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负载镧掺杂无定形二氧化钛的介孔光催化氧化脱硫催化剂

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硅酸盐学报 2024年第7期52卷 2206-2215页

作者：杨丽娜周效竹张熙李剑辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001 中石化大连石油化工研究院有限公司辽宁大连116000

为了开发高活性油品光催化氧化脱硫催化剂,以样品La-TiO_(2)为活性组分,样品SBA-15为载体合成了以镧掺杂无定形二氧化钛为活性组分的介孔催化剂(La-TiO_(2)/SBA-15),采用X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、氮气吸附–脱附(BET)、透... 详细信息

为了开发高活性油品光催化氧化脱硫催化剂,以样品La-TiO_(2)为活性组分,样品SBA-15为载体合成了以镧掺杂无定形二氧化钛为活性组分的介孔催化剂(La-TiO_(2)/SBA-15),采用X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、氮气吸附–脱附(BET)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FT–IR)、紫外–可见光谱(UV–Vis)、光致发光光谱(PL)、X射线光电子能谱价带谱(VB–XPS)进行表征,应用于含二苯并噻吩(DBT)的模拟柴油及真实柴油的光催化氧化脱硫,同时提出光催化反应机理。催化活性从高到低为:样品La-TiO_(2)/SBA-15,样品La-TiO_(2),样品TiO_(2),样品SBA-15,这是因为样品SBA-15的高比表面积和有序介孔结构促进了活性组分的分散和DBT的扩散,镧掺杂拓宽了光响应范围,提高了吸光度,降低了光生电子–空穴的复合率。捕获实验表明,·O_(2)^(–)和h^(+)是主要活性中间物种。优化后工艺条件为催化剂用量1%(质量分数),氧化剂中氧原子与硫化物中硫原子摩尔比n(O)/n(S)=15:1,剂油体积比(V_((extractant))/V_((model fuel)))=1:1,脱硫率达95.12%,且循环使用4次后仍高于85%,真实柴油在催化剂用量3%(质量分数),n(O)/n(S)=20:1,V_((extractant))/V_((model fuel))=1:1的条件下脱硫率达64.7%。

关键词：镧掺杂二氧化钛介孔分子筛负载光催化氧化脱硫

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美国石化工业泄漏检测与修复技术进展

化工进展 2024年第4期43卷 2049-2062页

作者：李凌波中石化(大连)石油化工研究院有限公司辽宁大连116045

美国环保署(EPA)在世界上最早推行泄漏检测与修复技术(LDAR),控制石化企业设备泄漏挥发性有机物(VOCs)排放,发展至今经历了初级(1983—1999年)和高级(2000—2020年前后)阶段,目前处于技术革新初期,其发展历程和经验对中国LDAR政策、法... 详细信息

美国环保署(EPA)在世界上最早推行泄漏检测与修复技术(LDAR),控制石化企业设备泄漏挥发性有机物(VOCs)排放,发展至今经历了初级(1983—1999年)和高级(2000—2020年前后)阶段,目前处于技术革新初期,其发展历程和经验对中国LDAR政策、法规、标准制定和技术发展有借鉴意义。本文简要介绍了美国LDAR的创建、发展、技术进步及质量升级的历程,评述了LDAR等效减排的机制及相关进展,以及传感器在线检测、红外气体成像(OGI)检测、低排放密封等LDAR革新技术进展,展望了LDAR未来发展趋势。文章提出,总体上,美国的传感器在线检测、OGI检测和低排放密封等LDAR新技术研发应用世界领先,传感器网络智能在线检测技术可能是LDAR技术革新或下一代LDAR研发的主方向,设备低排放密封技术是LDAR的重要辅助手段,OGI是重要的LDAR非常规检测技术。

关键词：环境污染测量泄漏检测与修复石化工业

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基于同步辐射光源X射线散射对聚乙醇酸挤出棒材退火条件的优化

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高分子材料科学与工程 2024年第4期40卷 79-92页

