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还原温度调变Rh/FePO_(4)催化剂喹啉选择加氢性能

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化工进展 2024年第3期43卷 1342-1349页

作者：李开瑞高照华刘甜甜李静魏海生烟台大学化学化工学院山东烟台264005

喹啉选择加氢制1,2,3,4-四氢喹啉在医药、生物碱、农药等精细化学品领域具有重要应用,调变喹啉分子与催化活性中心的相互作用强度是提高加氢性能的关键。本文以Rh/FePO_(4)催化剂为研究对象,考察了氢气还原温度对喹啉催化加氢性能的影... 详细信息

喹啉选择加氢制1,2,3,4-四氢喹啉在医药、生物碱、农药等精细化学品领域具有重要应用,调变喹啉分子与催化活性中心的相互作用强度是提高加氢性能的关键。本文以Rh/FePO_(4)催化剂为研究对象,考察了氢气还原温度对喹啉催化加氢性能的影响。结果表明,随着还原温度升高,Rh/FePO_(4)催化剂加氢性能降低,其中,75℃还原催化剂表现出最优性能,喹啉转化率为98.5%,1,2,3,4-四氢喹啉选择性>99%,反应速率为353mol/(mol·h)。XPS、HAADF-STEM、NH3-TPD、XRD等表征表明随着还原温度的提高,催化剂发生磷酸铁-无定型-焦磷酸亚铁的结构转变,同时,催化剂的酸性消失且金属Rh呈现更多金属态。结合实验结果,分析认为高温还原催化剂活性下降归因于过多金属态Rh物种的形成,与喹啉分子之间形成强的相互作用,毒化了催化剂的活性中心,而过低温度50℃还原不能形成金属态Rh物种。相比之下,75℃还原Rh/FePO_(4)催化剂具有合适的电子性质和酸性位点,二者之间的协同作用促进喹啉在温和条件下的选择加氢。

关键词：催化剂纳米粒子加氢多相反应活性选择性

两相流振动测试系统中换热管圆周压力的测试方法

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化工进展 2024年

作者：齐思久谭蔚蔺文静韩佩泽朱国瑞天津大学化工学院

热交换器作为化工中重要的换能设备，管束的流致振动（FIV）成为诱发管束振动破裂的重要因素，其安全可靠性变的尤为重要。工程上计算FIV导致的振动响应时，需先确定流体力的功率谱密度（PSD），而这需要大量的流体力的测试数据。本文... 详细信息

热交换器作为化工中重要的换能设备，管束的流致振动（FIV）成为诱发管束振动破裂的重要因素，其安全可靠性变的尤为重要。工程上计算FIV导致的振动响应时，需先确定流体力的功率谱密度（PSD），而这需要大量的流体力的测试数据。本文设计特殊结构换热管利用电子压力扫描阀在两相流振动测试系统中进行了实验，并利用可靠的加速度传感器测试手段进行验证。结果表明，本文测试方法能够对两相流条件下管束受到的流体压力进行准确测量，并且不会对管周流场产生影响。含气率较低时存在漩涡脱落现象，含气率的升高会破坏漩涡的形成，加剧管束湍流抖振时的振动损伤。利用两种转化方法得到的量纲为1参考等效功率谱密度高度一致，并将实验获得的功率谱密度与其他学者确定的量纲为1参考等效功率谱密度进行了对比，多组实验数据与本文转化的功率谱密度重叠，数据整体趋势相同，验证了本文测试方法的合理性。本文测试方法能够为蒸汽发生器的设计、运行、维护、结构改进以及安全性评估提供基础数据支撑。

关键词：两相流流体力学电子压力扫描阀功率谱密度换热管

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氧化锆负载硒催化苯酚氧化反应

有机化学 2024年第4期44卷 1343-1347页

作者：雍达明田杰杨瑞洪吴启超张旭扬州工业职业技术学院化工学院江苏扬州225127 扬州大学化学化工学院江苏扬州225002

氧化锆负载硒可以由易得的二氧化锆与硒氢化钠反应制备.研究表明,该材料可催化苯酚氧化,制备对苯醌.与传统硒催化氧化反应相比,该反应无需使用化学氧化剂,而是可以直接利用分子氧为氧化剂,从而显著降低合成成本,并且相对安全.氧化锆负... 详细信息

