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由质子化D-A型聚合物和MoS_(2)构建S型异质结实现高效光催化析氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 180-193页

作者：潘劲康张艾彩珺张莉华董鹏玉盐城工学院江苏省新型环保重点实验室江苏盐城224051 盐城工学院化学化工学院江苏盐城224051 盐城工学院机械工程学院江苏盐城224051

化石能源的过度消耗及其所引发的环境污染已经成为制约人类社会可持续发展的关键因素,因此开发绿色、可再生的能源已成为全球的迫切需求.氢能作为一种新型能源,具有能量密度高、清洁以及可持续等优点,备受研究者的关注.光催化分解水制... 详细信息

化石能源的过度消耗及其所引发的环境污染已经成为制约人类社会可持续发展的关键因素,因此开发绿色、可再生的能源已成为全球的迫切需求.氢能作为一种新型能源,具有能量密度高、清洁以及可持续等优点,备受研究者的关注.光催化分解水制氢技术能够将太阳能转化为可储存的清洁能源,被视为未来解决能源和环境问题的可行性方案.在过去几十年里,众多科学家致力于研发各种高效的析氢光催化剂,以推进光催化分解水制氢技术的实际应用.其中,S型异质结光催化剂因其快速的光生电荷转移效率和出色的氧化还原能力,被认为是提高光催化析氢性能的有效途径之一.本文以质子化、具有供体-受体(D-A)构型的PyDTDO-3共轭聚合物和二维层状MoS_(2)为原料,构建了一种S型异质结(PPMS),并将其用于光催化分解水制氢.红外光谱结果表明,质子化处理导致PyDTDO-3表面吸附了大量H^(+),使其Zeta电势降低,表面负电荷减少,更有利于MoS_(2)的吸附,进而形成具有紧密接触界面的PPMS S型异质结.在可见光照射下,PPMS-0.5%(即MoS_(2)占PyDTDO-3的质量百分数为0.5%)S型异质结的性能最佳,其光催化析氢效率达到75.4 mmol g^(–1)h^(–1),是纯PyDTDO-3的4.6倍.此外,在550 nm光激发下,PPMS-0.5%异质结的光催化析氢表观量子效率最高达到19.6%.光电流响应和电化学阻抗谱结果表明,PPMS异质结展现出了显著提升的光生电荷分离效率.通过密度泛函理论计算发现,PyDTDO-3和MoS_(2)具有不同的功函数,这导致费米能级间隙的产生,从而形成了内建电场.该内建电场有助于MoS_(2)上的电子自发转移到PyDTDO-3上,从而在PyDTDO-3与MoS_(2)的界面上产生了明显的差分电荷密度分布:PyDTDO-3表面带有负电荷,MoS_(2)表面则带有正电荷.在可见光激发下,得益于PyDTDO-3独特的D-A型结构,光生电子可以快速从供体(芘供体)的最高占据分子轨道传递到受体(DTDO受体)的最低未占据分子轨道(LUMO);随后,这些被激发的光生电子进入MoS_(2)的表面.利用飞秒瞬态吸收光谱研究动力学行为,结果表明,来自PyDTDO-3的LUMO电子转移加速了MoS_(2)价带的空穴消耗,这进一步证实了S型光生电荷分离机制.此外,与单组分PyDTDO-3和MoS_(2)相比,PPMS S型异质结具有较低的吉布斯自由能(ΔGH*,0.77 eV),表明它更有利于过渡态(H*)的形成以及分子氢在PPMS上的有效解吸.总之,PPMS S型异质结表现出促进的电荷定向迁移和增加的活性位点,共同增强了其光催化析氢性能.综上,本文首先对D-A构型的PyDTDO-3进行质子化处理,再与MoS_(2)复合,制备了具有紧密接触界面的S型PPMS异质结.该异质结结构显著促进了PyDTDO-3和MoS_(2)之间的电荷定向迁移;此外,通过引入MoS_(2)中丰富的S原子,增加了光催化析氢活性位点,从而大大提高了光催化析氢效率.本文为设计和开发新型高效的光催化析氢材料提供了新的思路和参考.

