检索结果-南通市图书馆

无机材料学报 2024年第5期39卷 517-524页

作者：蔡和庆韩璐杨松松薛新玉张扣孙志成刘儒平胡堃危岩北京印刷学院印刷与包装工程学院北京102600 清华大学生命有机磷化学及化学生物学教育部重点实验室北京100084

四氧化三铁(Fe_(3)O_(4))磁性纳米颗粒因其制备简单,在外加磁场作用下具有靶向性,并且表面易接枝等特性,可作为被动靶向载体应用于基因治疗领域。本研究采用溶剂热法制备纳米颗粒,并调控堆积生长时间,制得粒径在4~9 nm范围内可控的油相F... 详细信息

四氧化三铁(Fe_(3)O_(4))磁性纳米颗粒因其制备简单,在外加磁场作用下具有靶向性,并且表面易接枝等特性,可作为被动靶向载体应用于基因治疗领域。本研究采用溶剂热法制备纳米颗粒,并调控堆积生长时间,制得粒径在4~9 nm范围内可控的油相Fe_(3)O_(4)纳米颗粒;使用内消旋-2,3-二巯基丁二酸(DMSA)二次取代其表面的油酸分子,使其具备良好的水相分散性;通过酰胺化反应在其表面接枝支链型聚乙烯亚胺(PEI),最终得到Fe_(3)O_(4)-DMSA-PEI磁性纳米颗粒。研究发现,Fe_(3)O_(4)-DMSA-PEI磁性纳米颗粒的表面Zeta电位高达(52.50±1.94)mV,具有一定的超顺磁性(14.48 emu/g,1 emu/g=1 A·m^(2)/kg)。磁性纳米颗粒与质粒DNA的质量比为15:1时可完全阻滞DNA在凝胶上的电泳,装载量高达6.67%。本研究制备的Fe_(3)O_(4)-DMSA-PEI磁性纳米颗粒具有一定的基因负载能力,有望作为基因载体应用于基因转染领域。

关键词：四氧化三铁磁性纳米颗粒基因载体表面改性

二氧化碳参与的芳香化合物去芳构化羧化反应研究进展

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有机化学 2024年第10期 3136-3146页

作者：李嘉元易雅平席婵娟清华大学化学系生命有机磷化学及化学生物学教育部重点实验室南开大学元素有机化学国家重点实验室

二氧化碳（CO2）参与的芳香化合物去芳构化羧化反应可用于合成具有环状分子骨架的羧酸类分子.去芳构化羧化反应具有分子结构重构、环境友好、条件温和、产率高、选择性高等优点,在药物合成和天然产物合成化学中具有重要意义.综述了近年... 详细信息

二氧化碳（CO2）参与的芳香化合物去芳构化羧化反应可用于合成具有环状分子骨架的羧酸类分子.去芳构化羧化反应具有分子结构重构、环境友好、条件温和、产率高、选择性高等优点,在药物合成和天然产物合成化学中具有重要意义.综述了近年来二氧化碳参与的芳香化合物去芳构化羧化反应的研究,包括过渡金属催化、光氧化还原催化和电促进化学等反应体系的反应特点和底物范围.

关键词：去芳构化羧化芳香化合物二氧化碳金属催化光催化电促进化学

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Ga基液态金属在生物医学应用的研究进展

石油化工 2024年第8期53卷 1148-1154页

作者：刘洋邢思敏清华大学化学系生命有机磷化学及化学生物学教育部重点实验室微量分析测试方法与仪器研制北京市重点实验室北京100084

介绍了Ga基液态金属(GaLMs)的主要理化性质,这些性质为GaLMs应用奠定了基础。从诊断和治疗两方面总结了GaLMs在生物医学领域应用的进展,包括可穿戴柔性传感、生物成像、肿瘤治疗及其他疾病治疗。围绕GaLMs的结构优化、长期生物安全性及... 详细信息

介绍了Ga基液态金属(GaLMs)的主要理化性质,这些性质为GaLMs应用奠定了基础。从诊断和治疗两方面总结了GaLMs在生物医学领域应用的进展,包括可穿戴柔性传感、生物成像、肿瘤治疗及其他疾病治疗。围绕GaLMs的结构优化、长期生物安全性及诊疗一体化等,讨论了GaLMs在生物医学应用中面临的挑战和未来的发展方向。

