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葡萄糖衍生多孔碳的表面电荷调控与电吸附Cd^(2+)性能

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材料导报 2024年第6期38卷 18-25页

作者：覃玲霜刘醒邓立波深圳大学化学与环境工程学院广东深圳518055

电容去离子(CDI)是一种基于静电吸附的脱盐技术,由于其操作简便、能耗低、无二次污染等优点,有望用于冶金、电镀等行业所产生的废水中Cd^(2+)的去除。目前限制其发展的关键难题在于电极材料对Cd^(2+)的吸附容量较低。以葡萄糖为碳源,以... 详细信息

电容去离子(CDI)是一种基于静电吸附的脱盐技术,由于其操作简便、能耗低、无二次污染等优点,有望用于冶金、电镀等行业所产生的废水中Cd^(2+)的去除。目前限制其发展的关键难题在于电极材料对Cd^(2+)的吸附容量较低。以葡萄糖为碳源,以硫脲与硫粉为掺杂剂,通过高温碳化制备了S、N共掺杂的多孔碳材料。以所制备的碳材料为电极组装了CDI系统,测试了其电吸附Cd^(2+)的性能。以相同的电极材料组装的对称型CDI系统在1.2 V下对Cd^(2+)的吸附容量达到53 mg·g^(-1)。进一步研究发现,S、N掺杂使碳材料表面带有负电荷,因此,以其为阴极、电中性的商业活性炭YP-50F为阳极组装的非对称CDI系统的吸附容量达到88.37 mg·g^(-1),比对称体系高66.73%;而且经过七次吸-脱附循环后,容量保持率也由对称体系的62.2%提升至81.5%。通过XPS分析证明电极去除Cd^(2+)的机理为双电层与碳材料表面官能团络合的协同作用。本工作所开发的高性能多孔碳电极及非对称电极的匹配策略有望推动CDI技术在Cd^(2+)及其他重金属废水治理领域的应用。

关键词：电容去离子葡萄糖多孔碳镉离子表面电荷

充分稳定和暴露的铜基异质结实现CO_(2)高效电还原制乙醇

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 216-225页

作者：蒋兴星赵雨昕孔艳孙建桔冯上照胡琪杨恒攀何传新深圳大学化学与环境工程学院广东深圳518060

二氧化碳(CO_(2))虽然被视为破坏生态环境的温室气体,但也是储量最丰富的碳资源,对其进行转化和利用将对社会环境和能源结构产生深远影响.电化学还原CO_(2)(CO_(2)RR)不仅转化效率高,而且成本较低,有望实现规模化生产.在众多催化剂中,... 详细信息

二氧化碳(CO_(2))虽然被视为破坏生态环境的温室气体,但也是储量最丰富的碳资源,对其进行转化和利用将对社会环境和能源结构产生深远影响.电化学还原CO_(2)(CO_(2)RR)不仅转化效率高,而且成本较低,有望实现规模化生产.在众多催化剂中,廉价易得的铜基催化剂被认为是电化学催化还原CO_(2)生成高附加值产物的理想催化剂之一,其中铜氧化物的存在是CO_(2)RR生成高附加值产物的关键.然而,CO_(2)RR过程是在负电位下进行的,当施加电位低于‒0.1 VRHE时,铜氧化物很容易被还原为金属态铜.因此,催化剂稳定氧化态铜的能力在保持连续、高效和稳定的CO_(2)RR产多碳产物性能中至关重要.本文将简单的O_(2)等离子体处理技术与静电纺丝技术相结合,合成了多孔碳纳米纤维负载的Cu/Cu_(x)O异质结催化剂,并考察了其催化CO_(2)RR的性能.在静电纺丝过程中,Cu-ZIF-8前驱体的加入使得热处理后的原丝纤维中形成了丰富的网络贯穿多孔结构,该结构有效地实现了铜纳米颗粒的均匀分散;随后,通过O_(2)等离子体处理技术,在碳纳米纤维中构建了大量的开放介孔,为CO_(2)的吸附和反应提供了有利环境,并使Cu/Cu_(x)O异质结位点暴露于反应界面.电化学性能测试结果表明,在400 mA cm^(‒2)电流密度下,独特的Cu/Cu_(x)O异质结活性位点电催化还原CO_(2)生成乙醇的法拉第效率可达70.7%,该性能优于未经O_(2)等离子体处理的多孔铜纳米纤维.此外,高暴露的Cu/Cu_(x)O异质结活性位点显著地增加实际参与反应的活性位点数量,经计算Cu/Cu_(x)O异质结CO_(2)RR产乙醇的质量活性高达8.4 A mg^(‒1),是目前报道生产乙醇的较高质量活性.多孔碳纳米纤维衬底不仅具有协同电子输运能力,而且在CO_(2)RR测试中施加的负电压有助于维持Cu/Cu_(x)O异质结构的稳定性,使其在高电流密度下能够保持长时间的催化稳定性.此外,本文利用原位拉曼光谱和红外光谱、有限元模拟及密度泛函理论计算等方法深入研究了Cu/Cu_(x)O异质结的催化机理.原位拉曼光谱和红外光谱表征结果证实了在CO_(2)RR过程中Cu_(x)O的动态稳定状态以及关键信号*CO和C‒C键的存在;理论计算表明,Cu/Cu_(x)O异质结的存在促进了关键中间体*CO的溢流,降低了C‒C耦合过程的反应能垒,从而提高了还原产物乙醇的产率.综上,本文成功地在多孔铜纳米纤维中引入氧化物物种,并优化了纤维孔结构.其表现出了较好的电催化还原CO_(2)性能,可高选择性生成乙醇,其独特的多孔碳纤维结构充分暴露了活性位点,实现了较高的质量活性.本文所采用的催化剂组分和微观结构的调控策略为提升电催化中催化剂稳定性和催化活性提供了有益的借鉴.

