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碳纳米管阵列研究进展

新型炭材料 2007年第3期22卷 271-282页

作者：魏飞张强骞伟中徐光辉项荣温倩王垚罗国华清华大学化工系绿色反应工程与工艺北京市重点实验室北京100084

在介绍CNT阵列性能的基础上,对国内外直接合成CNT阵列的方法进行了评述,重点阐述了各种方法的基本特点及CNT阵列的生长机理、结构控制和批量制备问题。进而探讨了CNT原生阵列、抽丝形成的CNT丝、以及CNT阵列分散后得到的CNTs在复合材料... 详细信息

在介绍CNT阵列性能的基础上,对国内外直接合成CNT阵列的方法进行了评述,重点阐述了各种方法的基本特点及CNT阵列的生长机理、结构控制和批量制备问题。进而探讨了CNT原生阵列、抽丝形成的CNT丝、以及CNT阵列分散后得到的CNTs在复合材料、力学增强、功能器件等方面的初步应用,展望了CNT阵列的发展趋势,指出低成本、大批量可控制备CNT阵列仍然是未来一段时间内国际研究热点。

关键词：碳纳米管阵列制备应用

调变Ni/Mo/MgO催化剂中Ni/Mo比例可控合成薄壁碳纳米管(英文)

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新型炭材料 2008年第4期23卷 319-325页

作者：张强刘毅胡玲骞伟中罗国华魏飞清华大学化工系绿色反应工程与工艺北京市重点实验室北京100084

采用摩尔分数1%Ni及负载少量Mo的Ni/Mo/MgO催化剂裂解甲烷合成薄壁碳纳米管。通过SEM、TEM、XRD和Raman光谱表征方法研究了碳纳米管直径和催化剂中Ni/Mo比例关系。实验发现:通过控制Ni/Mo比例可以调变催化剂颗粒大小以及活性相。TEM及XR... 详细信息

采用摩尔分数1%Ni及负载少量Mo的Ni/Mo/MgO催化剂裂解甲烷合成薄壁碳纳米管。通过SEM、TEM、XRD和Raman光谱表征方法研究了碳纳米管直径和催化剂中Ni/Mo比例关系。实验发现:通过控制Ni/Mo比例可以调变催化剂颗粒大小以及活性相。TEM及XRD表征发现,随着Ni/Mo比例的降低,金属Mo相逐渐从NiMo合金相中析出。NiMo合金相对应的活性组分颗粒很小,容易催化裂解甲烷形成薄壁碳纳米管;而后析出的Mo相则主要形成了大管径厚壁的碳纳米管。当Ni/Mo比例为6时可以高选择性地获得窄分布,内径为1.3nm,外径为3.0nm的薄壁碳纳米管。Raman光谱进一步验证了碳纳米管含有较少的缺陷。薄壁碳纳米管形成的关键因素主要体现为碳在其表面的快速扩散以及小颗粒的碳纳米管催化剂活性相控制。

关键词：碳纳米管化学气相沉积 Ni/Mo/MgO

高温煅烧Mo改性的Fe/MgO催化剂用于制备管径分布均一的单壁碳纳米管

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催化学报 2008年第7期29卷 617-623页

作者：温倩骞伟中魏飞清华大学化工系绿色反应工程与工艺北京市重点实验室北京100084

研究了在以甲烷化学气相沉积法制备单壁碳纳米管的过程中高温煅烧预处理(900℃煅烧10h)对Mo改性Fe/MgO催化剂的作用.发现这种预处理有利于Fe在催化剂中的稳定和分散,从而制备出管径均一的单壁碳纳米管.采用能谱元素分析、高分辨透射电镜... 详细信息

研究了在以甲烷化学气相沉积法制备单壁碳纳米管的过程中高温煅烧预处理(900℃煅烧10h)对Mo改性Fe/MgO催化剂的作用.发现这种预处理有利于Fe在催化剂中的稳定和分散,从而制备出管径均一的单壁碳纳米管.采用能谱元素分析、高分辨透射电镜、X射线衍射、比表面积测量、拉曼光谱和热重分析对样品进行了表征.结果表明,在碳纳米管生长的过程中,铁元素在催化剂表面富集,单壁碳纳米管生长于富集铁的纳米颗粒上,并存在碳管直径与铁颗粒尺寸的依赖关系.Mo存在时可煅烧形成FeMoO4复合氧化物,后者比MgFe2O4相更加稳定.Mo/Fe比例对提高单壁碳纳米管的生长密度、纯度与管径均一性等均有明显影响.上述研究对进一步精确控制制备单壁碳纳米管有重要意义.

