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微波诱导高分散Pd/FeP催化剂构筑及其电催化性能研究

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化工学报 2024年第4期75卷 1594-1606页

作者：李昂赵振宇李洪高鑫天津大学化工学院精馏技术国家工程研究中心天津300350 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

微波技术作为一种新型过程强化手段,已被广泛应用于材料制备过程。利用微波对吸波型载体的选择性加热,使其产生局部高温诱导催化剂颗粒的沉积,有望构筑高分散钯(Pd)催化剂结构,而这一特殊结构对提高催化剂电催化氧化甲酸活性、提升甲酸... 详细信息

微波技术作为一种新型过程强化手段,已被广泛应用于材料制备过程。利用微波对吸波型载体的选择性加热,使其产生局部高温诱导催化剂颗粒的沉积,有望构筑高分散钯(Pd)催化剂结构,而这一特殊结构对提高催化剂电催化氧化甲酸活性、提升甲酸燃料电池的性能至关重要。为探究微波诱导高分散钯催化剂便捷制备的可行性,本文首先通过水热法制备了强吸波的空心海胆状磷化铁(FeP)作为催化剂载体,而后分别在常规加热与微波加热条件下通过乙二醇还原法在FeP表面沉积Pd。使用XRD、TEM、SEM技术表征Pd/FeP产品的形貌和微观结构,探究微波加热对催化剂表面金属钯颗粒分散的影响作用。使用循环伏安法和线性伏安法评价所制备催化剂的催化活性,通过探讨催化剂结构与其电催化活性的构效关系,揭示微波合成对Pd/FeP催化剂性能的强化作用机制。研究结果表明,空心海胆状的FeP颗粒具有较强的微波吸收能力,因而在受到微波辐射时,其表面形成的局部过热诱导Pd的原位沉积,使得微波水热法制备的Pd催化剂具有良好的分散特性,然而溶剂主体温度的过高会增加Pd之间的团聚。相对于常规手段合成的催化剂,利用微波水热法在120°C下制备的催化剂电化学活性面积提升了约3.5倍,对甲酸电催化氧化活性提升了约54倍。

关键词：微波合成纳米结构电化学催化剂粒度分布

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强吸波催化剂协同微波能强化果糖脱水制5-羟甲基糠醛

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化工学报 2024年第4期75卷 1565-1577页

作者：徐安冉刘凯王娜赵振宇李洪高鑫天津大学化工学院精馏技术国家工程研究中心天津300072 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

利用硬模板法制备了中空多孔碳球(MHCS),系统研究了热处理温度、金属负载量、刻蚀前后对MHCS电磁参数的影响。从中选取高介电损耗值(ε″)的MHCS-800(ε″=213)作为催化剂载体,并以SCS-800(ε″=50)和SCS(ε″=0.08)作为对比样品,经磺... 详细信息

利用硬模板法制备了中空多孔碳球(MHCS),系统研究了热处理温度、金属负载量、刻蚀前后对MHCS电磁参数的影响。从中选取高介电损耗值(ε″)的MHCS-800(ε″=213)作为催化剂载体,并以SCS-800(ε″=50)和SCS(ε″=0.08)作为对比样品,经磺化后用于催化果糖水解制5-羟甲基糠醛,根据在微波加热和常规油浴条件下的反应动力学探究了ε″对微波催化效果的影响。结果表明,在80 W微波功率辐照下使用MHCS-800-SO_(3)H作为催化剂,5 min转化率即可达97.7%;反应速率常数(k)为0.76 min^(-1),是常规加热(k=0.0847 min^(-1))的8.97倍,该催化剂相较于SCS-800-SO_(3)H和SCS-SO_(3)H的微波催化效果(k比常规分别提升了164.9%、11.9%)更加显著。以上研究结果源于中空多孔结构和高的石墨化程度相耦合更有利于在催化剂颗粒表面形成“热点”,从而加速催化反应。

关键词：微波辐照果糖水解多相反应动力学介电损耗催化

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大带宽高响应度波导型单行载流子探测器研究进展

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中国激光 2024年

作者：熊兵孙铭蔚孙长征郝智彪王健汪莱韩彦军李洪涛甘霖罗毅清华大学电子工程系北京信息科学与技术国家研究中心

单行载流子（UTC）探测器由于其优越的大带宽和高饱和特性，在高速光通信、数据互联、微波光子等领域有广泛的应用前景。波导型探测器由于光传输方向与载流子输运方向垂直，避免传统台面探测器带宽和响应度之间的矛盾，有可能同时获得... 详细信息