作者：骆佳伟周炳王洪学田雨川陈明明胡永峰中石化(上海)石油化工研究院有限公司上海201208

文中用同步辐射光源对聚乙醇酸(PGA)挤出棒材的切片进行广角X射线散射(WAXS)和小角X射线散射(SAXS)表征,研究聚乙醇酸棒材在挤出成型后优选的退火条件,以尽可能消除内应力,改善棒材后续的机械加工性。WAXS结果表明,高温更有利于微观应... 详细信息

文中用同步辐射光源对聚乙醇酸(PGA)挤出棒材的切片进行广角X射线散射(WAXS)和小角X射线散射(SAXS)表征,研究聚乙醇酸棒材在挤出成型后优选的退火条件,以尽可能消除内应力,改善棒材后续的机械加工性。WAXS结果表明,高温更有利于微观应变的减小,但较高温时晶粒尺寸会随退火时间的延长而减小。SAXS结果表明,高温更有利于取向程度的减小,退火时间对取向程度的影响明显弱于退火温度。综合各数据建立目标函数,并利用响应面分析法进行分析。结果表明,在实验范围内,PGA棒材的优选退火条件为200℃退火2h。

关键词：聚乙醇酸退火同步辐射光源 X射线散射响应面分析法

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二氧化碳捕集技术研究和工程示范进展

化工进展 2024年第6期43卷 2901-2914页

作者：刘克峰刘陶然蔡勇胡雪生董卫刚周华群高飞中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院北京102206

捕集、封存(CCS)/捕集、利用和封存(CCUS)技术是缓解日趋严重气候问题的有效措施,其中CO_(2)捕集是CCS/CCUS技术中的关键环节。经过多年发展,以乙醇胺为代表以及在此基础上发展起来的多氨基胺、位阻胺、离子液体等化学胺吸收碳捕集技术... 详细信息

捕集、封存(CCS)/捕集、利用和封存(CCUS)技术是缓解日趋严重气候问题的有效措施,其中CO_(2)捕集是CCS/CCUS技术中的关键环节。经过多年发展,以乙醇胺为代表以及在此基础上发展起来的多氨基胺、位阻胺、离子液体等化学胺吸收碳捕集技术逐渐成熟,此类技术已开展或正在进行大型试验或工业示范。科研机构已经完成了技术评审(TR)的关键节点验证,积累了丰富的经验。本文结合具体案例简要介绍了包括燃烧前、富氧燃烧、化学链燃烧和燃烧后捕集技术的进展情况,分析了各类技术目前存在的主要问题,并提出了影响CO_(2)捕集技术大范围推广的关键因素。捕集能耗高、设备投资和维护成本高、产生的废弃物量大是影响捕集成本的主要因素。此外,捕集的CO_(2)主要还是用于驱油和埋存,尚不成熟的CO_(2)化工转化技术生产的产品竞争力比较弱。

关键词：二氧化碳捕集放大吸收吸附工程示范

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碳中和目标驱动下生物质燃料技术研究进展

化工进展 2024年第5期43卷 2463-2474页

作者：韩伟韩恒文程薇汤玮健中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

在碳中和目标的驱动下,炼化企业必须寻找新的路径,大力开发低碳、零碳的炼化新技术。生物基燃料性能与石油基燃料相近,但其全生命周期碳排放大幅降低,以生物质为原料生产替代燃料的技术,正成为炼油厂实现低碳、零碳发展的重要手段之一... 详细信息

在碳中和目标的驱动下,炼化企业必须寻找新的路径,大力开发低碳、零碳的炼化新技术。生物基燃料性能与石油基燃料相近,但其全生命周期碳排放大幅降低,以生物质为原料生产替代燃料的技术,正成为炼油厂实现低碳、零碳发展的重要手段之一。本文综述了由生物质原料制碳氢类燃料(b-Fuels)相关技术的研究进展和发展趋势,主要包括无甘油生成的酯交换技术,控制产物选择性的酯交换技术,生物质油热裂解、催化裂解、加氢裂化技术,以及生物质与石油馏分共炼技术等,同时对未来炼化企业实现碳中和的技术发展路径进行了探讨,以期为炼厂转型发展提供思路借鉴。