关键词：单壁碳纳米管化学气相沉积铁-钼/氧化镁催化剂煅烧管径分布

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微反应器内芳烃硝化反应研究进展

化工学报 2024年

作者：宋璟王玉军邓建陈光文骆广生化学工程联合国家重点实验室清华大学化学工程系中国科学院大连化学物理研究所

芳烃的硝化反应作为工业生产中最重要的基本反应类型之一，随着化学品安全、绿色、高效生产的要求，其反应工艺向微尺度方向的发展已是必然的趋势。如何实现微尺度芳烃硝化反应的高质量发展，是重大工程前沿方向之一。全面综述并剖析了... 详细信息

芳烃的硝化反应作为工业生产中最重要的基本反应类型之一，随着化学品安全、绿色、高效生产的要求，其反应工艺向微尺度方向的发展已是必然的趋势。如何实现微尺度芳烃硝化反应的高质量发展，是重大工程前沿方向之一。全面综述并剖析了硝化微反应工艺的发展和面临的问题，从微尺度硝化反应动力学研究入手，为芳烃硝化微反应工艺设计及强化指明方向，并总结了当前硝化微反应工艺中的过程强化及安全性评价方法，最后对其未来发展方向进行了展望。

关键词：硝化反应动力学传递过程微尺度微反应器

温度对酶促聚对苯二甲酸乙二醇酯降解的影响分析

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 284-293页

作者：伊科拉木·艾克然木曹宇飞邢皓丁于敬罗宇政韦韧张一飞北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 北京化工大学北京软物质科学与工程高精尖创新中心北京100029 华南理工大学食品科学与工程学院应用生物催化实验室广东广州510640 格赖夫斯瓦尔德大学生物化学研究所格赖夫斯瓦尔德德国

近年来,聚对苯二甲酸乙二酯(PET)的酶法降解及循环利用备受关注.PET的酶法降解是在不可溶聚合物表面发生的界面催化过程,酶通过水解PET聚合物表面上可及的酯键,将聚合物逐渐分解成单体.反应温度可以从酶的催化活性、热稳定性以及PET材... 详细信息

近年来,聚对苯二甲酸乙二酯(PET)的酶法降解及循环利用备受关注.PET的酶法降解是在不可溶聚合物表面发生的界面催化过程,酶通过水解PET聚合物表面上可及的酯键,将聚合物逐渐分解成单体.反应温度可以从酶的催化活性、热稳定性以及PET材料的生物可降解性等多个方面影响PET的降解过程,是影响PET酶法降解效果的主要因素之一.深入了解温度对PET酶降解过程的热力学和动力学调控机制,对PET降解酶的发掘与改造和酶法降解工艺的优化具有重要意义.本文以叶枝堆肥角质酶(LCC)的突变体WCCG为例,详细研究了温度对WCCG降解低结晶度PET(结晶度7.6%)和高结晶度(结晶度30%)PET微颗粒的影响.通常认为PET的酶促降解需要在其玻璃化转变温度(Tg,~70℃)附近或以上进行.实验测定了不同温度下的降解速率,并利用阿伦尼乌斯公式作图.结果表明,当反应温度在45℃(低于通常认为的Tg,b值约20℃)附近时,反应活化能突然降低,说明此时PET微颗粒表面的玻璃化转变已经开始,酶促降解已经能够有效进行,表现出酶解PET的界面催化特征.当温度高于75℃时,PET降解速率迅速降低,酶受热失活.研究还发现,WCCG存在热激活现象:通过将WCCG在不同温度下温育一段时间后在60℃下进行活性测定,WCCG在50-70℃范围内温育后活性显著提高;在70℃下温育4 h后其降解低结晶度PET的活性提高约1倍,同时对小分子底物4-硝基苯酚丁酯的活性也有明显提高.利用圆二色光谱和荧光光谱检测了WCCG的二级和三级结构变化.结果表明,热处理后的WCCG中的α-螺旋含量显著减少而β折叠含量增加,酶分子疏水性提高,这与分子动力学模拟结果一致.单分子力谱测试结果表明,热处理后的WCCG较处理前的酶与PET薄膜之间的粘附力从88 pN提高到150 pN.因此,WCCG的热激活是其本征催化活性改善和酶与PET表面吸附力增强共同作用的结果.WCCG在高结晶度PET的降解中也存在类似热激活现象.此外,在长时间的降解反应中,无定形区域的PET链段在相对较高的降解温度下逐渐进一步结晶,导致酶催化降解速率随着降解时间的延长而下降.综上所述,温度对酶催化PET降解过程的主要影响包括:PET表面的玻璃化转变、酶的热激活、酶的热失活、温度导致的PET材料再结晶,这些因素相互交织,说明酶促PET降解的温度依赖的复杂性.未来的研究除了继续挖掘和设计高活性、高稳定的PET水解酶外,还应提高酶在45到70℃范围内的催化活性并关注降解工艺的优化.