氧化锆负载硒可以由易得的二氧化锆与硒氢化钠反应制备.研究表明,该材料可催化苯酚氧化,制备对苯醌.与传统硒催化氧化反应相比,该反应无需使用化学氧化剂,而是可以直接利用分子氧为氧化剂,从而显著降低合成成本,并且相对安全.氧化锆负载硒是一种稳定的含硒材料,可以反复多次回收利用而不会失活.其卓越的催化氧化性能有望应用于工业.

关键词：硒氧化锆催化氧化苯酚对苯醌

液氨-成品油混合体系相平衡及减压相变规律研究

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化工学报 2024年

作者：黄鑫李逸龙李卫东施鸿翔尹鹏博李臻超滕霖江莉龙福州大学化工学院

氨作为高效的储氢载体，具有替代化石燃料能源的巨大潜力。利用成品油管道增输液氨，可充分利用管道运能，节约输送成本。液氨-成品油混合体系的相平衡问题对于管输工艺具有重要意义，此外减压过程会引起更为复杂的相变问题。针对液氨-... 详细信息

氨作为高效的储氢载体，具有替代化石燃料能源的巨大潜力。利用成品油管道增输液氨，可充分利用管道运能，节约输送成本。液氨-成品油混合体系的相平衡问题对于管输工艺具有重要意义，此外减压过程会引起更为复杂的相变问题。针对液氨-成品油混合体系进行实验研究，初步阐述了氨/油比和含水率对液氨-成品油混合体系相平衡和减压相变的影响规律，得到了液氨-成品油混合体系的相平衡压力，揭示了液氨-成品油混合体系减压过程的相变现象。研究发现，在0℃～30℃内，氨-油混合体系的平衡蒸气压小于两种纯组分的饱和蒸气压，而在-2℃～0℃内大于纯液氨的饱和蒸气压，并在氨/油体积比为70:30时达到最大值。同时水分的存在会降低氨-油混合体系的平衡蒸气压。氨-油无水混合体系在减压过程中会产生气泡，压力越低气泡增多，发泡行为越剧烈。含水液氨-成品油混合体系在减压过程中会产生液滴群，并慢慢变大且聚并，在减压结束后聚并形成大液滴留在底部。上述研究成果对成品油管道增输液氨技术发展和应用具有重要的理论指导意义。

关键词：液氨成品油相平衡相变

磷掺杂碳负载Zn_(x)P_(y)O_(z)常温常压下高效电催化合成氨

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物理化学学报 2024年第3期40卷 29-30页

作者：王佳秦清王哲赵旭浩陈云菲候利强刘尚果刘希恩青岛科技大学化工学院山东青岛266042

合成氨(NH_(3))的发展是现代工业进程和人类生存的基石。受氮气(N_(2))化学惰性的限制,当前的合成氨工业能源消耗高并且排放大量的二氧化碳。电化学氮气还原反应(NRR),是有望取代高能耗的Haber-Bosch(HB)合成法的一种绿色可持续的合成... 详细信息

