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RING型E3酶泛素化核小体组蛋白的化学机制

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中国科学：化学 2023年第8期53卷 1455-1471页

作者：石强童泽彬邓智亨徐子昱艾华松刘扬刘磊清华大学化学系生命有机磷化学及化学生物学教育部重点实验室北京100084

细胞内存在多种E3酶对核小体上不同赖氨酸位点进行选择性的泛素化,继而招募下游效应蛋白参与调控不同的细胞进程,如转录激活、基因沉默、DNA损伤修复等.近年来,复杂翻译后修饰蛋白质与其复合体化学合成技术的发展,及冷冻电子显微镜、核... 详细信息

细胞内存在多种E3酶对核小体上不同赖氨酸位点进行选择性的泛素化,继而招募下游效应蛋白参与调控不同的细胞进程,如转录激活、基因沉默、DNA损伤修复等.近年来,复杂翻译后修饰蛋白质与其复合体化学合成技术的发展,及冷冻电子显微镜、核磁共振、交联质谱等生物物理技术的进步,促进了E3对核小体进行泛素化反应的化学机制的解析.本文综述了四种E3酶(PRC1、BRCA1/BARD1、RNF168和Bre1)对核小体底物进行特异性泛素化修饰的相关化学生物学、生物化学和结构生物学机制研究进展.这些E3酶均通过经典的“精氨酸锚”结合核小体酸性口袋进行定位,再借助E3酶与其他核心组蛋白以及E2酶与DNA等多价互作方式,控制E2酶的活性半胱氨酸朝向底物的特定泛素化位点,诱导泛素从E2酶向底物的位点特异性转移.这些研究揭示了E3酶选择性泛素化核小体的化学原理,阐明了核小体上位点特异性泛素化的生成机制,为设计药物小分子干预细胞内核小体泛素化水平及治疗相关疾病提供了结构基础.

关键词：核小体泛素化修饰 E3酶化学机制

基于杯吡啶大环分子(Py[n])协同配位的有机金属簇可控合成及其反应性研究

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中国科学：化学 2023年第8期53卷 1389-1404页

作者：金聪张思琪赵亮清华大学化学系生命有机磷化学及化学生物学教育部重点实验室北京100084

得益于尺寸匹配原理及配位协同效应,大环配体对金属离子具有高选择性和良好的亲和力.此外,多齿大环配体既可以基于大环效应作为外部支架起到保护作用,又可以利用内部的配位位点有利于多核金属簇聚集体的形成,为可控地合成多核金属簇提... 详细信息

得益于尺寸匹配原理及配位协同效应,大环配体对金属离子具有高选择性和良好的亲和力.此外,多齿大环配体既可以基于大环效应作为外部支架起到保护作用,又可以利用内部的配位位点有利于多核金属簇聚集体的形成,为可控地合成多核金属簇提供了一种良好的平台.本文综述了氮甲基桥连杯吡啶(Py[n])多齿大环配体在结合金属离子的过程中显著的协同配位效应,以及Py[n]作为外模板在可控合成多核金属簇中的应用.研究表明,通过调节Py[n]的大小来控制中心金属核数,以及改变炔基中心阴离子的数量、角度以及距离等参数可以形成多种组装结构.此外,基于Py[8]大环分子的保护作用,能够有效地实现银离子催化过程中大环–银簇中间体和Ag13纳米簇组装体的转变,以及铜催化金属有机转化中铜–氧–炔基三元复合物中间体的结构分离和反应性探究.

关键词：大环分子协同效应有机金属簇可控合成

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均相光催化CO_(2)参与的羧化反应进展

科学通报 2021年第7期66卷 773-797页

作者：吴中乾樊正宁席婵娟清华大学化学系生命有机磷化学及化学生物学教育部重点实验室北京100084

二氧化碳具有价格低廉、无毒、储量丰富和可再生的优点.因此在化学反应中,将二氧化碳作为C1合成子参与反应,是一种对其进行利用的有效手段.以二氧化碳为原料进行羧化反应,生成丙烯酸、苯甲酸或其他高附加值的羧酸衍生物,具有十分重要的... 详细信息

二氧化碳具有价格低廉、无毒、储量丰富和可再生的优点.因此在化学反应中,将二氧化碳作为C1合成子参与反应,是一种对其进行利用的有效手段.以二氧化碳为原料进行羧化反应,生成丙烯酸、苯甲酸或其他高附加值的羧酸衍生物,具有十分重要的研究意义.利用二氧化碳进行的羧化反应通常有:(1)使用较强的亲核试剂,如格氏试剂、有机锂试剂;(2)使用化学计量的金属还原剂;(3)高温、高压等条件来活化在热力学和动力学都较为稳定的二氧化碳.近10年来,光催化/诱导的均相有机化学反应取得了长足的进步,其具有反应条件温和、选择性高、绿色环保等优点.本文主要对近几年来光催化二氧化碳参与的均相羧化反应进行介绍和总结.考虑到机理研究在有机催化反应中的重要性,本文将以反应中产生的不同种类的中间体为界分,通过研究分析各种反应策略的相似与不同点,介绍均相光催化二氧化碳参与的羧化反应.

