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NH_(3)/CH_(4)/CH_(3)OH多孔介质燃烧特性模拟研究

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中国电机工程学报 2024年第1期44卷 174-181,I0014页

作者：李亮张瑞方张扬张海热科学与动力工程重点实验室(清华大学能源与动力工程系) 北京市海淀区100084

氨(NH_(3))是一种无碳燃料,有望作为热能发电的替代燃料降低碳排放。多孔介质燃烧是一种可提高燃烧速率和稳定性的燃烧技术,实验表明其用于氨与反应性更强的燃料进行混燃可以同时提高燃烧强度和燃烧稳定性,但缺乏相应的模型研究。该文... 详细信息

氨(NH_(3))是一种无碳燃料,有望作为热能发电的替代燃料降低碳排放。多孔介质燃烧是一种可提高燃烧速率和稳定性的燃烧技术,实验表明其用于氨与反应性更强的燃料进行混燃可以同时提高燃烧强度和燃烧稳定性,但缺乏相应的模型研究。该文基于多孔介质导热强度高的特性,其内部燃烧满足一维假设,建立了一维多孔介质燃烧模型,对NH_(3)分别与甲烷(CH_(4))、甲醇(CH_(3)OH)掺混时的燃烧特性进行模型计算。计算结果显示多孔介质对两种混合燃料的作用不同,对于CH_(4)/NH_(3)燃料,多孔介质可以明显提高燃烧速率并降低富燃状态的NH_(3)残留;对于CH_(3)OH/NH_(3)燃料,提高燃烧速率和降低NH_(3)残留的效果较差;对两种混合燃料,可燃气体预混后直接送入多孔介质燃烧都增加一定的NOx排放,增加效果相同,而分级燃烧可以显著降低NOx排放。

关键词：多孔介质氨燃烧模拟研究燃烧速率 NOx排放

一锅法锚定铂单原子于含多样配位环境的金属有机框架

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科学通报 2024年第25期69卷 3678-3680页

作者：刘少雄王铁峰清华大学化工系绿色反应工程与工艺北京市重点实验室

金属原子级分散的非均相催化剂被称为单原子催化剂.单原子催化剂中,分散的金属原子相互之间不存在键合作用,主要通过与异原子的相互作用稳定在载体上.这种特殊的结构使单原子催化剂具有与金属纳米颗粒截然不同的电子结构和催化性能,从...

金属原子级分散的非均相催化剂被称为单原子催化剂.单原子催化剂中,分散的金属原子相互之间不存在键合作用,主要通过与异原子的相互作用稳定在载体上.这种特殊的结构使单原子催化剂具有与金属纳米颗粒截然不同的电子结构和催化性能,从而在电催化、热催化、光催化与生物催化等诸多反应中表现出优异的活性和选择性,具有巨大的应用潜力.

关键词：

HFC-134a热催化降解的实验与机理研究

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工程热物理学报 2024年第4期45卷 935-941页

作者：张凯许云婷王天浩戴晓业史琳清华大学能源与动力工程系北京100084 清华大学热科学与动力工程教育部重点实验室北京100084

2021年9月《蒙特利尔议定书》基加利修正案对我国正式生效,我国在未来三十年左右将面临严峻的HFCs淘汰任务,因此实现淘汰HFCs的高效率、低能耗降解至关重要。传统的高温焚烧工艺存在能耗高、成本高的特点,因此本研究关注于制冷剂热催化... 详细信息

2021年9月《蒙特利尔议定书》基加利修正案对我国正式生效,我国在未来三十年左右将面临严峻的HFCs淘汰任务,因此实现淘汰HFCs的高效率、低能耗降解至关重要。传统的高温焚烧工艺存在能耗高、成本高的特点,因此本研究关注于制冷剂热催化降解方法,选取主要的HFCs类制冷剂HFC-134a为研究对象,通过实验手段和量子化学计算方法探究HFCs制冷剂的热催化方案可行性,并分析了催化剂种类、温度和氧气比例等关键因素对制冷剂降解效果的影响。

关键词： HFC-134a 热催化降解热催化剂影响因素分解机理

全固态无负极锂金属电池纳米化复合集流体构筑

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物理化学学报 2024年第3期40卷 60-68页

作者：刘泽宇黄文泽肖阳张俊东孔伟进武鹏赵辰孜陈爱兵张强清华大学化学工程系绿色化学反应工程与技术北京市重点实验室北京100084 清华大学致理书院北京100084 清华大学探微书院北京100084 宝马(中国)服务有限公司北京101318 河北科技大学化学与制药工程学院石家庄050018