合成氨(NH_(3))的发展是现代工业进程和人类生存的基石。受氮气(N_(2))化学惰性的限制,当前的合成氨工业能源消耗高并且排放大量的二氧化碳。电化学氮气还原反应(NRR),是有望取代高能耗的Haber-Bosch(HB)合成法的一种绿色可持续的合成氨工艺。然而,因氮气以及析氢竞争富反应(HER)导致电催化氮气还原极低的NH_(3)产率和能量转换效率一直是目前人工固氮领域面临的挑战。在本文中,我们报道了一种具有丰富孔结构的磷掺杂碳(PC)负载Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)纳米复合材料(h-PC/Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)),在酸性和中性介质中将N_(2)高效催化转化为NH_(3)。其独特的分级多孔结构提高了表面粗糙度并加快了氮气在催化剂体相中的扩散,这有利于延长氮气在催化剂表面的停留时间以及提高活性位点的利用效率。而多组分的均匀分布可以调节电子结构并优化反应中间体的吸附行为,进而提高活性位点的本征活性。在0.1mol·L^(-1)HCI电解液中,h-PC/Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)在-0.2 V vs.可逆氢电极(RHE)电位下NH_(3)的产率可以达到38.7±1.2μg·h^(-1)·mgcat^(-1),法拉第效率为19.8%±0.9%。此外;h-PC/Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)在0.1 mol·L^(-1)Na_(2)SO_(4)溶液中同样展现出优异的电催化氮气还原合成氨性能,NH_(3)产率及法拉第效率分别为17.1±0.8μg·h^(-1)·mgcat^(-1)和15.g%±0.6%,明显优于PC/Zn_(3)P_(2)、C/ZnO和大多数报道的非贵金属电催化剂。这种优异的性能主要归因于多孔结构有利于传质及多组分活性位点协同效应。此外,我们采用非原位X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和X射线衍射(XRD)等表征手段对NRR测试前后h-PC/Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)的组成和结构变化进行了剖析。在反应后检测到了新增的N物种信号,证明催化剂确实发生了氮气还原反应。本研究提供了一种通过同步构建传质通道并耦合不同的活性位点以协同增强NRR活性和选择性的新思路,这对加快绿色制氨工业化具有重大意义。

关键词：氮气还原反应电催化剂孔结构多活性中心协同效应

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内烯烃与普通醛的区域和对映选择性氢酰基化

有机化学 2024年第2期44卷 668-669页

作者：万响霍浩华厦门大学化学化工学院福建厦门361005

含有α-手性中心的非环烷酮是一类重要的基础合成砌块,它们广泛存在于天然产物、药物以及精细化学品中[1].在众多的合成方法中,过渡金属催化的烯烃与醛的C—H酰基化反应是一种直接从两个常见的官能团出发构建手性酮的高效方法[2].尽管... 详细信息

含有α-手性中心的非环烷酮是一类重要的基础合成砌块,它们广泛存在于天然产物、药物以及精细化学品中[1].在众多的合成方法中,过渡金属催化的烯烃与醛的C—H酰基化反应是一种直接从两个常见的官能团出发构建手性酮的高效方法[2].尽管分子内的不对称烯烃氢酰化反应已经有较多报道,相应的分子间催化不对称转化依然极富挑战性,这是因为在此类过渡金属催化的转化中醛非常容易发生脱羰基化副反应,特别是没有配位基团的醛[3].目前成功例子主要受限于使用具有配位基团的醛(例如水杨醛)和特定的烯烃(例如环丙烯和烯基硫醚)[4-6].高效的内烯烃与普通醛的区域和对映选择性的催化酰基化未见报道[7].

关键词：配位基团手性中心过渡金属催化对映选择性天然产物手性酮烯基酰基化

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钾掺杂的锐钛矿TiO催化丙酸酮基化反应

高校化学工程学报 2024年

作者：黄胶王华韩金玉祝新利天津大学化工学院

酮基化反应是转化生物质衍生羧酸的有效途径之一。为了提高酮基化反应活性和选择性，使用等体积浸渍法制备了不同钾(K)掺杂量的TiO2催化剂，并探究其催化丙酸酮基化反应性能。通过X-射线粉末衍射、透射电子显微镜和X-射线光电子能谱等... 详细信息