关键词：聚对苯二甲酸乙二酯酶法降解酶的热激活活化能表面玻璃化转变

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几种屏蔽材料的中子屏蔽性能实验研究

实验技术与管理 2024年第3期41卷 62-67页

作者：温丰李明阳张小刚张夕蕊钟光辉余纲林李泽光中核反应堆辐照特种元件制备工艺重点实验室内蒙古包头014035 中核新型材料研究与应用开发重点实验室内蒙古包头014035 中核北方核燃料元件有限公司内蒙古包头014035 清华大学工程物理系北京100084

先进固态模块化可移动式反应堆核电系统的发展和新型固态燃料的应用,对中子屏蔽材料类型、设备质量和设计紧凑程度都提出了更高的要求。针对设备轻量化的需求,定制特殊尺寸的屏蔽材料装填筒,以粉末松散填充的方式制备了碳化硼、氢化钛... 详细信息

先进固态模块化可移动式反应堆核电系统的发展和新型固态燃料的应用,对中子屏蔽材料类型、设备质量和设计紧凑程度都提出了更高的要求。针对设备轻量化的需求,定制特殊尺寸的屏蔽材料装填筒,以粉末松散填充的方式制备了碳化硼、氢化钛和氢化锆三种屏蔽测试材料,置于单管中子射线检测系统中进行屏蔽实验和数据采集。基于蒙特卡洛的粒子输运模拟程序(RMC)模拟^(241)Am-Be中子源系统下的中子屏蔽,并对其进行数据拟合。实验结果表明,碳化硼材料在屏蔽实验中性能显著优于氢化钛和氢化锆,蒙特卡洛模拟得到的数据与单管中子射线检测系统得到的实验数据拟合程度较高。该研究建立的计算、实验及对比验证方法能够用于指导新型中子屏蔽材料的性能研究。

关键词：中子屏蔽材料蒙特卡洛模拟单管中子射线检测

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流化床电石合成过程的反应与气固流动特性

过程工程学报 2024年

作者：王旭苏国辉李婷韩振南付亮亮许光文沈阳化工大学特色资源化工与材料教育部重点实验室广东工业大学工程热化学实验室

电石合成是典型高温固相反应，通过减小原料粒径可显著提高颗粒内和颗粒间的传质传热速率，有望实现该过程的低温化和技术变革。基于此，本工作提出流化床合成固相电石工艺，分别在固定床和喷动流化床反应器中考察了小颗粒原料合成电石... 详细信息

