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化学链甲烷氧化偶联界面反应路径和晶格氧传递的分子动力学模拟

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燃料化学学报（中英文） 2024年第6期52卷 820-830页

作者：李婉莹陈良勇东南大学能源与环境学院能源转换及其过程测控教育部重点实验室江苏南京210096

本研究采用分子动力学模拟的方法计算八种金属氧化物催化剂-载氧体CL-OCM反应性能,并对性能最优的Mn_(2)O_(3)开展反应时间和颗粒尺寸的研究。结果表明,适当延长反应时间有利于提高C_(2)H_(4)选择性;C/O=1是Mn_(2)O_(3)的理想尺寸。基... 详细信息

本研究采用分子动力学模拟的方法计算八种金属氧化物催化剂-载氧体CL-OCM反应性能,并对性能最优的Mn_(2)O_(3)开展反应时间和颗粒尺寸的研究。结果表明,适当延长反应时间有利于提高C_(2)H_(4)选择性;C/O=1是Mn_(2)O_(3)的理想尺寸。基于以上结果分析了Mn_(2)O_(3)CL-OCM界面反应路径和晶格氧传递问题,以揭示反应机理。CH_(3)^(*)气相二聚化生成C_(2)H6的是CL-OCM最主要的碳偶联路径。除此之外,还存在两条碳偶联路径,均由CH2^(*)引发。CH_(3)^(*)与OH^(*)表面结合生成甲醇是CL-OCM副反应的先决步骤,抑制甲醇生成是提高CL-OCM反应C_(2)选择性的关键。晶格氧存在转化,表面晶格氧是甲烷活化的活性氧。晶格氧数量差异及体相晶格氧迁移阻力差异是导致CH_(4)转化率和C_(2)选择性不同的主要原因。该研究为CL-OCM催化剂-载氧体的机理探究提供新的方法。

关键词：化学链甲烷氧化偶联催化剂-载氧体分子动力学模拟界面反应晶格氧

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Ce掺杂对钒钨钛催化剂脱硝性能的影响

精细化工 2024年第7期41卷 1550-1560页

作者：陈宏仲兆平周峻伍东南大学能源与环境学院、能源热转换及其过程测控教育部重点实验室江苏南京211189

对钒钨钛(V-W-Ti)催化剂进行Ce掺杂制备了Ce_(x)V_(1)W_(7)/Ti(x%为CeO_(2)负载量,以催化剂总质量计,下同),采用XRD、N_(2)吸附-脱附、SEM、XPS、FTIR对其进行了表征,通过NH_(3)/NO-TPD表征了NH_(3)和NO在催化剂表面的吸附强弱分布,并测试了不同CeO_(2)负载量下催化剂的脱硝性能,经密度泛函理论计算探究了催化剂的失活机理。结果表明,CeO_(2)的负载增加了催化剂表面化学吸附氧的比例和Br?nsted酸性位点,减少了催化剂表面V^(4+)的比例和Lewis酸性位点;适当的CeO_(2)负载量能显著提高V-W-Ti催化剂的中低温活性,但负载量过多会降低催化剂的高温活性,CeO_(2)负载量为1%的钒钨钛催化剂(Ce_(1)V_(1)W_(7)/Ti)表现最佳,其在全温度(200~400℃)段的脱硝活性均优于V-W-Ti,在260℃,空速为6×10^(4) h^(–1)的反应条件下,NO_(x)脱除率从79.01%增至99.19%,在含有H_(2)O、SO_(2)的气氛中,其NO_(x)脱除率从58.33%升至74.55%。Ce的掺杂降低了催化剂表面氧空位的形成能,改变了催化剂表面的酸位强弱,强化了SO_(2)在催化剂表面的吸附,SO_(2)中毒后的催化剂表面会沉积硫酸铵盐,在H_(2)O的协同作用下,Ce掺杂后催化剂表面更易沉积硫酸铵盐,这是催化剂失活的主要原因。