关键词：碳中和生物质合成燃料酯交换加氢裂化共炼 CO_(2)利用

中美石化行业源空气污染物控制标准对比分析与展望和建议

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化工进展 2024年第7期43卷 4089-4101页

作者：刘世达侯栓弟刘忠生中石化(大连)石油化工研究院有限公司辽宁大连116045

在新能源快速发展和“双碳”目标背景下,长期来看我国化石能源空气污染物排放将大幅度减少,但2030年之前,我国需要治理的煤炭、石油等传统化石能源空气污染物排放量仍会增加,我国可能升级与石化烟气和挥发性有机物(VOCs)排放相关的空气... 详细信息

在新能源快速发展和“双碳”目标背景下,长期来看我国化石能源空气污染物排放将大幅度减少,但2030年之前,我国需要治理的煤炭、石油等传统化石能源空气污染物排放量仍会增加,我国可能升级与石化烟气和挥发性有机物(VOCs)排放相关的空气质量标准和污染物排放标准政策。本文指出:美国环保标准政策对我国今后制修订标准政策仍有参考意义,建议我国针对各种烟气和VOCs排放源,进一步建立或完善污染物排放量大小判据,抓大放小;在制定严于美国标准的控制指标时应依托成熟可靠技术,高度重视标准政策的时效性、相对稳定性和地域性;建议研究论证在生态环境部《重污染天气重点行业应急减排技术指南》中增加燃煤电厂等烟气中可凝结颗粒物排放控制指标的可行性;如果要进一步提高石化VOCs排放标准政策,建议将有机液体储罐列为优先管控对象;建议将油气田作为石化行业甲烷排放管控重点,研究在重污染天气通过干涉大气阴阳离子组成来减轻或尽快结束重污染天气过程。在对GB 31570—2015(石油炼制工业污染物排放标准)、GB 31571—2015(石油化学工业污染物排放标准)、GB 31572—2015(合成树脂工业污染物排放标准)这3项污染物排放标准修订时,建议:①原则上修订内容应使污染物排放总量减少;②参考美国标准中术语定义和分析方法,将我国标准中的非甲烷总烃修改为总有机化合物(TOC),TOC不包括甲烷、乙烷;③将GB 31570—2015表4、GB 31571—2015表5中废水处理有机废气处理装置污染物项目非甲烷总烃修改为TOC,TOC≤60mg/m^(3);④将GB 31570—2015表4、GB 31571—2015表5中有机废气排放口的非甲烷总烃去除率≥97%修改为TOC去除率≥99%,或者TOC浓度≤60mg/m^(3);GB 31570—2015表4中增加苯≤4mg/m^(3)、甲苯≤15mg/m^(3)、二甲苯≤20mg/m^(3)控制指标;⑤取消有机废气排放口大气污染物排放浓度的氧浓度折算。

关键词：石化污染排放标准空气质量标准烟道气挥发性有机物可凝结颗粒物

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C_(9)^(+)重芳烃催化加氢脱烷基技术研究进展

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化工进展 2024年第3期43卷 1266-1274页

作者：张鹏飞严张艳任亮张奎梁家林赵广乐张璠玢胡志海中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

随着我国芳烃联合装置、乙烯裂解装置的扩能或新建,国内C_(9)^(+)重芳烃产量也大幅增加;利用催化加氢脱烷基技术将C_(9)^(+)重芳烃转化为BTX等轻质芳烃,对炼化企业具有良好的经济效益。本文以C_(9)^(+)重芳烃生产BTX为出发点,阐述了催... 详细信息

