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铂基氧还原催化剂:从单晶电极到拓展表面纳米材料

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化工学报 2024年第4期75卷 1256-1269页

作者：孙铭泽黄鹤来牛志强清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

开发低成本、高性能的氧还原铂基催化剂仍然是目前推动质子交换膜燃料电池(PEMFC)商业化进程的重要方向。在拓展单晶电极表面的相关研究中,活性金属铂的原子排布、应力应变、周边配位环境等因素都被认为对氧还原的性能具有重要影响。然... 详细信息

开发低成本、高性能的氧还原铂基催化剂仍然是目前推动质子交换膜燃料电池(PEMFC)商业化进程的重要方向。在拓展单晶电极表面的相关研究中,活性金属铂的原子排布、应力应变、周边配位环境等因素都被认为对氧还原的性能具有重要影响。然而,在规整表面的单晶电极上得到的经验并不能完全指导纳米催化剂的设计,这是因为纳米颗粒存在着尺寸效应带来的活性-利用率的矛盾关系。通过在纳米尺度上模拟单晶电极的性质,构造纳米薄膜材料及二维晶面可控的纳米材料,可以一定程度上实现拓展表面性质。结合本课题组的研究工作,本文总结了拓展表面催化剂用于氧还原反应的理论和实验结果,探讨了纳米催化剂的发展和目前存在的问题,并对今后的研究方向进行了展望。

关键词：氧还原燃料电池单晶电极纳米催化剂电化学氢

旋流雾化火焰合成稀土掺杂氧化钇的结构形貌和光电性能调控研究

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工程热物理学报 2024年第2期45卷 569-575页

作者：雷舒婷张易阳李水清清华大学热能工程系热科学与动力工程教育部重点实验室北京100084 清华大学核能与新能源技术研究院先进核能技术协同创新中心先进反应堆工程与安全教育部重点实验室北京100084

稀土元素掺杂的钇基纳米颗粒在荧光发光、激光晶体和透明陶瓷等领域具有广阔的应用前景。本文针对Ce,Nd,Yb和La四种稀土元素,采用旋流雾化火焰合成方法,实现了一步连续合成Re:Y_(2)O_(3)(Re=Ce,Nd,Yb,La)纳米颗粒,并对合成的纳米颗粒形... 详细信息

稀土元素掺杂的钇基纳米颗粒在荧光发光、激光晶体和透明陶瓷等领域具有广阔的应用前景。本文针对Ce,Nd,Yb和La四种稀土元素,采用旋流雾化火焰合成方法,实现了一步连续合成Re:Y_(2)O_(3)(Re=Ce,Nd,Yb,La)纳米颗粒,并对合成的纳米颗粒形貌结构及光电性能进行了探究。结果表明所合成的纳米颗粒粒径均匀分布(约10 nm),结晶度良好,呈立方相。掺杂引起的晶胞畸变程度与掺杂元素的离子半径成正相关。不同稀土掺杂元素均导致材料的相对介电常数和介电损失增高。在200~2000 nm波长范围内,1%Yb元素掺杂带来的光谱吸收比增高最多,增高至22.83%。5%La元素掺杂带来的光谱吸收比增高最低,为14.92%。此外,5%La掺杂使得禁带宽度下降至4.53 e V,导致其在紫外区间内的光学吸收大幅增加。

关键词：火焰合成稀土掺杂氧化钇纳米颗粒光电性能

无机材料飞秒激光3D打印技术研究进展(特邀)

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中国激光 2024年第12期51卷 206-226页

作者：侯郑为刘少峰林琳涵李正操孙洪波清华大学材料学院先进材料教育部重点实验室北京100084 清华大学精密仪器系精密测试技术及仪器全国重点实验室北京100084 吉林大学电子科学与工程学院集成光电子学国家重点实验室吉林长春130012

