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基于单原子铁催化剂的过一硫酸盐高级氧化过程: 配位结构和活性组分

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 15-37页

作者：程成任伟张晖段晓光王少彬武汉大学资源与环境科学学院环境科学与工程系湖北武汉430079 阿德莱德大学化学工程学院澳大利亚南澳阿德莱德

随着全球工业化的迅速发展,大量有毒污染物不断排入水体中,对水生态系统和人类健康构成了严重威胁.为应对这一挑战,人们发展高级氧化技术,其通过产生活性自由基,能够氧化并矿化有毒污染物.其中,利用非均相催化剂活化的过一硫酸盐高级氧... 详细信息

随着全球工业化的迅速发展,大量有毒污染物不断排入水体中,对水生态系统和人类健康构成了严重威胁.为应对这一挑战,人们发展高级氧化技术,其通过产生活性自由基,能够氧化并矿化有毒污染物.其中,利用非均相催化剂活化的过一硫酸盐高级氧化过程可产生多种非自由基活性物种,如单线态氧、催化剂-过硫酸盐复合体和高价态金属,这些物种具有选择性氧化特定污染物的能力.为了实现对污染物的精准处理,需要合理设计与调控非均相催化剂的结构,以选择性地产生自由基/非自由基物种.单原子催化剂具有较高的原子利用效率和明确可调控的活性位点结构,可高效且选择性活化过一硫酸盐,并产生多种活性组分.然而,由于活性组分多元的生成路径及其之间复杂的相互作用,目前对于单原子催化剂在过一硫酸盐活化过程中的结构-活性/选择性关系尚未得到深入揭示.因此,本研究旨在通过深入探究单原子催化剂的结构与性能关系,为优化催化剂设计、提升污染物处理效率提供科学依据.本文围绕最具代表性的单原子铁系催化剂,系统分析并总结了在过一硫酸盐高级氧化过程中的结构-活性/选择性关系.首先,简要介绍了单原子铁催化剂的制备方法和表征手段,以及活性位点结构的生成过程.然后,深入分析了单原子铁催化剂活化过一硫酸盐过程的研究进展和反应特性.从理论与实验角度,详细阐述了过一硫酸盐活化过程中活性物种产生的反应原理.具体来说,探讨了自由基、单线态氧、催化剂-过硫酸盐复合体和高价铁组分在不同单原子铁位点上的生成机理及鉴别方法.进一步地,分析了单原子铁催化剂活性位点的几何结构和电子结构性质对活性物种产生的影响,总结了调控活性位点的有效手段.在此基础上,建立单原子铁催化剂结构与产生活性组分之间的结构-活性/选择性关系,以期为非均相过一硫酸盐活化剂的设计提供理论指导.最后,本文还指出了基于单原子催化剂的过一硫酸盐高级氧化过程所面临的挑战,并展望了未来的发展方向.未来,应进一步发展原位/工况条件下的表征技术,以精准捕捉活化过程中活性位点的结构演变和关键反应中间体的生成,从而更深入地揭示反应机理;此外,设计具有双金属位点的催化剂,可优化多步骤反应中不同反应中间体的吸附与电荷转移过程,实现协同催化效果.本文期望为深入理解过一硫酸盐高级氧化技术的反应机理和开发高效选择性的单原子环境催化剂提供有益借鉴.

关键词：过一硫酸盐活化单原子铁催化剂自由基非自由基水处理环境修复

共价有机框架基光催化剂合成过氧化氢和高价值化学品的最新进展

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 97-110页

作者：刘高雄陈润东夏兵全吴珍刘善堂 Amin Talebian-Kiakalaieh 冉景润武汉工程大学化学与环境工程学院绿色化工过程教育部重点实验室湖北武汉430074 鄂尔多斯应用技术学院化学工程学系内蒙古鄂尔多斯017000 阿德莱德大学化学工程学院阿德莱德澳大利亚