电石合成是典型高温固相反应，通过减小原料粒径可显著提高颗粒内和颗粒间的传质传热速率，有望实现该过程的低温化和技术变革。基于此，本工作提出流化床合成固相电石工艺，分别在固定床和喷动流化床反应器中考察了小颗粒原料合成电石过程的反应和气固流动特性，探究了流化床中颗粒表面反应及形貌变化过程，阐述了流化床合成电石过程中床层失流机制。结果表明，对于147～178μm的焦炭和氧化钙原料，电石合成反应在1500℃时即可发生，在1600℃时反应速率显著增加，1600℃时产物乙炔收率和CaO转化率分别可达101～105 mL/g和25%～26%；当原料C∶Ca摩尔比小于9.6时，焦炭-氧化钙流化床在1500～1600℃出现失流现象，且大量焦炭颗粒黏附于氧化钙颗粒表面；流化床失流是由床内颗粒团聚造成的，团聚物形成途径包括氧化钙颗粒间烧结团聚和焦炭-氧化钙颗粒间黏结，但前者是引发失流的主导因素，提高床内半焦颗粒浓度可避免失流发生。因此，本工作验证了流化床合成固相电石工艺的可行性，为电石生产技术变革提供了技术思路和数据支撑。

关键词：流化床电石小颗粒气固流动特性失流

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膨胀石墨基复合双极板的研制进展

电源技术 2024年第10期48卷 1875-1883页

作者：李志杰裴淏甘全全李平华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室上海200237 上海神力科技有限公司上海201401 清华大学车辆与运载学院汽车安全与节能国家重点实验室北京100084

质子交换膜燃料电池(PEMFC)被誉为21世纪最清洁高效的能源装置之一,双极板是其重要组成部分,其性能的优劣直接影响到PEMFC的应用前景。膨胀石墨基复合双极板具有良好的耐腐蚀性、导电导热性、气密性,并且集成了传统石墨和金属双极板的优... 详细信息

质子交换膜燃料电池(PEMFC)被誉为21世纪最清洁高效的能源装置之一,双极板是其重要组成部分,其性能的优劣直接影响到PEMFC的应用前景。膨胀石墨基复合双极板具有良好的耐腐蚀性、导电导热性、气密性,并且集成了传统石墨和金属双极板的优点,成为目前PEMFC用双极板的研究重点。比较了天然石墨、人造石墨、膨胀石墨三种石墨材料制备出的双极板的性能优劣,列举了膨胀石墨基复合双极板成型所需的各类树脂材料,介绍了三种主流成型方法及工艺,分析了影响膨胀石墨基双极板性能的主要因素,展望了膨胀石墨基复合双极板未来的研究方向。

关键词：质子交换膜燃料电池复合双极板膨胀石墨

基于紫外线的高级氧化或高级还原技术降解水中全氟或多氟烷基化合物

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化工进展 2024年第8期43卷 4587-4600页

作者：张茜李皓芯张天阳李子富孙文俊敖秀玮北京科技大学能源与环境工程学院北京100083 同济大学环境科学与工程学院上海200092 水利部长三角城镇供水节水及水环境治理重点实验室上海200092 清华大学环境学院北京100084

全氟或多氟烷基化合物(PFASs)是一类具有难降解性、生物蓄积性和潜在毒性的持久性有机污染物,广泛存在于各类环境介质中。水环境是PFASs最重要的归趋之一,然而水处理常规技术难以去除PFASs,近年来,基于紫外线的高级氧化或高级还原技术在... 详细信息

全氟或多氟烷基化合物(PFASs)是一类具有难降解性、生物蓄积性和潜在毒性的持久性有机污染物,广泛存在于各类环境介质中。水环境是PFASs最重要的归趋之一,然而水处理常规技术难以去除PFASs,近年来,基于紫外线的高级氧化或高级还原技术在PFASs的降解中表现出巨大的发展潜力和良好的应用前景。本文针对目前对于直接紫外光降解、紫外高级氧化技术和紫外高级还原技术降解PFASs的相关研究,重点从降解机理(包括活性物种产生机理和反应机理)、降解效率(包括降解率和脱氟率)和影响因素(包括光波长、pH、溶解氧、无机离子和腐殖酸等)三个维度对比了不同反应体系下PFASs的去除效能,并总结了基于紫外线的高级氧化或高级还原技术应用于去除实际水体中PFASs时需克服的难点,以期为该类技术在PFASs降解方面的发展提供参考。

关键词：全氟或多氟烷基化合物光化学高级氧化技术自由基高级还原技术降解率脱氟率