单行载流子（UTC）探测器由于其优越的大带宽和高饱和特性，在高速光通信、数据互联、微波光子等领域有广泛的应用前景。波导型探测器由于光传输方向与载流子输运方向垂直，避免传统台面探测器带宽和响应度之间的矛盾，有可能同时获得大带宽和高响应度性能。本文简述了近年来波导型UTC探测器的研究情况，重点讨论芯片设计、制备中的关键技术问题，分析综合提高光电转换效率和提升带宽的有效方法。本文还进一步介绍了探测器同轴输出、波导输出和天线辐射三种封装形式及其对输出电信号的影响。

关键词：波导型探测器单行载流子探测器高响应度探测器封装

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基于光子学的线性调频微波信号产生技术进展

光学学报 2024年

作者：邵帅杨四刚陈宏伟陈明华清华大学电子工程系北京信息科学与技术国家研究中心

线性调频（linear frequency-modulated,LFM）信号以其具备大时间带宽积优势已成为现代雷达系统中最为常用的波形之一。因受限于电子瓶颈，传统电学器件在产生高频、大带宽的信号方面已面临诸多挑战。相比之下，微波光子技术以其具有大... 详细信息

线性调频（linear frequency-modulated,LFM）信号以其具备大时间带宽积优势已成为现代雷达系统中最为常用的波形之一。因受限于电子瓶颈，传统电学器件在产生高频、大带宽的信号方面已面临诸多挑战。相比之下，微波光子技术以其具有大可用带宽、低损耗、高灵活度等优势现已成为最为可行的替代方案之一。本文首先综述了现有基于微波光子技术产生线性调频微波信号的方案，之后介绍了本课题组提出的一种基于锁相同步光源的信号产生方案。通过构建同步锁相环路实现了直流光源与扫频光源的实时锁定，拍频后实现了低相位噪声和高相参的信号产生。此外，本课题组所提出的信号产生方案还可实现中心频率、带宽和周期的灵活调节，产生的信号可以分别覆盖L至Ka波段。

关键词：微波光子学线性调频信号半导体激光器光锁相环

基于光子学的线性调频微波信号产生技术进展（特邀）

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光学学报 2024年第15期 515-529页

作者：邵帅杨四刚陈宏伟陈明华清华大学电子工程系北京信息科学与技术国家研究中心

线性调频（LFM）信号以其具备大时间带宽积的优势已成为现代雷达系统中最为常用的波形之一。因受限于电子瓶颈，传统电学器件在产生高频、大带宽的信号方面已面临诸多挑战。相比之下，微波光子技术以其具有大可用带宽、低损耗、高灵活... 详细信息

线性调频（LFM）信号以其具备大时间带宽积的优势已成为现代雷达系统中最为常用的波形之一。因受限于电子瓶颈，传统电学器件在产生高频、大带宽的信号方面已面临诸多挑战。相比之下，微波光子技术以其具有大可用带宽、低损耗、高灵活度等优势现已成为最为可行的替代方案之一。本文首先综述了现有基于微波光子技术产生线性调频微波信号的方案，之后介绍了本课题组提出的一种基于锁相同步光源的信号产生方案。通过构建同步锁相环路实现了直流光源与扫频光源的实时锁定，拍频后实现了低相位噪声和高相参的信号产生。此外，本课题组所提出的信号产生方案还可实现中心频率、带宽和周期的灵活调节，产生的信号可以分别覆盖L至Ka波段。

关键词：微波光子学线性调频信号半导体激光器光锁相环

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面向鲁棒图结构防御的过参数化图神经网络

软件学报 2024年第8期35卷 3878-3896页

作者：初旭马辛宇林阳王鑫王亚沙朱文武梅宏清华大学计算机科学与技术系北京100084 北京大学计算机学院北京100871 高可信软件技术教育部重点实验室(北京大学) 北京100871 清华大学北京信息科学与技术国家研究中心北京102206 北京大学软件工程国家工程研究中心北京100871

图数据在现实应用中普遍存在,图神经网络(GNN)被广泛应用于分析图数据,然而GNN的性能会被图结构上的对抗攻击剧烈影响.应对图结构上的对抗攻击,现有的防御方法一般基于图内聚先验进行低秩图结构重构.但是现有的图结构对抗防御方法无法... 详细信息

图数据在现实应用中普遍存在,图神经网络(GNN)被广泛应用于分析图数据,然而GNN的性能会被图结构上的对抗攻击剧烈影响.应对图结构上的对抗攻击,现有的防御方法一般基于图内聚先验进行低秩图结构重构.但是现有的图结构对抗防御方法无法自适应秩真值进行低秩图结构重构,同时低秩图结构与下游任务语义存在错配.为了解决以上问题,基于过参数化的隐式正则效应提出过参数化图神经网络(OPGNN)方法,并形式化证明所提方法可以自适应求解低秩图结构,同时证明节点深层表征上的过参数化残差链接可以有效解决语义错配.在真实数据集上的实验结果表明,OPGNN方法相对于现有基线方法具有更好的鲁棒性,同时,OPGNN方法框架在不同的图神经网络骨干上如GCN、APPNP和GPRGNN上显著有效.