随着我国芳烃联合装置、乙烯裂解装置的扩能或新建,国内C_(9)^(+)重芳烃产量也大幅增加;利用催化加氢脱烷基技术将C_(9)^(+)重芳烃转化为BTX等轻质芳烃,对炼化企业具有良好的经济效益。本文以C_(9)^(+)重芳烃生产BTX为出发点,阐述了催化加氢脱烷基反应体系中的碳正离子机理和自由基机理,概述了国内外催化加氢脱烷基反应工艺和催化剂的研究进展,并分析了各工艺、催化剂的优缺点,最后对反应机理、工艺及催化剂的发展方向进行了展望。增产BTX的同时联产三甲苯、四甲苯等高附加值单体芳烃是未来催化加氢脱烷基工艺的发展方向。新型催化剂的研发方向则应结合具体的生产目标和反应机理,定向制备出高活性、高选择性、高稳定性的催化加氢脱烷基催化剂。

关键词： C_(9)^(+)重芳烃催化加氢脱烷基反应机理工艺催化剂

通过产物转化分离推动CO_(2)加氢制甲醇过程的研究进展

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化工进展 2024年第5期43卷 2776-2785页

作者：周秋明牛丛丛吕帅帅李红伟文富利徐润李明丰中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

将过量排放的CO_(2)加氢合成高附加值甲醇的过程因受热力学限制使其原料转化利用率较低,通过产物转化分离的方式能够打破热力学平衡,从而推动反应正向进行,提高CO_(2)转化率。本文以将甲醇作为中间体耦合其他反应继续转化成低碳烯烃、... 详细信息

将过量排放的CO_(2)加氢合成高附加值甲醇的过程因受热力学限制使其原料转化利用率较低,通过产物转化分离的方式能够打破热力学平衡,从而推动反应正向进行,提高CO_(2)转化率。本文以将甲醇作为中间体耦合其他反应继续转化成低碳烯烃、芳烃等化工原料,以及利用膜反应器将副产水原位脱除等两种典型的产物转化分离方式为中心,分别展开论述其在促进CO_(2)加氢反应过程中,耦合反应条件优化、催化剂筛选制备以及分子筛膜反应器设计与改性等方面的研究现状。重点讨论了耦合反应的双功能型催化剂中分子筛载体的酸性与孔道结构对反应性能的影响,并分析了膜反应器未来的研发重点与难点在于进一步提高其制备可重复性。

关键词： CO_(2)加氢甲醇热力学低碳烯烃芳烃膜反应器

镁含量对Ni/MgAl_(2)O_(4)催化剂甲烷干重整反应性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 313-322页

作者：吕帅帅徐成张荣俊李红伟刘英硕文富利侯朝鹏孙霞汪天也吴玉徐润夏国富中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

本研究采用溶剂蒸发自组装法制备了不同Mg含量的镁铝尖晶石(MgAl_(2)O_(4))载体,随后负载了金属Ni,并将该催化剂(Ni/x-MAO)应用于甲烷干重整制合成气反应。结合X射线衍射、氮气物理吸附-脱附和透射电镜等表征对催化剂的结构性质进行了分... 详细信息

本研究采用溶剂蒸发自组装法制备了不同Mg含量的镁铝尖晶石(MgAl_(2)O_(4))载体,随后负载了金属Ni,并将该催化剂(Ni/x-MAO)应用于甲烷干重整制合成气反应。结合X射线衍射、氮气物理吸附-脱附和透射电镜等表征对催化剂的结构性质进行了分析,发现适量Mg的加入(10%-15%)有利于提高载体的比表面积,并形成耐高温的有序介孔结构。该结构可以将Ni颗粒限域在孔道内,有利于形成高分散、小晶粒的活性物种,其在高温反应下不易烧结。同时,H2-TPR和XPS结果表明,10%-15%的Mg含量有利于增强Ni与MgAl_(2)O_(4)的金属-载体相互作用,有效抑制Ni烧结,且其表面的活性氧物种有效抑制了积炭生成。在性能评价中,10%-15%Mg含量的Ni/MgAl_(2)O_(4)催化剂呈现出优异的CH4和CO_(2)转化率,在180 h的长周期活性评价期间,Ni/15-MAO催化剂的CH4和CO_(2)转化率分别保持在92.6%和92.5%左右,同时积炭量仅为0.89%,且反应后的Ni颗粒尺寸变化不大。

关键词：甲烷干重整反应有序介孔MgAl_(2)O_(4) 镍基催化剂