酮基化反应是转化生物质衍生羧酸的有效途径之一。为了提高酮基化反应活性和选择性，使用等体积浸渍法制备了不同钾(K)掺杂量的TiO2催化剂，并探究其催化丙酸酮基化反应性能。通过X-射线粉末衍射、透射电子显微镜和X-射线光电子能谱等方法对催化剂的物化性质进行表征。结果表明，TiO2、0.05K(掺杂K的质量分数为5%)催化剂的本征反应速率分别为549.2 μmol·g-1·min-1、2686.2 μmol·g-1·min-1，K的掺杂显著提高了反应活性，并且在丙酸完全转化时，0.05K催化剂的3-戊酮选择性(99.9%)高于TiO2催化剂(96.2%)。根据X射线光电子能谱的表征，TiO2和钾氧化物之间存在明显的相互作用，促进了表面氧空位的生成从而提高反应活性。

关键词：酮基化 TiO 钾丙酸 3-戊酮

Au-CuO/CuO串联催化增强电催化CO还原制乙醇

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化工进展 2024年

作者：董家彤单梦晴王华天津大学化工学院

利用可再生的电能将CO2转化为高价值产品乙醇是解决燃料的储存和减少碳排放的一种重要途径。合成Cu基双活性位点电催化剂实现催化CO2还原制C2产物是当前的研究热点，在此，将Au纳米粒子负载在海胆状CuO/Cu2O上，合成出不同Au负载量的Aux... 详细信息

利用可再生的电能将CO2转化为高价值产品乙醇是解决燃料的储存和减少碳排放的一种重要途径。合成Cu基双活性位点电催化剂实现催化CO2还原制C2产物是当前的研究热点，在此，将Au纳米粒子负载在海胆状CuO/Cu2O上，合成出不同Au负载量的Aux-CuO/Cu2O催化剂，以提高电催化CO2还原为乙醇的选择性。在以1mol/L KOH为电解液的流动池中进行电催化CO2还原性能评价，Au5-CuO/ Cu2O在150mA·cm-2的电流密度下，二碳产物(C2)的总法拉第效率达到了73.4%，其中乙醇法拉第效率达到40.0%，分别是Au2-CuO/Cu2O和Au8-CuO/Cu2O的4.2倍和2.2倍，并且乙烯和乙醇法拉第效率的比值为1.35，分别是另外两种催化剂的1.6倍和3.46倍。Au5-CuO/Cu2O对电催化CO2还原为C2和乙醇选择性的显著提高归因于CuO/ Cu2O表面上适宜的Au载量，实现了有效的串联催化过程，即Au活性位点促进CO中间体生成，Cu活性位点加速CO分子的C-C偶联反应生成C2产物，这为设计和制备具有高乙醇选择性的电催化CO2还原反应的催化剂提供了重要参考。

关键词：电催化二氧化碳还原串联催化 C-C偶联乙醇铜基催化剂

一例多钒酸盐杂化材料的制备及高效催化烯烃环氧化

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无机化学学报 2024年第4期40卷 799-808页

作者：李宁杜思宇王雪怡杨辉周涛关致敏费鹏马宏芳蒋尚山西大同大学化学与化工学院大同037009

以2-(2-吡啶基)咪唑(pIM)、Co^(2+)和NaVO_(3)为原料,在水热条件下,制备了新的钒氧簇化合物[Co(pIM)V_(2)O_(6)](1)。采用X射线单晶衍射、粉末X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和元素分析等方法对化合物进行了表征。单晶解析表明,该化合物... 详细信息

以2-(2-吡啶基)咪唑(pIM)、Co^(2+)和NaVO_(3)为原料,在水热条件下,制备了新的钒氧簇化合物[Co(pIM)V_(2)O_(6)](1)。采用X射线单晶衍射、粉末X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和元素分析等方法对化合物进行了表征。单晶解析表明,该化合物由VO_(4)四面体和CoO_(3)N_(2)四方锥通过氧原子共边、共角连接成二维结构。基于钒氧簇在催化氧化体系中的高效活性,1作为非均相反应的催化剂,在以H_(2)O_(2)为氧化剂的催化烯烃环氧化反应中表现出优秀的催化性能,催化剂能够多次重复使用且活性基本保持不变。此外,磁化率研究表明1中存在反铁磁相互作用。

关键词：多钒酸盐非均相催化剂烯烃环氧化磁性