关键词： S型异质结质子化D-A型聚合物 MoS_(2) 光催化析氢密度泛函理论计算

盐酸萘甲唑啉在甲醇-乙酸乙酯体系中的动力学及结晶工艺

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化工进展 2024年第8期43卷 4230-4245页

作者：何海霞万亚萌李帆帆牛心雨张静雯李涛任保增河南工程学院化工与印染工程学院河南郑州450007 郑州大学化工学院河南郑州450001

盐酸萘甲唑啉(NPZ)是一种作用于循环系统的血管收缩类药物。针对原料药平均粒径偏小及粒度分布不均的问题,本文提出运用间歇动态法对NPZ在甲醇-乙酸乙酯体系中的结晶动力学进行研究,并系统考察了不同结晶工艺条件对晶体析出率、粒径以... 详细信息

盐酸萘甲唑啉(NPZ)是一种作用于循环系统的血管收缩类药物。针对原料药平均粒径偏小及粒度分布不均的问题,本文提出运用间歇动态法对NPZ在甲醇-乙酸乙酯体系中的结晶动力学进行研究,并系统考察了不同结晶工艺条件对晶体析出率、粒径以及变异系数的影响规律。结果表明:随着溶液过饱和度的增大,NPZ晶体成核机制由非均相成核转为均相成核,晶体表面生长符合连续生长模式;NPZ生长动力学模型、成核速率与生长速率方程分别为B_(0)=9.591×10^(4)G^(2.10)、B=2.031×10^(20)exp(-4.796×10^(5)/RT)M^(0.309)_(T)ΔC^(1.40)ω^(1.37)_(r)和G=4.094×10^(7)exp(-8.358×10^(5)/RT)ΔC^(1.36)。优化的结晶工艺参数为:晶种加入量1.5%(质量分数)、结晶温度313.15K、搅拌速率200r/min、溶液过饱和度1.04、乙酸乙酯滴加速率7.037×10^(-4)L/min、乙酸乙酯与甲醇质量比4∶1、陈化时间2h。该条件下制得的NPZ晶体较原料药平均粒径增大30.49%、变异系数降低32.30%、堆密度提高14.65%、休止角改善7.62%、卡尔指数提升30.76%、豪斯那比优化26.99%,晶体粒径、粒度分布及流动性均得到明显改善。

关键词：盐酸萘甲唑啉结晶动力学粒度分布优化

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3-MPBA/AG@aZIF-7/PDA的制备及其对α-葡萄糖苷酶抑制肽的吸附

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食品与发酵工业 2024年

作者：刘精杏李焯颖陈婷黎彩霞何子宇王则奋兰雄雕广西民族大学化学化工学院广西多糖材料与改性重点实验室化学与生物转化过程研究所湖南省轻纺设计院有限公司广西壮族自治区分析测试研究中心

固定化酶与游离酶相比，具有良好的稳定性和重复使用性，可用于酶抑制剂的快速筛选。该研究合成了一种新型的固定化α-葡萄糖苷酶3-MPBA/AG@aZIF-7/PDA，并对其进行了表征。此外，以Ile-Tyr-Gly（ITG，非竞争型抑制肽）与Cys-Tyr-Gly（... 详细信息

固定化酶与游离酶相比，具有良好的稳定性和重复使用性，可用于酶抑制剂的快速筛选。该研究合成了一种新型的固定化α-葡萄糖苷酶3-MPBA/AG@aZIF-7/PDA，并对其进行了表征。此外，以Ile-Tyr-Gly（ITG，非竞争型抑制肽）与Cys-Tyr-Gly（CTG，竞争型抑制肽）为吸附模型，研究3-MPBA/AG@aZIF-7/PDA的吸附性能。结果显示，3-MPBA/AG@aZIF-7/PDA在优化的吸附条件下，对ITG和CTG的吸附量分别为191.06、129.50 mg/g。吸附动力学和吸附等温线研究表明，3-MPBA/AG@aZIF-7/PDA对ITG和CTG的吸附均符合拟一级吸附动力学模型，主要为物理吸附过程，吸附过程符合以单分子层吸附为主的Langmuir等温吸附模型，此外，研究发现该固定化酶能从复杂体系中有效分离出AG抑制肽。这些结果表明，固定化酶在分离纯化方面对功能肽的分离和富集具有重要的价值，而3-MPBA/AG@aZIF-7/PDA是一种很有潜力的高效分离α-葡萄糖苷酶抑制剂的材料。

关键词： α-葡萄糖苷酶抑制肽吸附动力学吸附性能

聚乙二醇改性冠醚功能化聚砜阴离子交换膜的制备及表征

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石油化工高等学校学报 2024年第1期37卷 59-65页