关键词：选择催化还原 Ce掺杂 SO_(2)中毒计算化学催化技术

不同孔结构CeTiO_(x)催化剂的制备及其NH_(3)-SCR脱硝性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第1期52卷 65-75页

作者：谭晨晨韩宇轩胡亚琴沈凯丁世鹏张亚平东南大学能源与环境学院能源热转换及其过程测控教育部重点实验室江苏南京210096

为探究催化剂的孔结构对催化剂脱硝活性的影响,采用溶胶凝胶法分别制备了三维有序大孔-介孔(3DOM-m) CeTiO_(x)、三维有序大孔(3DOM) CeTiO_(x)、三维有序介孔(3DOm) CeTiO_(x)及无序孔(DM) CeTiO_(x)等四种不同孔结构的催化剂。NH3-SC... 详细信息

为探究催化剂的孔结构对催化剂脱硝活性的影响,采用溶胶凝胶法分别制备了三维有序大孔-介孔(3DOM-m) CeTiO_(x)、三维有序大孔(3DOM) CeTiO_(x)、三维有序介孔(3DOm) CeTiO_(x)及无序孔(DM) CeTiO_(x)等四种不同孔结构的催化剂。NH3-SCR测试结果表明,催化剂活性依次为3DOM-m CeTiO_(x)>3DOm CeTiO_(x)>3DOM CeTiO_(x)>DM CeTiO_(x), 3DOM-m CeTiO_(x)表现出更优异的催化活性,NO转化率在60000 h^(-1)、250–400℃时超过90%。通过XRD、SEM、BET、NH_(3)-TPD、in-situ DRIFTS等技术对催化剂进行表征分析。结果表明,催化剂的比表面积并不是决定CeTiO_(x)脱硝活性的主导因素。3DOM-m CeTiO_(x)具有高度有序的大孔-介孔结构、丰富的Bronsted酸酸性位点,进而提高了催化剂的脱硝活性。3DOM-m CeTiO_(x)催化剂在NH_(3)-SCR反应过程中同时遵循E-R机理和L-H机理。

关键词： CeTiO_(x) 三维有序大孔有序介孔 NH_(3)-SCR脱硝

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水泥行业SCR中温脱硝催化剂研究进展

燃料化学学报（中英文） 2024年第5期52卷 756-774页

作者：韩宇轩周宇谭晨晨吴鹏丁世鹏沈凯张亚平东南大学能源与环境学院、能源热转换及其过程测控教育部重点实验室江苏南京210096

选择性催化还原技术(SCR)在水泥行业脱硝中被广泛应用,其中,高温范围内(280–350℃)已有较为完善的SCR技术及体系,但在中温区仍有待突破。本工作以中温脱硝催化剂为重点,综述了Mn、Ce、V系脱硝催化剂的研究进展,并分析了Sm、Nb、Ho、Sb... 详细信息

选择性催化还原技术(SCR)在水泥行业脱硝中被广泛应用,其中,高温范围内(280–350℃)已有较为完善的SCR技术及体系,但在中温区仍有待突破。本工作以中温脱硝催化剂为重点,综述了Mn、Ce、V系脱硝催化剂的研究进展,并分析了Sm、Nb、Ho、Sb、La、Mo、Pr的掺杂对于脱硝催化剂的改性,结合水泥窑炉烟尘中SO_(2)、H_(2)O、碱金属含量高的特点,分析了脱硝催化剂中毒原因,对催化剂的抗H_(2)O、SO_(2)、碱金属中毒性能进行了探讨,展望了水泥行业SCR中温脱硝催化剂的研究前景。

关键词：选择性催化还原脱硝水泥脱硝碱金属

有氧烘焙对生物质气化及碱金属迁移转化特性的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第1期52卷 9-18页

作者：开兴平朱景博杨天华王乐生王熙雯李秉硕邢万丽沈阳航空航天大学能源与环境学院、辽宁省清洁能源重点实验室辽宁沈阳110136

本工作研究了有氧烘焙对玉米秸秆组成成分、烘焙产率、化学结构及微观结构等理化特性及气化特性的影响,同时考察了玉米秸秆烘焙及气化过程中碱金属的迁移转化规律。结果表明,烘焙可有效提高玉米秸秆中固定碳含量,降低H/C、O/C。相较于... 详细信息