过氧化氢(H_(2)O_(2))广泛用于废水处理、燃料电池及漂白剂等领域.尽管传统生产H_(2)O_(2)的蒽醌法拥有成熟的技术基础,但存在能耗高、爆炸风险、毒气排放以及环境污染等问题.太阳能驱动的光催化合成H_(2)O_(2)作为一种绿色、无污染、... 详细信息

过氧化氢(H_(2)O_(2))广泛用于废水处理、燃料电池及漂白剂等领域.尽管传统生产H_(2)O_(2)的蒽醌法拥有成熟的技术基础,但存在能耗高、爆炸风险、毒气排放以及环境污染等问题.太阳能驱动的光催化合成H_(2)O_(2)作为一种绿色、无污染、可持续的能源转换技术,展现出替代传统的蒽醌工艺的巨大潜力.共价有机框架(COFs)作为光催化合成H_(2)O_(2)的新兴催化剂,以可调节的能带结构、宽光吸收范围及高光催化效率在克服传统无机光催化剂低转化效率方面显示出优势.通过合理的结构设计调整氧还原反应(ORR)途径,COFs可提升光催化合成H_(2)O_(2)的产率,并可同时促进高附加值化学品的合成.本文综述了基于COFs的光催化剂在H_(2)O_(2)合成及选择性氧化高价值化学品领域的最新研究进展.首先,详细讨论了COFs基光催化剂在合成H_(2)O_(2)过程中的三种主要途径:(1)单步两电子氧还原反应;(2)两步单电子氧还原反应;(3)双通道反应机制.同时,强调了牺牲剂对光催化合成H_(2)O_(2)和高附加值化学品的影响.其次,总结了多种新颖的COF基光催化剂合成策略,包括静电自组装、原位合成、蒸汽辅助工艺、孔隙划分和界面聚合等,这些策略在光催化生产H_(2)O_(2)及高价值化学品方面发挥了关键作用.接下来,深入探讨了提升COFs在H_(2)O_(2)和高价值化学品生成效率方面的策略,主要包括单原子生长、异质结构建、活性位点调节和催化环境控制等四种修饰策略.这些策略涉及材料的贵金属改性、材料相互作用促进、官能团设计以及反应界面的亲疏水性质,旨在从整体上推动COFs在光催化的可持续性和增值化学合成方向的研究与创新.最后,提出了COFs基光催化剂面临的挑战与当前进展.其中,COFs的薄膜制备和多相体系构建对于解决催化剂的分离与回收问题至关重要.同时,强调了机理表征在提升COF基光催化剂整体性能中的重要性.综上,COFs基光催化剂在合成设计、反应途径的调控以及牺牲剂的引入等方面都会对合成H_(2)O_(2)和高值化学品产生重要影响.本文旨在为构建COF基光催化剂提升整体光催化性能提供一定的参考和借鉴.

关键词：共价有机框架光催化过氧化氢合成高价值化学品设计策略

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避开家族企业的情绪雷区

家族企业 2024年第6期 20-21页

作者：马尤莎·萨利姆澳大利亚阿德莱德大学商学院

为了维护社会情感财富,家族企业的所有者/成员需要进行“情绪劳动”。亚当难以置信地看着站在酒窖柜台前的顾客,这位顾客的评论知此无礼。他简直不敢相信自己的耳朵。亚当的怒大在燃烧,心想;“这是我的家族生意,我真该让这位顾客知道谁... 详细信息

为了维护社会情感财富,家族企业的所有者/成员需要进行“情绪劳动”。亚当难以置信地看着站在酒窖柜台前的顾客,这位顾客的评论知此无礼。他简直不敢相信自己的耳朵。亚当的怒大在燃烧,心想;“这是我的家族生意,我真该让这位顾客知道谁才是这儿的老板!”业当党得自己可以为所職为,于是大发脾气,喝令顾客离开他的酒客。客人情怒地走了。不久,亚当就从邻居那里听说,他的企业特客不周的事情正传得沸湍杨扬。很快,並当的葡菊酒生意在册近社区的名声一落千文,原来时常光顾酒庄的一些志实顾客再也没有来过。亚当怒:“那天我是不是应该藏住憤怒,只是时顾客微微一笑?要是那样今天家族的葡萄酒生意还会没落吗?”