关键词：液态金属柔性电子生物成像肿瘤治疗生物医学工程

N-碘代丁二酰亚胺(NIS)参与的碘化反应最新研究进展

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有机化学 2024年第2期44卷 508-524页

作者：曹同阳李玮王力竞河北大学化学与材料科学学院河北保定071002 药物化学与分子诊断教育部重点实验室河北省化学生物学重点实验室河北保定071002

有机碘化合物是一类非常重要的功能性分子,其合成研究具有重要意义.鉴于N-碘代丁二酰亚胺(NIS)具有反应活性高、廉价易得和环境友好等优点,一直以来都是碘化反应的优选碘试剂.近年来利用NIS参与的碘化反应制备有机碘化合物有了重要新进... 详细信息

有机碘化合物是一类非常重要的功能性分子,其合成研究具有重要意义.鉴于N-碘代丁二酰亚胺(NIS)具有反应活性高、廉价易得和环境友好等优点,一直以来都是碘化反应的优选碘试剂.近年来利用NIS参与的碘化反应制备有机碘化合物有了重要新进展,引起了极大地关注.综述了这一领域的最新研究进展,主要包括NIS与芳烃/末端炔烃的C—H碘化反应、NIS与不饱和化合物和亲核试剂的碘化双官能团化反应,以及NIS与不饱和化合物的串联碘环化反应.

关键词：碘化反应 N-碘代丁二酰亚胺(NIS) 有机碘化合物

通过晶面调控产生强内建电场以提高卟啉光催化剂的H_(2)O_(2)生成速率

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 205-214页

作者：邵韵航张亚宁陈潮锋窦帅娄阳董玉明朱永法潘成思江南大学化学与材料工程学院合成与生物胶体教育部重点实验室江苏无锡214122 江南大学光致分子与材料国际联合研究中心江苏无锡214122 清华大学化学系北京100084

过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种重要的化工产品,广泛应用于污水处理、消毒杀菌和印染漂白等领域.在蒽醌法生产H_(2)O_(2)的过程中,易产生有毒气体并存在爆炸危险.因此,仅利用水、氧气和太阳光即可在合适的光催化剂上生成H_(2)O_(2)的光催... 详细信息

过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种重要的化工产品,广泛应用于污水处理、消毒杀菌和印染漂白等领域.在蒽醌法生产H_(2)O_(2)的过程中,易产生有毒气体并存在爆炸危险.因此,仅利用水、氧气和太阳光即可在合适的光催化剂上生成H_(2)O_(2)的光催化技术备受关注.本课题组报道了通过酸碱自组装法制备的四(4-羧基苯基)卟啉(SA-TCPP)光催化剂,用于生产H_(2)O_(2).该催化剂克服了大部分H_(2)O_(2)光催化剂存在的需要牺牲剂、活性低和光利用率不足等问题,但其性能仍受限于较高的复合率.晶面调控已被证实是改善许多无机催化剂电荷复合的有效策略,然而,对于有机光催化剂,关于暴露晶面与其活性关系的研究仍然较少.本文采用溶解-重结晶法在水和三种有机溶剂的混合物中成功合成了三种具有不同暴露晶面的卟啉光催化剂.即利用卟啉在有机溶剂和水中的溶解度差异,将卟啉先溶解在四氢呋喃(THF)、甲醇(MeOH)或乙二醇(EG)溶液中,随后在水溶液中重新结晶.X射线衍射、高分辨率透射电子显微镜及晶面模拟模型图的结果表明,三种催化剂具有相同的晶体结构,但分别暴露了(400)、(022)和(020)晶面.通过紫外分光光度计测量这些催化剂在氙灯(λ≥420 nm)照射下的光催化活性,结果表明,具有(400)暴露面的卟啉光催化剂的H_(2)O_(2)生产速率最高,可达29.33 mmol L h^(-1)g^(-1),分别是具有(022)暴露面和(020)暴露面的卟啉光催化剂的2.7倍和4.1倍,约是已报道的SA-TCPP光催化剂的1.3倍.通过紫外漫反射、莫特肖特基曲线分析以及LED灯照射下的光催化活性测试,排除了光吸收能力对这三种卟啉光催化剂活性的影响.开尔文探针力显微镜、光生电流密度谱图、晶面模拟模型图和密度泛函理论计算结果表明,活性的差异主要归因于(400)表面暴露的高羧基含量所引发的强内建电场,并且在该暴露面上的内建电场方向有利于空穴从吡咯氮向羧基碳的跃迁,因此阻碍了电荷的快速重组,促进了富有挑战性的水氧化过程,而(020)面由于暴露了最多的吡咯氮和最少的羧基碳,其产生的内建电场强度最弱,且内建电场方向阻碍了空穴向羧基碳的跃迁,因此H_(2)O_(2)生产速率最低.综上所述,本工作通过晶面调控产生强内建电场以加速空穴的迁移,降低了电子空穴复合速率,实现了高H_(2)O_(2)生产速率,为更高效的有机光催化剂的设计和开发提供了新思路.