关键词：二氧化碳均相光催化羧化反应中间体

小粒径Fe_(3)O_(4)-DMSA-PEI磁性纳米颗粒的制备及其基因负载能力研究

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无机材料学报 2024年第5期39卷 517-524页

作者：蔡和庆韩璐杨松松薛新玉张扣孙志成刘儒平胡堃危岩北京印刷学院印刷与包装工程学院北京102600 清华大学生命有机磷化学及化学生物学教育部重点实验室北京100084

四氧化三铁(Fe_(3)O_(4))磁性纳米颗粒因其制备简单,在外加磁场作用下具有靶向性,并且表面易接枝等特性,可作为被动靶向载体应用于基因治疗领域。本研究采用溶剂热法制备纳米颗粒,并调控堆积生长时间,制得粒径在4~9 nm范围内可控的油相F... 详细信息

四氧化三铁(Fe_(3)O_(4))磁性纳米颗粒因其制备简单,在外加磁场作用下具有靶向性,并且表面易接枝等特性,可作为被动靶向载体应用于基因治疗领域。本研究采用溶剂热法制备纳米颗粒,并调控堆积生长时间,制得粒径在4~9 nm范围内可控的油相Fe_(3)O_(4)纳米颗粒;使用内消旋-2,3-二巯基丁二酸(DMSA)二次取代其表面的油酸分子,使其具备良好的水相分散性;通过酰胺化反应在其表面接枝支链型聚乙烯亚胺(PEI),最终得到Fe_(3)O_(4)-DMSA-PEI磁性纳米颗粒。研究发现,Fe_(3)O_(4)-DMSA-PEI磁性纳米颗粒的表面Zeta电位高达(52.50±1.94)mV,具有一定的超顺磁性(14.48 emu/g,1 emu/g=1 A·m^(2)/kg)。磁性纳米颗粒与质粒DNA的质量比为15:1时可完全阻滞DNA在凝胶上的电泳,装载量高达6.67%。本研究制备的Fe_(3)O_(4)-DMSA-PEI磁性纳米颗粒具有一定的基因负载能力,有望作为基因载体应用于基因转染领域。

关键词：四氧化三铁磁性纳米颗粒基因载体表面改性

多重靶向纳米递送系统为CRISPR/Cas9体内编辑提供输运工具

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科学通报 2019年第25期64卷 2561-2563页

作者：李景虹清华大学化学系生命有机磷化学及化学生物学教育部重点实验室

CRISPR/Cas9系统是近年来发展起来的一组强大的基因编辑工具.CRISPR/Cas9系统可以对哺乳动物细胞进行基因编辑[1].CRISPR/Cas9由两部分构成,一部分是可以对DNA序列进行酶切的Cas9内切核酸酶,它可以引起靶标DNA的双链断裂;另一部分为引导... 详细信息

CRISPR/Cas9系统是近年来发展起来的一组强大的基因编辑工具.CRISPR/Cas9系统可以对哺乳动物细胞进行基因编辑[1].CRISPR/Cas9由两部分构成,一部分是可以对DNA序列进行酶切的Cas9内切核酸酶,它可以引起靶标DNA的双链断裂;另一部分为引导RNA(guide RNA,gRNA),它可以特异性识别并结合DNA靶序列.

关键词： CRISPR/Cas9 TAT 基因编辑

电化学发光产率为66%的金纳米团簇探针及其机制

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科学通报 2019年第26期64卷 2661-2663页

作者：李景虹清华大学化学系生命有机磷化学及化学生物学教育部重点实验室

电化学发光(ECL)是电化学与化学发光相结合的现代分析技术.在ECL分析中,探寻性能优良的ECL发光体对于改善ECL传感器的性能及拓展其应用范围非常关键.目前大多数ECL发光体仍然存在灵敏度低、环境/生物毒性或稳定性差等问题.因此,研究新... 详细信息

电化学发光(ECL)是电化学与化学发光相结合的现代分析技术.在ECL分析中,探寻性能优良的ECL发光体对于改善ECL传感器的性能及拓展其应用范围非常关键.目前大多数ECL发光体仍然存在灵敏度低、环境/生物毒性或稳定性差等问题.因此,研究新型高效、生物相容性好的ECL发光体对于该领域的发展具有十分重要的意义[1,2].