关键词：图节点半监督分类图结构对抗防御过参数化隐式正则化图神经网络

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微反应器在含能材料合成中的应用及展望

含能材料 2024年第3期32卷 325-344页

作者：周琳杨炜吕阳成清华大学化工系化学工程联合国家重点实验室北京100084 中国工程物理研究院化工材料研究所四川绵阳621999

目前传统的间歇制备过程由于受制于宏观尺度难以对工艺参数、产物结构及性能实现精准调控,导致产物的均一性差,制备过程存在显著的安全隐患。因此,如何实现含能材料的安全、可控和高效的制备已成为目前研究的热点。微反应器以其微型化... 详细信息

目前传统的间歇制备过程由于受制于宏观尺度难以对工艺参数、产物结构及性能实现精准调控,导致产物的均一性差,制备过程存在显著的安全隐患。因此,如何实现含能材料的安全、可控和高效的制备已成为目前研究的热点。微反应器以其微型化、集成化、高度安全性和出色的传质传热效率等诸多优势,高度契合含能材料制备过程的需求。因此,微反应器技术逐渐引起了研究者的广泛关注,在含能材料制备中崭露头角。本文介绍了微反应器在危险化工合成过程及含能材料制备中应用的国内外研究进展,特别关注了其在单质含能材料和复合含能材料制备中的潜在应用,对未来的研究方向进行了展望,强调了未来微反应器技术领域的发展需求包括规模化生产、三废处理及智能化平台建设等。

关键词：微反应器微流控技术含能材料强放热反应过程强化

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“双碳”背景下热法黄磷生产技术研究现状及建议

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化工进展 2024年第4期43卷 2104-2116页

作者：姚远井红权尹玉婷齐帅亮王艳语侯翠红郑州大学化工学院国家钙镁磷复合肥技术研究推广中心教育部先进功能材料制造工程研究中心河南郑州450001

黄磷支撑着我国磷酸盐精细化和有机磷化工的发展,是磷化工行业重要的基础原材料。热法黄磷生产高能耗、高污染、高碳排放,因此创新产业可持续发展模式,突破资源、能源、环境的多重制约因素,开发绿色黄磷生产技术是我国黄磷企业今后发展... 详细信息

黄磷支撑着我国磷酸盐精细化和有机磷化工的发展,是磷化工行业重要的基础原材料。热法黄磷生产高能耗、高污染、高碳排放,因此创新产业可持续发展模式,突破资源、能源、环境的多重制约因素,开发绿色黄磷生产技术是我国黄磷企业今后发展的必经之路。结合“碳达峰、碳中和”的时代背景,本文阐述了黄磷生产技术发展及副产物资源化利用现状,目前黄磷生产存在磷矿资源贫化、副产物低值化利用普遍、能源转型难度高、企业整体能效水平低、产业链链接关键技术不足等问题,提出加快推广黄磷尾气烧结中低品位磷矿成球技术、加大开发资源化增值利用技术、探索黄磷还原新技术、加强企业合作、构建多产业耦合的磷资源产业循环经济五条建议,旨在助力实现黄磷行业节能降碳、绿色发展。

关键词：低碳黄磷磷循环经济节能减排

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催化燃烧过程中的气相火焰

工程热物理学报 2024年第5期45卷 1534-1547页

作者：隋然清华大学能源与动力工程系、燃烧能源中心北京100084

催化燃烧技术的工业应用涵盖了我国“十四五”规划和2035远景目标纲要中指定的若干未来战略性产业,因此具有重要的科学和战略意义。在许多催化燃烧的应用场景中,气相火焰被点燃并与催化反应路径发生错综复杂的耦合关系。本文回顾了近年... 详细信息

催化燃烧技术的工业应用涵盖了我国“十四五”规划和2035远景目标纲要中指定的若干未来战略性产业,因此具有重要的科学和战略意义。在许多催化燃烧的应用场景中,气相火焰被点燃并与催化反应路径发生错综复杂的耦合关系。本文回顾了近年来贵金属催化通道内预混层流火焰的最新研究进展,简要梳理了催化通道内催化气相燃烧的控制方程、数值模型、点火和传递条件,以及氢气、合成气、甲烷、丙烷、正癸烷等重要燃料在铂、铑、钯等催化通道内的贫燃和富燃燃烧时的火焰形态和特性,尤其是化学、流动和传热传质等方面的决定因素。

关键词：催化燃烧催化-气相耦合燃烧微尺度燃烧气-固耦合贵金属催化

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