关键词：内建电场晶面调控纳米片光催化产H_(2)O_(2) 卟啉

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微生物合成二元醇研究进展

合成生物学 2024年

作者：竺方欢岑雪聪陈振工业生物催化教育部重点实验室清华大学化学工程系清华大学合成与系统生物学中心

二元醇是一类重要的大宗化学品，在高分子材料、化妆品、燃料、食品和制药行业中有着广泛应用。开发可利用生物质及碳一原料等可再生原料生产二元醇的生物合成路线对于降低化石资源依赖、减少二氧化碳的排放具有重要的意义，近年来受到... 详细信息

二元醇是一类重要的大宗化学品，在高分子材料、化妆品、燃料、食品和制药行业中有着广泛应用。开发可利用生物质及碳一原料等可再生原料生产二元醇的生物合成路线对于降低化石资源依赖、减少二氧化碳的排放具有重要的意义，近年来受到了国内外广泛关注。虽然通过生物法生产1,3-丙二醇，1,3-丁二醇和1,4-丁二醇已实现商业化，但大多数其他二元醇的高效生物合成仍面临挑战，主要原因包括缺乏有效的天然生物合成途径、基因工程菌的产率低等。本综述全面探讨了微生物合成二元醇的最新研究进展，特别是在开发新代谢途径和代谢工程策略方面，以实现C2至C5二元醇的高效生物合成。例如通过对非天然合成途径的设计和构建以实现系列非天然二元醇的生物合成，以及利用非传统的碳源（如木质纤维素等）通过特定的代谢途径和优化策略合成二元醇，为生物合成领域开辟新的道路。此外，我们还讨论了这些生物合成过程向工业应用转化的主要挑战和未来的发展前景，包括廉价和可持续原料的获取、大规模放大过程的复杂性、满足下游特定需求的后提取工艺开发等。

关键词：二元醇生物合成代谢工程可再生原料工业应用

基于STING通路的新型激动剂的开发及其肿瘤免疫治疗应用

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基于STING通路的新型激动剂的开发及其肿瘤免疫治疗应用

可循环Pd/TiO_(2)构筑及其紫外光催化苯甲醛与碘苯偶联合成二苯甲酮

第4届分子科学博士后学术年会

作者：卓少华吴军军赵朗李艳梅清华大学化学系生命有机磷化学及化学生物学教育部重点实验室

STING(干扰素基因刺激因子)作为内质网上的关键适配蛋白,在先天免疫中扮演着核心角色。当细胞识别病原体DNA或RNA等信号时,细胞内cGAS酶会合成环状二核苷酸(CDNs,如2',3'-cGAMP),与STING结合并激活下游信号通路,触发I型干扰素,从而激活... 详细信息

STING(干扰素基因刺激因子)作为内质网上的关键适配蛋白,在先天免疫中扮演着核心角色。当细胞识别病原体DNA或RNA等信号时,细胞内cGAS酶会合成环状二核苷酸(CDNs,如2',3'-cGAMP),与STING结合并激活下游信号通路,触发I型干扰素,从而激活免疫系统,因而在癌症免疫治疗领域展现出巨大潜力。虽然传统的STING激动剂在临床前期研究中表现出了良好的前景,但在临床试验中的结果并不令人满意。其主要原因是CDNs在体内的稳定性和跨膜传递效率较差,限制了其临床应用。为了克服这些挑战,我们设计不同的策略来改善CDNs的递送效率,包括:1)设计了一种基于CDNs的自组装纳米颗粒的新型非载体药物递送平台(CDN NPs);2)设计了一种基于主客体相互作用实现CDNs的响应式释放体系(CASTING);3)设计了一种全新的基于STING寡聚化的多价STING激动剂(piSTING)。相比于传统的口袋依赖型STING激动剂,piSTING不受STING基因多态性的影响,具有更广泛的适用性。经过细胞和动物模型的免疫学实验评估,这些平台能够有效激活STING通路,诱导更强的免疫应答,进而有效地抑制了肿瘤生长,为STING信号通路在癌症免疫治疗中的应用提供了新的思路和策略。

关键词： STING通路 piSTING CDN NPs CASTING

来源： cnki会议评论

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 159-168页

作者：李洋王雄胡星盛胡彪田昇王丙昊陈浪陈广辉彭超申升尹双凤湖南大学化学化工学院先进催化教育部工程研究中心化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082

二苯甲酮是有机化学中最重要的结构单元之一,广泛存在于药物、香料、光敏剂以及许多天然产物中.然而,传统的二苯甲酮合成方法通常涉及添加剂或有毒试剂,且产生大量废弃物,不利于环保.苯甲醛与卤代苯的直接偶联反应因原料易得而备受关注... 详细信息