全固态无负极锂金属电池(AFSSLB)是一种通过初次充电形成金属锂负极的新型锂电池,它的负极与正极容量比为1,能使任意锂化正极系统达到最大能量密度。无机固态电解质的引入使无负极锂金属体系兼具高安全性。然而,电池循环过程中的锂离子... 详细信息

全固态无负极锂金属电池(AFSSLB)是一种通过初次充电形成金属锂负极的新型锂电池,它的负极与正极容量比为1,能使任意锂化正极系统达到最大能量密度。无机固态电解质的引入使无负极锂金属体系兼具高安全性。然而,电池循环过程中的锂离子通量不均导致的界面接触损失和锂枝晶生长会不断加剧,从而造成电池循环容量迅速衰减。本文构筑了纳米化的银碳复合集流体,显著增强了全固态无负极锂金属电池中集流体-电解质界面的性能。使用该集流体的固态电池循环过程中接触良好,界面阻抗为~10Ω·cm^(-2)。从而实现了超过7.0mAh·cm^(-2)锂金属的均匀稳定沉积,并在0.25mA·cm^(-2)的电流条件下实现循环200次以上。

关键词：全固态电池无负极锂金属二次电池纳米集流体界面接触锂金属电池

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微反应器在含能材料合成中的应用及展望

含能材料 2024年第3期32卷 325-344页

作者：周琳杨炜吕阳成清华大学化工系化学工程联合国家重点实验室北京100084 中国工程物理研究院化工材料研究所四川绵阳621999

目前传统的间歇制备过程由于受制于宏观尺度难以对工艺参数、产物结构及性能实现精准调控,导致产物的均一性差,制备过程存在显著的安全隐患。因此,如何实现含能材料的安全、可控和高效的制备已成为目前研究的热点。微反应器以其微型化... 详细信息

目前传统的间歇制备过程由于受制于宏观尺度难以对工艺参数、产物结构及性能实现精准调控,导致产物的均一性差,制备过程存在显著的安全隐患。因此,如何实现含能材料的安全、可控和高效的制备已成为目前研究的热点。微反应器以其微型化、集成化、高度安全性和出色的传质传热效率等诸多优势,高度契合含能材料制备过程的需求。因此,微反应器技术逐渐引起了研究者的广泛关注,在含能材料制备中崭露头角。本文介绍了微反应器在危险化工合成过程及含能材料制备中应用的国内外研究进展,特别关注了其在单质含能材料和复合含能材料制备中的潜在应用,对未来的研究方向进行了展望,强调了未来微反应器技术领域的发展需求包括规模化生产、三废处理及智能化平台建设等。

关键词：微反应器微流控技术含能材料强放热反应过程强化

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电催化两电子水氧化制备过氧化氢的研究进展（英文）

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物理化学学报 2024年第4期 19-33页

作者：林柳孙泽民陈华添赵莲孙明月杨逸涛廖振升吴鑫宇李欣欣唐城北京师范大学文理学院先进材料研究中心清华大学化学工程系绿色反应工程与工艺北京市重点实验室

过氧化氢(H2O2)是一种环境友好的化学氧化剂，广泛应用于水处理、医疗消毒、化学合成等工业领域。电催化两电子水氧化反应(2e-WOR)是一种可以在温和条件下直接从水中生产H2O2的方法。然而，受限于反应机理认识和催化材料设计的不足，2e-... 详细信息

过氧化氢(H2O2)是一种环境友好的化学氧化剂，广泛应用于水处理、医疗消毒、化学合成等工业领域。电催化两电子水氧化反应(2e-WOR)是一种可以在温和条件下直接从水中生产H2O2的方法。然而，受限于反应机理认识和催化材料设计的不足，2e-WOR的催化选择性和活性仍然较低。本文综述了近年来通过2e-WOR反应路径电合成H2O2的研究进展，首先介绍了2e-WOR的催化机理和研究方法，强调了理论计算加速高选择性、高活性和高稳定性催化剂研究的作用，并讨论了电合成H2O2的不同定量方法和原位表征手段；然后详细总结了高性能2e-WOR电催化剂的调控策略，包括缺陷、掺杂、晶面和界面工程，同时指出了反应器创新设计的重要性；最后展望了电合成H2O2的研究挑战和机遇。