关键词： GCE ECL 氧化电位电化学发光金纳米团簇

微波原位合成Ag NPs/MoS_(2)复合材料及其电化学性能

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无机化学学报 2023年第10期39卷 1848-1856页

作者：杨松松韩璐蔡和庆胡堃刘儒平孙志成危岩北京印刷学院印刷与包装工程学院北京102600 清华大学生命有机磷化学及化学生物学教育部重点实验室北京100084

二硫化钼纳米片(MoS_(2))受到带电杂质、结构缺陷和易聚集等因素的影响,导致其电子转移性能下降,使其应用受限。将银纳米颗粒(Ag NPs)与少层MoS_(2)纳米片复合,可提升MoS_(2)纳米片的电化学性能。本研究创新性地采用微波还原法,使Ag NP... 详细信息

二硫化钼纳米片(MoS_(2))受到带电杂质、结构缺陷和易聚集等因素的影响,导致其电子转移性能下降,使其应用受限。将银纳米颗粒(Ag NPs)与少层MoS_(2)纳米片复合,可提升MoS_(2)纳米片的电化学性能。本研究创新性地采用微波还原法,使Ag NPs原位沉积于MoS_(2),得到Ag NPs/MoS_(2)复合材料。结果表明,将Ag NPs/MoS_(2)复合材料修饰于丝网印刷电极(screen printed electrodes,SPE)后,测得的循环伏安(cyclic voltammetry,CV)曲线峰电流值为同浓度单一MoS_(2)修饰电极的1.8倍,方波伏安(square wave voltammetry,SWV)曲线峰电流值为单一MoS_(2)修饰电极的3.4倍,电化学阻抗谱(electrochemical impedance spectroscopy,EIS)的电子转移阻抗值(R_(et))仅为167Ω,相比MoS_(2)/SPE的R_(et)(320Ω)显著减小,说明Ag NPs与MoS_(2)复合可显著增强单一MoS_(2)的电化学性能。此外,还推测了高导电性Ag NPs/MoS_(2)复合材料的导电机理。最后,基于Ag NPs/MoS_(2)复合材料构建了电化学传感器并对前列腺特异性抗原(PSA)进行检测。结果表明,该传感器针对PSA的检测限为0.009 ng·mL^(-1),线性检测范围为0.1~1000 ng·mL^(-1),灵敏度为0.011μA·mL·ng^(-1)。

关键词：微波原位合成 MoS_(2) Ag NPs/MoS_(2)复合材料电化学性能

类水滑石材料的缺陷调控对光催化CO2还原产物的选择性

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科学通报 2019年第31期64卷 3151-3152页

作者：李景虹清华大学化学系生命有机磷化学及化学生物学教育部重点实验室

随着人类不断消耗化石燃料等不可再生能源,产生的“温室效应”和污染等问题受到社会各界的广泛关注.光催化还原CO2可以获得碳氢化合物,这一反应既可减排CO2等温室气体,又可将其转化为碳氢化合物,实现资源的再利用,从而缓解能源问题,实... 详细信息

随着人类不断消耗化石燃料等不可再生能源,产生的“温室效应”和污染等问题受到社会各界的广泛关注.光催化还原CO2可以获得碳氢化合物,这一反应既可减排CO2等温室气体,又可将其转化为碳氢化合物,实现资源的再利用,从而缓解能源问题,实现人工碳循环.目前,光催化还原CO2的研究面临着转化率不高、产物多、选择性低等问题.这是由于在光催化还原CO2过程中,光激发产生的质子容易两两结合生成H2,导致质子与CO2的结合减少,CO2还原产率降低.

关键词： CO2还原类水滑石还原产物碳氢化合物不可再生能源缺陷调控化石燃料温室效应

Sadphos促进的苯并三氮唑与1,3-二烯的不对称串联脱氮Heck/Tsuji-Trost反应

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有机化学 2021年第11期41卷 4512-4514页

作者：李芸杉唐叶峰清华大学药学院生命有机磷化学及化学生物学教育部重点实验室北京100084

过渡金属催化的不对称脱氮环加成反应是构建手性氮杂环化合物的有力工具^([1]).Fokin课题组^([2])率先发展了手性Rh催化的1,2,3-三氮唑与各种不饱和化合物的不对称脱氮环加成反应.Murakami课题组系统性地研究了手性Rh或Ni催化的1,2,3-... 详细信息

过渡金属催化的不对称脱氮环加成反应是构建手性氮杂环化合物的有力工具^([1]).Fokin课题组^([2])率先发展了手性Rh催化的1,2,3-三氮唑与各种不饱和化合物的不对称脱氮环加成反应.Murakami课题组系统性地研究了手性Rh或Ni催化的1,2,3-三氮唑^([3])、1,2,3,4-四氮唑^([4])、1,2,3-苯并三氮酮^([5])与各种不饱和化合物的不对称脱氮环加成反应.

关键词：环加成反应氮杂环化合物不饱和化合物过渡金属催化苯并三氮唑 Heck 四氮唑