关键词：家族企业社会情感财富情绪劳动企业的所有者葡萄酒顾客

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胃排空检测方法及其在糖尿病诊治中的应用

中华糖尿病杂志 2024年第2期16卷 276-280页

作者：金泽华罗勇沈子杨孙艺轩马建华南京医科大学附属南京医院(南京市第一医院)内分泌科南京210006 阿德莱德大学医学院阿德莱德5005

回望近年来糖尿病的诊治进展,胃排空成为新的靶点。该文回顾了闪烁扫描法、同位素呼气试验、超声、磁共振等胃排空检测方法,这些方法极大地丰富了关于胃排空的评估并推进了相关疾病,尤其是糖尿病的诊断与治疗。

关键词：糖尿病胃排空检测方法

《全科医学服务中的人工智能:务实的、谨慎的、乐观的观点》摘译

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中国全科医学 2024年第32期27卷 I0001-I0002页

作者：杨辉(摘译) 澳大利亚Monash大学

务实的观点过去一年,人工智能(artificial intelligence,AI)突飞猛进地发展,人们既兴奋又发愁。全科医生对这种“闯入者”并不特别的陌生,毕竟“谷歌医生”已经在全科诊室存在了20多年。不过医生可能想知道AI的最新发展将如何影响他们... 详细信息

务实的观点过去一年,人工智能(artificial intelligence,AI)突飞猛进地发展,人们既兴奋又发愁。全科医生对这种“闯入者”并不特别的陌生,毕竟“谷歌医生”已经在全科诊室存在了20多年。不过医生可能想知道AI的最新发展将如何影响他们及其病人。AI的开发者通常是医学外行人,但他们特别关注AI在医疗保健领域的潜在应用前景。在医疗卫生技术人员日趋缺乏的当下,他们暗示“以AI替换医生”的愿景似乎并不遥远。这的确让人兴奋不已,因为AI开发者宣称他们可以为“无力支付医疗费用的人提供AI的医疗顾问”。政府也在饶有兴致地揣摩AI的助攻能力,是不是能通过数据和AI技术,让政府雇用更少的医疗保健专业人员,并同时给广大民众提供更公平的医疗服务?

关键词：人工智能全科医学英国医疗服务

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甲基苯丙胺成瘾的表观遗传学机制

生物化学与生物物理进展 2024年第4期51卷 873-880页

作者：刘明鑫司紫珍刘昱宁波大学医学部宁波315211

苯丙胺类兴奋剂是全世界第二大滥用程度的药物,甲基苯丙胺作为苯胺类兴奋剂中的主要药物,是中国滥用的“头号毒品”。而现有的研究对甲基苯丙胺成瘾机制尚不清晰,且临床上对药物成瘾的治疗依然存在无药可医的局面。因此,发现新的成瘾机... 详细信息

苯丙胺类兴奋剂是全世界第二大滥用程度的药物,甲基苯丙胺作为苯胺类兴奋剂中的主要药物,是中国滥用的“头号毒品”。而现有的研究对甲基苯丙胺成瘾机制尚不清晰,且临床上对药物成瘾的治疗依然存在无药可医的局面。因此,发现新的成瘾机制和治疗策略尤为迫切。甲基苯丙胺成瘾与额前叶皮质(mPFC)、中脑腹侧被盖区(VTA)和伏隔核(NAc)中的多巴胺(DA)、谷氨酸(Glu)、去甲肾上腺素(NE)和血清素(SNRIS)等神经递质的异常释放有关。研究表明,这些神经递质受到表观遗传机制中组蛋白乙酰化、甲基化、泛素化和非编码RNA等调节,某些基因的表达在甲基苯丙胺的诱导过程中增强或被抑制,导致甲基苯丙胺依赖性产生。本文将针对表观遗传学对甲基苯丙胺成瘾机制的影响进行着重论述,以期推进临床开发甲基苯丙胺戒断药物的研究。

