者：马扶宸杜涛刘伟樊东焱钱大益武晋雄张会良宋剑斌伊犁师范大学化学化工学院新疆伊宁835000 新疆维吾尔自治区生物质资源清洁转化与高值利用重点实验室新疆伊宁835000 中国科学院长春应用化学研究所中国科学院生态环境高分子材料重点实验室长春130022

为了实现薰衣草蒸馏废渣资源利用,将薰衣草蒸馏废渣与环氧树脂复合,通过模压工艺制备薰衣草蒸馏废渣/环氧树脂复合材料,通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)、万能力学试验机和扫描电子显微镜(SEM)等对复合材料的力学性能、形态结构和吸水率... 详细信息

为了实现薰衣草蒸馏废渣资源利用,将薰衣草蒸馏废渣与环氧树脂复合,通过模压工艺制备薰衣草蒸馏废渣/环氧树脂复合材料,通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)、万能力学试验机和扫描电子显微镜(SEM)等对复合材料的力学性能、形态结构和吸水率等进行分析。结果表明,随着薰衣草蒸馏废渣含量的增加,复合材料的力学性能呈先增大后减小的趋势;在薰衣草蒸馏废渣质量分数为60%时复合材料具有最优异的冲击强度(1.56 kJ/m^(2))和弯曲强度(40.1MPa);在此含量基础上,采用氢氧化钠处理薰衣草蒸馏废渣,结果表明,所获得的环氧树脂复合材料的冲击强度和弯曲强度分别达到了3.04 kJ/m^(2)和66.2 MPa,较未处理时增加了94.9%和65%。FTIR分析结果表明,碱处理可以消除薰衣草蒸馏废渣表面的脂类等物质,改善了其与环氧树脂的界面性能;SEM结果证实,经碱处理后的复合材料内部有大量丝状物产生;吸水率结果表明,复合材料的吸水率随薰衣草蒸馏废渣含量的增加而增大,且经过碱处理后,复合材料具有较高的吸水率。

关键词：薰衣草环氧树脂力学性能碱处理

两个多酸基镧系(Eu、Tb)双膦酸酯配合物的合成、物化性质和太赫兹时域光谱

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无机化学学报 2024年第1期40卷 135-144页

作者：侯川兵李樱雨迟婧怡丁延王志强韩洪亮李杏茹金琼花首都师范大学资源环境与旅游学院北京100048 首都师范大学化学系北京100048 元素有机化学国家重点实验室(南开大学) 天津300071 南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071 中科院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室长春130022

在乙腈和去离子水的混合溶剂中合成了2个新的多酸基镧系双膦酸酯配合物[Eu(L)_(4)]PW_(12)O_(40)·2CH_(3)CN (1)和[Tb(L)_(3)(H_(2)O)]PW_(12)O_(40)(2)(L=亚乙基二膦酸四乙酯),并通过单晶X射线衍射、元素分析、红外光谱、粉末X射线衍... 详细信息

在乙腈和去离子水的混合溶剂中合成了2个新的多酸基镧系双膦酸酯配合物[Eu(L)_(4)]PW_(12)O_(40)·2CH_(3)CN (1)和[Tb(L)_(3)(H_(2)O)]PW_(12)O_(40)(2)(L=亚乙基二膦酸四乙酯),并通过单晶X射线衍射、元素分析、红外光谱、粉末X射线衍射、热重分析和太赫兹时域光谱对2个配合物的性质进行了表征,分析了配合物的晶体结构及分子间弱作用力,研究了配合物的发光等性能。单晶结构表明,配合物1是以Eu(Ⅲ)为中心、L为配体螯合形成的扭曲四方反棱柱结构。配合物2是以Tb(Ⅲ)为中心、L和H_(2)O为配体形成的扭曲单帽八面体结构。发光光谱表明配合物1和2所有的发射峰来源于金属内部的电荷迁移。此外,太赫兹时域光谱对配合物1和2的结构和发光的分析提供了帮助。

关键词：镧系配合物荧光光谱多金属氧酸盐太赫兹技术

酶响应生物力学动态聚氨基酸双网络水凝胶促进骨软骨再生

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医用生物力学 2024年第S1期 328-328页

作者：庄雅灵刘恩渤丁建勋陈学思中国科学院长春应用化学研究所中国科学院生态环境高分子材料重点实验室吉林大学中日联谊医院骨关节与运动医学科

骨软骨组织具有独特生物力学特性,通过机械生物学策略可显著促进骨软骨再生。组织工程是一种极具临床应用潜力的方案,但目前缺乏自适应于修复中动态力学微环境变化的支架。基于此,本团队设计了酶响应动态聚氨基酸水凝胶以提供时空生物...