本工作研究了有氧烘焙对玉米秸秆组成成分、烘焙产率、化学结构及微观结构等理化特性及气化特性的影响,同时考察了玉米秸秆烘焙及气化过程中碱金属的迁移转化规律。结果表明,烘焙可有效提高玉米秸秆中固定碳含量,降低H/C、O/C。相较于惰性烘焙,有氧烘焙具有更好的提质效果,结合H/C、O/C、质量产率和能量产率发现,氧气体积分数为6%时较合适。烘焙玉米秸秆气化气中CO含量、气体产率及热值随烘焙气氛中氧气含量的增加呈先上升后下降的趋势,在氧气体积分数为6%时气化品质相对较好,此时气体组分中CO体积分数为14.73%、气体产率达到1.09 L/g、气体热值达到4.93 MJ/m3。烘焙过程中碱金属在玉米秸秆中富集,并促进部分水溶态钾向醋酸铵溶态钾转化,有助于气化过程中生成更多不溶态钾,且有氧烘焙促进作用更明显。研究结果可为生物质有氧烘焙提质及气化产气的技术推广提供基础数据及技术支持。

关键词：生物质有氧烘焙气化碱金属

光化学氧化对深圳市含黑碳气溶胶混合态和光吸收的影响

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中国环境科学 2024年第6期44卷 2970-2976页

作者：彭妍林晓玉谢婷婷魏静李征宇何凌燕黄晓锋北京大学深圳研究生院环境与能源学院大气观测超级站实验室广东深圳518055

于2021年2月在深圳开展了含黑碳气溶胶混合态和光学性质的测量,结合奇氧数(Ox)的同步分析,以探究光化学氧化对城市大气中含黑碳气溶胶包裹物、形貌与光吸收能力的影响.结果表明:观测期间黑碳颗粒群平均相对包裹物量(包裹物与黑碳核质量... 详细信息

于2021年2月在深圳开展了含黑碳气溶胶混合态和光学性质的测量,结合奇氧数(Ox)的同步分析,以探究光化学氧化对城市大气中含黑碳气溶胶包裹物、形貌与光吸收能力的影响.结果表明:观测期间黑碳颗粒群平均相对包裹物量(包裹物与黑碳核质量比,MR)平均值为4.3±0.7,有效密度平均值为(1.35±0.10)g/cm^(3),整体颗粒群形貌为球形的观测时段占比为70%,表明深圳城市点含黑碳气溶胶主要为中等不规则形貌的内部混合态颗粒.光化学氧化在含黑碳气溶胶混合态演变过程中起到重要作用.随着Ox的增加,颗粒群平均MR增幅约为38%,平均有效密度从1.32g/cm^(3)增至1.44g/cm^(3),动力学形状因子从1.05递减至1.00,表明光化学氧化过程促使非黑碳组分累积并使颗粒趋向于形成更致密的核壳球形.此外,Ox增加过程中,吸光增强(Eabs)增幅约为20%,增长速率为0.002/10-9,表明光化学氧化对城市点含黑碳气溶胶光吸收起到关键的驱动作用.

关键词：光化学氧化含黑碳气溶胶混合态吸光性

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过渡区内纳米颗粒的曳力特性模拟研究

物理学报 2024年第7期73卷 244-251页

作者：刘旺旺张克学王军夏国栋北京工业大学传热强化与过程节能教育部重点实验室传热与能源利用北京重点实验室北京100124

在过渡区内,关于纳米颗粒曳力计算及输运特性的研究较为困难,通常会采用一些近似方法,将自由分子区或者连续介质区的理论计算式进行修正,以适用于过渡区,但是其准确性值得商榷.本文基于分子动力学模拟方法,研究了过渡区内纳米颗粒的曳... 详细信息