作者：徐亚宁闫佳宁王璐璐王吉林辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001

为了实现聚砜基阴离子交换膜(AEMs)高离子导电性和良好的耐碱性,采用绿色环保的方法制备了氯甲基化聚砜,并以氨基冠醚为交联剂,以氨基冠醚络合的金属离子和三乙胺为阳离子基团,制备了三乙胺和氨基冠醚质量分数不同的冠醚功能化聚砜膜(PS... 详细信息

为了实现聚砜基阴离子交换膜(AEMs)高离子导电性和良好的耐碱性,采用绿色环保的方法制备了氯甲基化聚砜,并以氨基冠醚为交联剂,以氨基冠醚络合的金属离子和三乙胺为阳离子基团,制备了三乙胺和氨基冠醚质量分数不同的冠醚功能化聚砜膜(PSF-CE_(X)-QA_(1-X))。通过将低分子质量的聚乙二醇(PEG)引入(PSF-CE_(X)-QA_(1-X))中,探究了PEG对膜性能的影响。结果表明,亲水PEG的存在有助于膜中离子通道的形成;与PSF-CE_(X)-QA_(1-X)相比,PSF-CE_(X)-QA_(1-X)-PEG的电导率和耐碱稳定性均得到了提高;在温度为80℃时,PSF-CE_(0.1)-QA_(0.9)-PEG的电导率为56.78 mS/cm,耐碱性测试后其电导率可维持初始电导率的85%。此外,PSF-CE_(X)-QA_(1-X)-PEG还具有良好的尺寸稳定性和热稳定性。

关键词：阴离子交换膜聚砜冠醚聚乙二醇

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“生物化学实验”课程思政融入“教-学”过程设计与实践

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生物化工 2024年第4期10卷 162-165,173页

作者：李玉芹周蓉唐裕芳于建娜谭小丽湘潭大学化工学院湖南湘潭411105

高校“生物化学实验”作为核心专业实践课程,在立德树人为中心的专业类人才培养中占据重要地位,其思政教学融入是促进学生综合素养能力达成的有利举措。本文以湘潭大学“生物化学实验”课程为例,剖析思政融入实践课程“教-学”过程的必... 详细信息

高校“生物化学实验”作为核心专业实践课程,在立德树人为中心的专业类人才培养中占据重要地位,其思政教学融入是促进学生综合素养能力达成的有利举措。本文以湘潭大学“生物化学实验”课程为例,剖析思政融入实践课程“教-学”过程的必要性,挖掘实验课程中蕴含的思政元素,设计了通过该课程融入思政元素提升学生综合素养能力方案,并提出了保障课程思政实施的策略及实践成效考核评估方法。实践应用结果表明,本方案得到98.8%的学生认可,评价排名迅速提升,实验课程成绩对总成绩的贡献占比不断提高,学生参与各类竞赛热情高涨、成绩喜人,为一流人才培养提供了一定参考。

关键词：生物化学实验实践课程思政元素教学设计成效考核

“虚拟仿真-GMP实训-产教融合”三位一体协同创新育人模式探索与实践

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高教学刊 2024年第27期10卷 33-36页

作者：吴学文熊艳张晓文周国平潘浪胜袁霞湘潭大学化工学院湖南湘潭411105

在新工科和“双一流”建设的契机下,围绕“培养具有历史使命感和社会责任心,富有创新精神和实践能力的各类创新型、应用型、复合型优秀人才”的目标,根据工程教育认证要求,结合湘潭大学制药工程专业的实际情况,构建“虚拟仿真-GMP实训-... 详细信息

在新工科和“双一流”建设的契机下,围绕“培养具有历史使命感和社会责任心,富有创新精神和实践能力的各类创新型、应用型、复合型优秀人才”的目标,根据工程教育认证要求,结合湘潭大学制药工程专业的实际情况,构建“虚拟仿真-GMP实训-产教融合”三位一体协同创新育人平台。以人才培养为核心,优化实践教学培养体系,建设高水平的教师队伍,加强虚实结合平台建设,注重产教融合,培养具有解决复杂工程问题的制药技术人才。

关键词：制药工程实践教学虚拟仿真 GMP实训产教融合创新育人教学改革

Cu-Mn-Al三元尖晶石催化甲醇重整反应特性

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石油化工高等学校学报 2024年第2期37卷 50-57页