飞秒激光三维(3D)打印具有无掩模、高精度、高分辨率、真三维制造等特点,在复杂微纳3D结构制造上难以替代,基于双光子聚合打印技术,已经在微机电、微纳光电、微纳光子等复杂器件制备上展现出巨大的应用前景。随着共混掺杂技术及新型无... 详细信息

飞秒激光三维(3D)打印具有无掩模、高精度、高分辨率、真三维制造等特点,在复杂微纳3D结构制造上难以替代,基于双光子聚合打印技术,已经在微机电、微纳光电、微纳光子等复杂器件制备上展现出巨大的应用前景。随着共混掺杂技术及新型无机光敏材料的发展,高无机功能材料占比的飞秒激光3D打印为高性能器件制备提供了更多的可能性,极大拓展了微纳3D制造的应用能力。围绕近年来基于无机材料体系的飞秒激光3D打印方法,从无机组分工艺、激光打印能力、无机功能材料体系及应用等方面总结现有飞秒激光3D打印微纳器件应用、发展前景及面临的挑战,并展望飞秒激光打印无机3D微纳结构的新材料、新方法、新应用。

关键词：激光技术飞秒激光 3D打印纳米技术无机材料功能材料

基于碳化钼材料CO_(2)加氢制备高附加值化学品的热催化研究进展

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物理化学学报 2024年第4期40卷 26-51页

作者：徐勇庆杨玉瑶武孟娜杨潇潇别璇张时语李清海张衍国张宸伟 Robert EPrzekop Bogna Sztorch Dariusz Brzakaski 周会清华大学能源与动力工程系热科学与动力工程教育部重点实验室二氧化碳资源利用与减排技术北京市重点实验室北京100084 Centre for Advanced Technologies Adam Mickiewicz University in PoznanPoznan 61-614 Poland

CO_(2)加氢对于CO_(2)转化制备高附加值化学品和燃料以实现二氧化碳利用及能源储存至关重要。CO_(2)加氢包括甲烷化、逆水煤气变换、甲醇化和CO_(2)直接费托合成等。碳化钼,尤其是其二维材料,由于其低成本和良好的性能而备受关注。在CO_... 详细信息

CO_(2)加氢对于CO_(2)转化制备高附加值化学品和燃料以实现二氧化碳利用及能源储存至关重要。CO_(2)加氢包括甲烷化、逆水煤气变换、甲醇化和CO_(2)直接费托合成等。碳化钼,尤其是其二维材料,由于其低成本和良好的性能而备受关注。在CO_(2)加氢反应中,由于碳的渗入,导致晶格膨胀以及价电子增加,碳化钼基催化剂展现出了类似于贵金属催化剂的性质。碳化钼可以通过程序升温渗碳法、选择性蚀刻法、机械合金合成法、化学气相沉积法、原位热渗碳法以及溶液相合成法等来制备。到目前为止,学者已经对基于碳化钼的材料的CO_(2)转化进行大量研究,这些材料具有良好的CO_(2)转化活性和对目标产物的选择性。碳化钼材料的催化性能可以通过调节碳化钼中的C/Mo比、在碳化钼与负载金属之间建立强的金属-载体相互作用以及调整材料的界面结构来实现。然而,基于碳化钼的热催化CO_(2)转化仍处于初级阶段。本文综述基于碳化钼的热催化CO_(2)加氢制备高附加值化学品和燃料的研究进展,并分析其面临的挑战和机遇。

关键词： CO_(2)加氢碳化钼热催化异相催化 MXenes

基于vPower的核热推进系统自动控制方法

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核动力工程 2024年第4期45卷 255-261页

作者：马心怡韩文斌邓坚黄善仿齐志超中国核动力研究设计院核反应堆系统设计技术重点实验室成都610213 清华大学工程物理系北京100084

核热推进具有推力大、比冲高、能量转换效率高、工作时间长等性能优势,在深空探测等领域前景广阔。反应堆自动控制可以减少人为导致的误操作事故,提高经济性和可靠性,减少不必要的损耗。为研究核热推进系统的自动控制方法,本文基于vPowe... 详细信息