在过渡区内,关于纳米颗粒曳力计算及输运特性的研究较为困难,通常会采用一些近似方法,将自由分子区或者连续介质区的理论计算式进行修正,以适用于过渡区,但是其准确性值得商榷.本文基于分子动力学模拟方法,研究了过渡区内纳米颗粒的曳力特性,并与相关理论进行对比.结果表明,气-固分子间相互作用对纳米颗粒的曳力具有显著影响.当气固结合强度较弱时,理论计算结果与分子动力学模拟值吻合较好;当气固结合强度较强时,分子动力学模拟结果明显大于理论值,这是由于气体分子在纳米颗粒表面的吸附所导致.基于气体分子在颗粒表面的吸附特性,提出引入有效颗粒半径修正,其过渡区内曳力的理论计算结果与分子动力学模拟结果吻合较好.

关键词：纳米颗粒过渡区曳力分子动力学模拟

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碳纳米材料对含能材料降感研究进展

含能材料 2024年第4期32卷 422-434页

作者：赵杨金波彭汝芳西南科技大学环境友好能源材料国家重点实验室四川绵阳621010

为了充分利用碳纳米材料的性能优势,本文总结了碳纳米材料对含能材料降感的研究进展。分析了典型碳纳米材料,如石墨、碳纳米管、石墨烯及其衍生物和富勒烯及其衍生物对降低含能材料撞击感度、冲击波感度和摩擦感度的作用,并探讨了不同... 详细信息

为了充分利用碳纳米材料的性能优势,本文总结了碳纳米材料对含能材料降感的研究进展。分析了典型碳纳米材料,如石墨、碳纳米管、石墨烯及其衍生物和富勒烯及其衍生物对降低含能材料撞击感度、冲击波感度和摩擦感度的作用,并探讨了不同碳纳米材料的降感机制。最后对碳纳米材料在该领域的发展前景进行了展望,认为优化碳纳米材料与含能材料的复合材料制备工艺、深入理解碳纳米材料性质并进行功能化修饰、调控碳纳米材料与含能材料的界面相互作用以及进一步探究碳纳米材料的降感机制将是今后研究的重点工作。

关键词：含能材料降感碳纳米材料石墨烯安全性

景观格局对河流水质影响的尺度效应Meta分析

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环境科学 2024年第5期45卷 2631-2639页

作者：王玉仓杜晶晶张禹吴昊胡敏鹏陈丁江浙江大学环境与资源学院杭州310058 环境修复与生态健康教育部重点实验室杭州310058 浙江省农业资源与环境重点实验室杭州310058

景观格局决定了陆域污染物的源汇过程,是影响河流水质状况的关键因素.由于尺度效应,不同尺度下景观格局与河流水质关系的研究结果不尽相同.然而,景观格局对河流水质影响的尺度效应问题尚缺乏系统研究.收集了国内外4041条研究数据,采用M... 详细信息

景观格局决定了陆域污染物的源汇过程,是影响河流水质状况的关键因素.由于尺度效应,不同尺度下景观格局与河流水质关系的研究结果不尽相同.然而,景观格局对河流水质影响的尺度效应问题尚缺乏系统研究.收集了国内外4041条研究数据,采用Meta分析法定量分析了不同尺度下景观格局对河流水质的作用特征,识别了影响河流水质的关键时间和空间尺度以及景观指数.结果表明,相对于降水事件、平水期和年际尺度,丰水期下景观格局对河流水质的影响最大;相对于流域尺度,缓冲区尺度的景观格局对河流水质的影响更大;丰水期-缓冲区尺度是景观格局影响河流水质的关键时空耦合尺度.与耕地、水域、草地以及流域整体景观相比,林地和城镇用地的景观格局对河流水质的影响更大;破碎度是影响河流水质最重要的景观格局因子.在河流水质治理中,应重点考虑缓冲区的景观配置,增加缓冲区林地面积、减少林地和水域的斑块密度和减少城镇用地的面积占比和聚集度,以有效保护河流水质.

关键词：景观格局河流水质尺度效应破碎度土地利用