关键词：甲基苯丙胺表观遗传学组蛋白修饰非编码RNA

单原子活化过一硫酸盐性能更好?与金属氧化物耦合可能更高效

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 137-148页

作者：张俊磊刘文聪刘彪段晓光敖志敏朱明山暨南大学环境学院广东省环境污染与健康重点实验室广东广州511443 北京师范大学环境与生态前沿交叉研究院广东珠海519087 阿德莱德大学化工学院澳大利亚阿德莱德西北工业大学材料科学与工程学院凝固技术国家重点实验室陕西西安710072

单原子催化剂(SAC)作为新一代过一硫酸盐(PMS)非均相活化剂,具有原子利用率高、结构稳定性强等优点,为新兴有机污染物(EOPs)的高效降解提供了新的解决方案.然而,SAC的活性位点密度依然受限于严苛的制备工艺等,而这严重影响PMS的进一步激... 详细信息

单原子催化剂(SAC)作为新一代过一硫酸盐(PMS)非均相活化剂,具有原子利用率高、结构稳定性强等优点,为新兴有机污染物(EOPs)的高效降解提供了新的解决方案.然而,SAC的活性位点密度依然受限于严苛的制备工艺等,而这严重影响PMS的进一步激活.因此,发展SAC基PMS高级氧化技术的关键之一在于提升SAC的活性位点密度,进而增强PMS活化效率.相比之下,传统的过渡金属氧化物(MOx)作为PMS活化剂,尽管存在金属原子利用率低和金属离子易溶出等问题,但其表面具有丰富的金属活性位点.统筹SAC与MOx的优缺点,本文提出了一种“新-老”结合策略,即将传统MOx与新一代SAC耦合,发展兼具丰富金属活性位点和优良结构稳定性的PMS活化剂,实现PMS的高效活化.本文采用预配位-重结晶-热解路径,结合金属离子源投加量控制,制备了具有金属氧化物与单原子组分的Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)复合PMS非均相活化剂,并系统研究了其活化PMS降解EOPs的性能.粉末X射线衍射、X射线光电子能谱、高角环形暗场扫描透射电子显微镜及X射线吸收谱结果表明,Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)由金属氧化物Co_(3)O_(4)和单原子Co1/C_(3)N_(5)组成,并且Co_(3)O_(4)纳米晶体被锚定在Co1/C_(3)N_(5)纳米片表面.在降解典型EOPs双氯芬酸钠(DCF)的过程中,Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)活化的PMS体系展现了显著增强的性能.相比基于Co_(3)O_(4)和Co1/C_(3)N_(5)活化的PMS体系,DCF的降解速率分别提高了约28.0倍和2.5倍,证明Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)具有显著增强的PMS活化能力.这主要因为Co1/C_(3)N_(5)和Co_(3)O_(4)之间形成的Co1-O(Co_(3)O_(4))和Co-N(Co1/C_(3)N_(5))化学键有效地促进了电荷迁移.结合密度泛函理论计算发现,Co1/C_(3)N_(5)和Co_(3)O_(4)之间的强电子相互作用显著强化了PMS的吸附,降低了PMS分解生成活性物质的能垒.此外,Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)具有良好的复杂环境因素(包括pH、共存阴离子以及实际污水等)耐受性和可重复使用性,证明了其在PMS高级氧化体系中的应用潜力.综上,将单原子催化剂与金属氧化物进行耦合,不仅可能优化电子结构,增强活性位点的暴露度,还能通过协同效应,促进反应中间体的稳定和转化,从而提升整体的PMS活化性能.本文研究结果为设计高效催化剂体系提供了参考.