核热推进具有推力大、比冲高、能量转换效率高、工作时间长等性能优势,在深空探测等领域前景广阔。反应堆自动控制可以减少人为导致的误操作事故,提高经济性和可靠性,减少不必要的损耗。为研究核热推进系统的自动控制方法,本文基于vPower仿真支撑平台对典型核热推进系统进行自动控制仿真。通过确定控制策略,选用比例微分积分(PID)作为主要控制方法,并添加反应性反馈模块完善系统仿真模型,进而设计添加仿真控制系统。结果表明,本文所设计的控制系统能够实现自动启停堆过程,以及针对外部目标需求进行功率、比冲和推力的自动控制调节。

关键词：核热推进自动控制 vPower 系统仿真

PAN/UiO-66-NH_(2)/Nafion复合纳米纤维质子交换膜制备与性能

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汽车安全与节能学报 2024年第3期15卷 379-386页

作者：孙静怡韩丁波葛婧郭晗张剑波刘勇北京化工大学材料科学与工程学院北京100029 清华大学绿色智能车辆与交通全国重点实验室(原汽车安全与节能国家重点实验室)北京100083

氢燃料电池中质子交换膜的质子传导率在低湿度下会急剧降低,且膜在高湿度下还会过度溶胀,成为限制燃料电池应用的因素之一。为平衡二者之间的关系,提高膜的尺寸稳定性,该研究将聚丙烯腈(PAN)纤维和金属-有机框架(MOF)UiO-66-NH_(2)结合... 详细信息

氢燃料电池中质子交换膜的质子传导率在低湿度下会急剧降低,且膜在高湿度下还会过度溶胀,成为限制燃料电池应用的因素之一。为平衡二者之间的关系,提高膜的尺寸稳定性,该研究将聚丙烯腈(PAN)纤维和金属-有机框架(MOF)UiO-66-NH_(2)结合,并探究水解时间、反应温度对UiO-66-NH_(2)在PAN纤维上原位生长的影响,制备了MOF功能化的纳米纤维质子交换膜。结果表明:该复合膜质子传导率比PAN/Nafion可最高提升175.36%,60℃时其溶胀率与Nafion相比降低了179.10%,能有效提高尺寸稳定性和机械强度,具有良好的发展前景。

关键词：燃料电池金属-有机框架(MOF) 水解原位生长静电纺丝纳米纤维质子交换膜

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煤炭掺氨燃烧基础研究与技术应用研究进展

煤炭学报 2024年第6期49卷 2876-2886页

作者：司桐黄骞杨远平马鹏雷小洋李水清清华大学热科学与动力工程教育部重点实验室北京100084 北京石油化工学院机械工程学院北京102617

能源安全和“双碳”目标影响着全球能源产业链供应链,对我国能源电力系统的安全高效和绿色低碳转型提出了迫切的要求。为保障能源安全,煤电在未来相当长一段时间内仍是我国电力供应安全及可再生能源消纳的重要支撑。为实现碳中和,能源... 详细信息

能源安全和“双碳”目标影响着全球能源产业链供应链,对我国能源电力系统的安全高效和绿色低碳转型提出了迫切的要求。为保障能源安全,煤电在未来相当长一段时间内仍是我国电力供应安全及可再生能源消纳的重要支撑。为实现碳中和,能源系统逐渐从主要依赖化石能源转向以可再生能源为主,但可再生能源的间歇性、随机性、波动性特点使得电力系统调节更加困难,系统平衡和安全问题更加突出。在这种情况下,以氨为代表等零碳燃料在处理可再生能源的间歇性方面发挥着不可或缺的作用,其既可作为长时大规模储能的载体来实现可再生能源大规模消纳,又可灵活地用在锅炉等动力设备中直接替代燃用。然而,由于零碳燃料与化石燃料在理化性质上的差异,导致零碳燃料在燃用过程中存在如火焰稳定性差、易生成氮氧化物等问题,给氨燃料的大规模利用带来了挑战。为此,从煤炭掺氨燃烧的可行性、经济性和必要性出发,对氨煤共燃的化学反应动力学、燃烧特性(着火、稳燃)和污染物生成特性(NO_(x)、飞灰颗粒物和碳烟生成)进行了全面综述,并讨论了以无量纲准则数为基础的燃烧器模化放大准则,详细探讨了现有工业级氨煤燃烧器高效稳定燃烧控制策略,C—N燃料分级、空气分级及其联合控制均有效降低NO_(x)的排放,未来融合人工智能、大数据及数字孪生等信息化技术,有望从源头为下一代面向双碳战略的新型绿色动力发电系统的研发提供科学支撑和路径参考。