关键词：水氧化反应过氧化氢催化剂设计电化学机理理论研究

铂基氧还原催化剂:从单晶电极到拓展表面纳米材料

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化工学报 2024年第4期75卷 1256-1269页

作者：孙铭泽黄鹤来牛志强清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

开发低成本、高性能的氧还原铂基催化剂仍然是目前推动质子交换膜燃料电池(PEMFC)商业化进程的重要方向。在拓展单晶电极表面的相关研究中,活性金属铂的原子排布、应力应变、周边配位环境等因素都被认为对氧还原的性能具有重要影响。然... 详细信息

开发低成本、高性能的氧还原铂基催化剂仍然是目前推动质子交换膜燃料电池(PEMFC)商业化进程的重要方向。在拓展单晶电极表面的相关研究中,活性金属铂的原子排布、应力应变、周边配位环境等因素都被认为对氧还原的性能具有重要影响。然而,在规整表面的单晶电极上得到的经验并不能完全指导纳米催化剂的设计,这是因为纳米颗粒存在着尺寸效应带来的活性-利用率的矛盾关系。通过在纳米尺度上模拟单晶电极的性质,构造纳米薄膜材料及二维晶面可控的纳米材料,可以一定程度上实现拓展表面性质。结合本课题组的研究工作,本文总结了拓展表面催化剂用于氧还原反应的理论和实验结果,探讨了纳米催化剂的发展和目前存在的问题,并对今后的研究方向进行了展望。

关键词：氧还原燃料电池单晶电极纳米催化剂电化学氢

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微反应器中连续还原胺化反应的研究进展

化工进展 2024年第1期43卷 186-197页

作者：张家昊李盈盈徐彦琳尹佳滨张吉松清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

还原胺化反应是一种把醛(酮)转化为胺类物质的有效方法。还原胺化反应路径复杂,影响因素众多,合适的反应条件能够提升反应效率和选择性。本文总结了还原胺化反应常见的催化体系及催化剂、溶剂、温度、底物性质以及氨/水/酸的加入对反应... 详细信息

还原胺化反应是一种把醛(酮)转化为胺类物质的有效方法。还原胺化反应路径复杂,影响因素众多,合适的反应条件能够提升反应效率和选择性。本文总结了还原胺化反应常见的催化体系及催化剂、溶剂、温度、底物性质以及氨/水/酸的加入对反应的影响。基于这些影响因素,进一步介绍了连续微反应器技术在还原胺化过程中的应用,总结了以伯胺/仲胺/叔胺为目标产物的连续还原胺化过程、以硝基化合物为原料的连续还原胺化过程、酶催化及无催化剂的连续还原胺化过程。微反应器中的温度控制、传质强化和停留时间分布能进一步实现反应强化和选择性提升。基于微反应器的连续还原胺化技术及该技术与新型催化材料的结合有望在胺类物质的生产领域扮演越来越重要的角色。

关键词：还原胺化多相反应微反应器连续合成催化剂

有机液体储氢中全氢化乙基咔唑催化脱氢研究进展

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化工学报 2024年第4期75卷 1198-1208页

作者：范以薇刘威李盈盈王培霞张吉松清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

在碳达峰碳中和的背景下,能源结构转型势在必行。氢能是以非化石能源为主体的新型能源系统的重要能量载体。目前氢能的发展瓶颈在于氢气的储运。以乙基咔唑/全氢化乙基咔唑为代表的有机液体储氢技术提供了一种安全、高效的储氢方式。全... 详细信息

在碳达峰碳中和的背景下,能源结构转型势在必行。氢能是以非化石能源为主体的新型能源系统的重要能量载体。目前氢能的发展瓶颈在于氢气的储运。以乙基咔唑/全氢化乙基咔唑为代表的有机液体储氢技术提供了一种安全、高效的储氢方式。全氢化乙基咔唑脱氢温度高、催化剂稳定性差等问题是限制该技术大规模应用的主要挑战。基于此,介绍了全氢化乙基咔唑催化脱氢过程的反应机理,阐述其反应路径、反应动力学、催化反应过程;综述了目前脱氢催化剂的研究进展,对脱氢催化剂的循环性能进行总结,并归纳了失活机理;结合脱氢反应的特点提出反应器设计的挑战,并介绍目前典型的脱氢反应器。最后,针对现阶段全氢化乙基咔唑脱氢反应的潜在挑战,对该技术在储氢领域的应用进行了展望。

关键词：有机液体储氢全氢化乙基咔唑脱氢反应动力学催化剂反应器

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