二苯甲酮是有机化学中最重要的结构单元之一,广泛存在于药物、香料、光敏剂以及许多天然产物中.然而,传统的二苯甲酮合成方法通常涉及添加剂或有毒试剂,且产生大量废弃物,不利于环保.苯甲醛与卤代苯的直接偶联反应因原料易得而备受关注,但苯甲醛C(sp^(2))-H键的高键能(371 kJ mol^(-1))导致其活化困难,反应条件苛刻.此外,常用的Ni或Pd均相催化剂在反应体系中难以分离回收,限制了其应用.因此,构筑多相可回收催化剂成为研究热点.将活性钯金属负载到多相载体上进行酮合成,可以解决催化剂回收问题,但活性金属钯的浸出仍是挑战.本研究旨在探索制备有效的多相可回收催化剂,以推动二苯甲酮的环保合成.本文通过煅烧Pd^(2+)/MIL-125-NH_(2)制备了碳修饰二氧化钛负载的钯纳米颗粒(Pd/C-TiO_(2)),这是一种高效且可回收的多相催化剂.在紫外光照射下,该催化剂能有效催化苯甲醛和碘苯偶联合成二苯甲酮.研究结果表明,苯甲醛活化是该反应过程的控速步骤,而紫外光诱导生成的酰基自由基则是反应进行的关键.在不添加强氧化剂和配体的情况下,二苯甲酮的产率最高可达98%,选择性高达99%.通过电子顺磁共振技术检测到,反应过程中苯甲醛和碘苯均有可能生成碳自由基.利用密度泛函理论计算研究了基于碳自由基生成二苯甲酮的两种可能发生的路径,结果表明,相较于Pd0-PdI-PdIII过程(苯自由基进攻醛基自由基与钯加成的复合物),该反应更有可能通过Pd0-PdII-PdIII催化路径发生,即苯甲醛在紫外光下直接活化生成酰基自由基,然后进攻碘苯与钯氧化加成的复合物,最终通过还原消除生成二苯甲酮.醋酸钯、Pd/SiO_(2)催化剂等一系列对照试验结果表明,钯在反应体系中首先溶解并参与反应,随后在紫外光照射下被二氧化钛光催化剂原位还原,从而实现金属钯的原位沉积,有效抑制了钯金属的流失.催化剂在循环使用10次后,其活性没有明显下降.综上所述,本文利用高能紫外光直接活化苯甲醛与TiO_(2)光催化剂的高氧化还原性能相匹配,实现了紫外光下苯甲醛与碘苯偶联制备二苯甲酮和Pd催化剂的高效回收利用.本研究为在紫外光下活化苯甲醛与其他化合物偶联合成含羰基化合物提供了一种简便的方法,并为设计有机反应中可回收的钯催化剂提供了参考.

关键词：钯碳修饰二氧化钛多相催化苯甲醛与碘苯的交叉偶联二苯甲酮的合成光催化钯回收

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MOFs基光电化学传感界面及其应用

化学进展 2024年第6期36卷 893-903页

作者：周存银黄娟王琼唐浩胡云楚王文磊中南林业科技大学理学院长沙410004 湖南师范大学化学化工学院化学生物学及中药分析教育部重点实验室长沙410081

光电化学传感分析是近年来迅速发展的一种新型分析技术,光电化学传感界面中的光电活性材料是光电化学传感检测的关键。金属有机框架(MOFs)及其衍生物可能是分散光电活性物质构建光电化学传感界面的理想载体。因MOFs材料中有机配体的“... 详细信息

光电化学传感分析是近年来迅速发展的一种新型分析技术,光电化学传感界面中的光电活性材料是光电化学传感检测的关键。金属有机框架(MOFs)及其衍生物可能是分散光电活性物质构建光电化学传感界面的理想载体。因MOFs材料中有机配体的“天线效应”,金属簇可看作被活化的分立的半导体量子点,使其具有与半导体类似的光电特性。对MOFs材料进行碳基化合物、有机聚合物、贵金属纳米粒子、无机氧化物、量子点修饰,构建MOFs基光电化学传感界面,可以提高MOFs的导电性,促进光生电子-空穴的分离,从而提高光电转换效率。利用MOFs基光电化学传感界面对光电化学传感产生信号放大的作用,可实现对目标物的超灵敏检测。基于此,本文对MOFs基材料光电活性机理、合成方法及光电活性界面构建策略进行了介绍,综述了近年来MOFs基材料在小分子化合物、免疫分析、酶活性及环境分析等光电化学传感检测中的应用,并对其发展前景进行了展望。

关键词： MOFs基材料光电化学传感界面光电化学传感分析