关键词：氨煤共燃低碳 NO_(x) 分级燃烧模化放大人工智能

基于自动重要抽样方法的减方差技巧体系构建与验证

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原子能科学技术 2024年第3期58卷 630-637页

作者：武祯郝以昇浦彦恒周扬杲申申邱睿马锐垚张辉李君利清华大学工程物理系北京100084 粒子技术与辐射成像教育部重点实验室北京100084 同方威视技术股份有限公司北京100084

屏蔽计算问题根据求解目标不同一般可分为源-探测器问题、区域问题和全局问题。MCShield研究团队针对3类问题中存在的深穿透问题提出了相应的减方差技巧,本文以此为基础构建了基于自动重要抽样(AIS)方法的减方差技巧体系,并开展了验证... 详细信息

屏蔽计算问题根据求解目标不同一般可分为源-探测器问题、区域问题和全局问题。MCShield研究团队针对3类问题中存在的深穿透问题提出了相应的减方差技巧,本文以此为基础构建了基于自动重要抽样(AIS)方法的减方差技巧体系,并开展了验证工作。针对源-探测器问题,采用NUREG/CR-6115 PWR压力容器计算基准题对小探测器自动重要抽样(SDAIS)方法进行验证。结果表明,SDAIS方法的计算效率约为AIS方法的7倍。此外还提出并验证了基于AIS伴随蒙特卡罗的耦合减方差(AIS-CADIS)方法,将AIS方法引入到蒙特卡罗伴随计算中,取得了良好的效果。针对全局问题,提出网格化-AIS方法并使用简化反应堆屏蔽计算算例进行验证,结果表明,网格化-AIS方法的计算效率是AIS方法的12倍左右,是直接蒙特卡罗方法的290倍左右。

关键词：蒙特卡罗自动重要抽样方法减方差技巧 MCShield程序

^(90)Y微球放射性栓塞治疗的剂量估算方法进展

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中华放射医学与防护杂志 2024年第9期44卷 809-818页

作者：刘洪铭邱睿李君利清华大学工程物理系粒子技术与辐射成像教育部重点实验室北京100084

^(90)Y微球放射性栓塞治疗是新兴发展的用于中晚期肝癌治疗和姑息治疗的介入技术,2022年获国家药品监督管理局进口药品注册。为提高肿瘤应答率并降低不良反应,肝肿瘤与健康组织的剂量评价贯穿治疗全程,剂量估算方法的效率和准确度是提... 详细信息

^(90)Y微球放射性栓塞治疗是新兴发展的用于中晚期肝癌治疗和姑息治疗的介入技术,2022年获国家药品监督管理局进口药品注册。为提高肿瘤应答率并降低不良反应,肝肿瘤与健康组织的剂量评价贯穿治疗全程,剂量估算方法的效率和准确度是提升治疗效果的关键。本文调研并梳理6种估算方法及其最新研究进展,从中总结出各类方法独特的优势与适用场景,并探讨新兴方法在临床应用中可能面临的挑战,为^(90)Y微球放射性栓塞治疗中剂量预测与评价环节的发展和规范化提供参考。

关键词： ^(90)Y微球剂量估算方法放射性栓塞治疗