关键词：单原子催化剂金属氧化物协同效应过一硫酸盐活化 Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)

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政策视角下光伏全产业链的地区差异性分析

南方能源建设 2024年第2期11卷 179-188页

作者：黄斌赵伟廖力达肖孟黄佳亮谢佩伶长沙理工大学能源与动力工程学院湖南长沙410004 南澳大学工学院澳大利亚阿德莱德市5095

[目的]“双碳”战略为中国能源发展提出了一条新路径,限制对传统化石能源的使用,就促使中国政府加大对新能源产业发展的支持。光伏作为一种覆盖面最广、最易获取的新能源,成为解决当前能源和环境问题的首选。但如果想要增大其市场规模... 详细信息

[目的]“双碳”战略为中国能源发展提出了一条新路径,限制对传统化石能源的使用,就促使中国政府加大对新能源产业发展的支持。光伏作为一种覆盖面最广、最易获取的新能源,成为解决当前能源和环境问题的首选。但如果想要增大其市场规模、实现光伏产业的蓬勃发展,就必须要找出并解决当前阶段光伏的痛点与难点。[方法]文章对中国的光伏全产业链政策进行梳理分析,探究光伏产业激励政策存在的不足之处;并利用2000-2021年A股市场上33家样本企业的数据,建立DEA模型探究政策引导下的中国光伏产业综合创新效益和规模效益;再利用面板回归分析法探究不同地区政策对光伏产业上、中、下游企业创新能力的不同影响。[结果]研究表明:政策补贴对光伏上游企业的创新效益影响更为显著,与东部地区的企业发展成正相关关系,西部地区则相反,存在一定的地区差异性。[结论]应该提高在光伏技术创新层面的政策优惠力度,并结合地区优势进行合理的产业链规划布局。

关键词：光伏回归模型全产业链分析政策效益双碳战略

地下水库真实水压环境下坝体试件力学响应与破坏特征

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岩石力学与工程学报 2024年第9期43卷 2214-2224页

作者：吕鑫何祥杨科方珏静张寨男安徽理工大学深部煤矿采动响应与灾害防控国家重点实验室安徽淮南232001 合肥综合性国家科学中心能源研究院(安徽省能源实验室) 安徽合肥230031 阿德莱德大学土木、环境和采矿工程学院澳大利亚阿德莱德5005

地下水库坝体在水压环境下的稳定性是废弃矿井抽水蓄能电站长期安全运行的关键。针对地下水库真实水压环境,自主设计、研制伺服轴-水压联合试验装置,分析环境水影响方式,阐明轴-水压联合作用结构演化过程,判断坝体理论强度变化趋势,开... 详细信息

地下水库坝体在水压环境下的稳定性是废弃矿井抽水蓄能电站长期安全运行的关键。针对地下水库真实水压环境,自主设计、研制伺服轴-水压联合试验装置,分析环境水影响方式,阐明轴-水压联合作用结构演化过程,判断坝体理论强度变化趋势,开展不同水压力环境坝体力学试验,确定水压对坝体试件力学性能影响规律,探讨细观断口形貌特征与宏观破坏形态。结果表明:真实水压环境对坝体试件产生水化学与水压力影响,涵盖7个方面的增强与弱化作用;试件水环境由外界围压水、贯通孔隙水、封闭孔隙水3个部分组成,在试件饱和及加载过程中水介质交互与裂纹扩展相互影响,水压力越大渗入量与影响越大;真实水压环境改变试件损伤量与有效孔隙,进而影响侧向有效应力与试件强度;随着真实水压环境的水压力增大,应力-应变曲线具有明显的屈服波动、强度先减小后增大、轴向应变则持续降低,试验机对试件的耗能逐渐减少,但耗散能占比增速加快;水压力增大后断口形貌处裂纹核数量减少,主裂纹依次为沿晶断裂-穿晶断裂-剪切破坏,细微裂纹数量增大,试件破坏形态经历张拉-张剪-剪切转变,且破坏愈加复杂,伴随崩脆声响。研究成果可提高地下水库监测评估准确性,并为废弃矿井抽水蓄能电站建设提供理论与试验依据。

关键词：采矿工程废弃矿井地下水库坝体试件真实水压环境破裂断口水压破坏机制