作者：吕昌赫吴殿卿张楷文于东北张财顺韩蛟高志贤辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001

以硝酸铜为铜源、拟薄水铝石为铝源、柠檬酸为添加剂,以乙酸锰为第三组分部分取代铜,采用球磨法制备了Cu_(0.7)Mn_(0.3)Al_(2.5)三元固溶体尖晶石催化剂;借助XRD、BET、H_(2)-TPR和XPS等表征技术,对Cu_(0.7)Mn_(0.3)Al_(2.5)的晶相结构... 详细信息

以硝酸铜为铜源、拟薄水铝石为铝源、柠檬酸为添加剂,以乙酸锰为第三组分部分取代铜,采用球磨法制备了Cu_(0.7)Mn_(0.3)Al_(2.5)三元固溶体尖晶石催化剂;借助XRD、BET、H_(2)-TPR和XPS等表征技术,对Cu_(0.7)Mn_(0.3)Al_(2.5)的晶相结构、织构性质、还原性质及表面阳离子状态及分布进行研究,并在甲醇水蒸气重整制氢(MSR)反应中考察其缓释催化性能。结果表明,与Cu Al_(2.5)、Cu_(0.7)Zn_(0.3)Al_(2.5)相比,Cu_(0.7)Mn_(0.3)Al_(2.5)的晶粒最小,比表面积最大,且晶胞收缩最大,晶胞常数最小;该催化剂呈富铝状态,但表面尖晶石相Cu^(2+)占比更高,H_(2)气氛下还原难度增大,在MSR反应中表现出较好的缓释催化性能;在温度为265℃、n(H_(2)O)/n(CH_(3)OH)=2、质量空速为2.25 h^(-1)的条件下反应40 h,甲醇转化率高达84%。该研究为研发高效铜基缓释催化剂提供了数据参考。

关键词：缓释催化甲醇重整尖晶石球磨法

Zn/ETS-10催化CO_(2)和甘油高选择性生成碳酸甘油酯的研究

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现代化工 2024年第8期44卷 104-109页

作者：蒋夫花高张玺陈佳瑶于露向梅吴泽颖常州工学院化工与材料学院江苏常州213032 常州大学石油化工学院江苏常州213164

采用优化工艺合成了高结晶度的ETS-10沸石,进一步通过湿法浸渍将系列过渡金属负载于ETS-10沸石上制得系列催化剂。考察了系列催化剂对甘油羰基化反应的催化性能。结果表明,Zn/ETS-10可催化该反应并高选择性地生成碳酸甘油酯。在优化的... 详细信息

采用优化工艺合成了高结晶度的ETS-10沸石,进一步通过湿法浸渍将系列过渡金属负载于ETS-10沸石上制得系列催化剂。考察了系列催化剂对甘油羰基化反应的催化性能。结果表明,Zn/ETS-10可催化该反应并高选择性地生成碳酸甘油酯。在优化的工艺条件和Zn/ETS-10催化作用下,甘油转化率可达34.55%,碳酸甘油酯的选择性高达56.34%。此外,Zn/ETS-10经过8次反应循环后仍保持较高的催化活性和显著的稳定性。

关键词： CO_(2) 甘油碳酸甘油酯 ETS-10沸石锌

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纤维素气凝胶的制备及其应用进展

石油化工高等学校学报 2024年第1期37卷 52-58页

作者：付哲苑兴洲韩乔武宏大杨占旭辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001

气凝胶是目前世界上密度最小、质量最轻的固体材料,独特的三维网络结构使其具有广泛的用途。纤维素气凝胶不仅具有气凝胶的高孔隙、高比表面积的特点,还能被微生物降解,也能与其他物质相容,是一种非常适合于可持续发展的新能源。阐述了... 详细信息

气凝胶是目前世界上密度最小、质量最轻的固体材料,独特的三维网络结构使其具有广泛的用途。纤维素气凝胶不仅具有气凝胶的高孔隙、高比表面积的特点,还能被微生物降解,也能与其他物质相容,是一种非常适合于可持续发展的新能源。阐述了纤维素气凝胶制备工艺—溶胶-凝胶过程和水凝胶干燥过程。此外,还介绍了纤维素气凝胶在油水分离、隔热、相变、超级电容器、生物医学方面的应用,并对其发展进行了展望。

关键词：纤维素气凝胶溶胶-凝胶工艺凝胶干燥技术应用

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