骨软骨组织具有独特生物力学特性,通过机械生物学策略可显著促进骨软骨再生。组织工程是一种极具临床应用潜力的方案,但目前缺乏自适应于修复中动态力学微环境变化的支架。基于此,本团队设计了酶响应动态聚氨基酸水凝胶以提供时空生物力学动态的机械线索给干细胞,诱导其在不同阶段、不同层有不同增殖、分化行为。本文通过双交联网络结构设计提供动态力学线索。基于测定骨软骨微环境中碱性磷酸酶(ALP)活性梯度,在光交联第一网络基础上,ALP响应化学交联网络作为第二网络,在时间尺度上,满足在初期细胞增殖需求,较低硬度利于细胞增殖,在后期细胞分化阶段,软骨层能保持较低硬度促成软骨,而在软骨下骨层能动态增强力学性能成硬凝胶来调控成骨分化,形成空间尺度上自生梯度支架可精准高效促进骨软骨全层修复。酶响应聚氨基酸水凝胶在ALP作用下,储能模量随着酶催化时间的增加而增加(3 k Pa增至10 k Pa),这主要由于去磷酸化后生物正交化学交联度增加,第二交联网络形成,力学性能增加。在植入于兔膝关节骨软骨缺损部位8周,相比较于空白组和光交联单网络水凝胶组相比,酶响应双网络水凝胶组实现了全层高效再生修复,验证了动态自适应的力学梯度支架更有利于骨软骨全层再生。

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磁性含磷油茶壳生物炭对水中磺胺甲噁唑的吸附特性

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环境科学 2024年第2期45卷 898-908页

作者：韩帅鹏唐李文刘勤林家亮李晓慢程建华胡勇有华南理工大学环境与能源学院广东省固体废物污染控制与资源化重点实验室广州510006 生态环境部珠江流域南海海域生态环境监督管理局生态环境监测与科学研究中心广州510611 华南协同创新研究院东莞523808

以废弃油茶壳为原料,采用磷酸活化和铁盐共沉积进行改性制备得到磁性含磷生物炭(MPBC).通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、比表面积和孔径分析(BET)、傅立叶红外光谱(FT-IR)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对材料进行表征分析,MPBC孔隙... 详细信息

以废弃油茶壳为原料,采用磷酸活化和铁盐共沉积进行改性制备得到磁性含磷生物炭(MPBC).通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、比表面积和孔径分析(BET)、傅立叶红外光谱(FT-IR)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对材料进行表征分析,MPBC孔隙多、比表面积高(1139.28 m^(2)·g^(-1))、表面官能团丰富,且能够在外加磁场的作用下快速实现固液分离.探究了其对水体中磺胺甲噁唑(SMX)的吸附行为和影响因素,该吸附剂在酸性和中性环境中对SMX表现出优异的吸附性能,而碱性条件和CO_(3)^(2-)的存在对吸附具有明显的抑制作用.其吸附过程符合准二级动力学和Langmuir模型,其吸附速率快,最大吸附容量可达356.49 mg·g^(-1).吸附机制主要是SMX分子和MPBC的焦磷酸盐表面官能团(C—O—P键)发生的化学吸附作用,此外还包括氢键作用、π—π电子供体-受体(π—π EDA)作用和孔隙填充效应.MPBC吸附剂的开发为废弃油茶壳的资源化利用和磺胺甲噁唑废水处理提供一条有效途径.

关键词：磁性磷酸油茶壳生物炭磺胺甲噁唑(SMX) 吸附