关键词：二氧化碳电还原 Cu/Cu_(x)O异质结开口孔结构质量活性乙醇

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锂氧电池有机电解液的研究进展

物理化学学报 2024年第7期40卷 7-20页

作者：陈浩杨冬月黄岗张新波中国科学院长春应用化学研究所长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

随着消费类电子产品和新能源汽车产业的迅速发展,传统的锂离子电池已经不能满足日益增长的能源需求。为了应对这一挑战,许多高比能电池被提出和研发。其中,锂氧电池以其超高的能量密度引起了广泛的关注,但其可逆性较差问题严重限制了锂... 详细信息

随着消费类电子产品和新能源汽车产业的迅速发展,传统的锂离子电池已经不能满足日益增长的能源需求。为了应对这一挑战,许多高比能电池被提出和研发。其中,锂氧电池以其超高的能量密度引起了广泛的关注,但其可逆性较差问题严重限制了锂氧电池的进一步发展。在锂氧电池中,电解液是一个重要的组成部分,其组分和配比对电池的放电容量、倍率性能和负极稳定性等方面具有至关重要的影响。本文以电解液的组分为线索,对锂氧电池有机电解液的发展历程以及最新研究成果进行了梳理和总结。同时,对于降低过电势和抑制电解液分解的展望,也为锂氧电池的未来发展指明了方向。

关键词：锂氧电池有机电解液溶剂锂盐添加剂

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动态跳扩散双因子与长短期波动率:来自期权市场的证据

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系统工程理论与实践 2024年第6期44卷 1913-1933页

作者：朱福敏宋佳音郑尊信深圳大学经济学院深圳518060

描述不同期限上远期价格的多样性有助于准确评估期权价值.本文根据资产价格的跳跃特征和波动规律,引入动态跳-扩散双因子模型,拆分价格波动的跳跃成分和扩散成分,捕捉跳跃风险和扩散风险在长短期限上的规律;结合序贯贝叶斯学习方法对模... 详细信息

描述不同期限上远期价格的多样性有助于准确评估期权价值.本文根据资产价格的跳跃特征和波动规律,引入动态跳-扩散双因子模型,拆分价格波动的跳跃成分和扩散成分,捕捉跳跃风险和扩散风险在长短期限上的规律;结合序贯贝叶斯学习方法对模型进行动态学习,对比分析价格波动成分的不同拆分方式在解释股票价格变化和期权定价上的表现.研究结果表明:单因子模型难以同时描述资产价格的扩散风险和跳跃风险,而且跳跃成分和扩散成分的交互影响可以帮助捕捉波动率的期限结构特征;动态跳-扩散双因子模型能够同时反映不同期限上资产价格的跳跃风险和扩散风险演变规律,且在条件方差的期限结构上比长短期波动率模型更具灵活性;和长短期成分模型相比,动态跳-扩散双因子模型可以很好地缓解传统期权定价误差随期限延长而增加的情况.

关键词：期权定价成分模型跳-扩散双因子序贯贝叶斯学习

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遥爪型聚丙二醇熔体动力学的宽频介电谱研究

高等学校化学学报 2024年第6期45卷 163-174页

作者：白蓉李尚伟陈全孙昭艳徐文生中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

性能优异的聚合物电解质需要兼具较高的离子电导率和良好的机械性能.深入理解聚合物的结构和分子动力学及其与材料宏观性能之间的关系,对于从分子尺度设计高性能聚合物电解质至关重要.本文选取玻璃化转变温度低、氢键缔合基团位于链端... 详细信息

性能优异的聚合物电解质需要兼具较高的离子电导率和良好的机械性能.深入理解聚合物的结构和分子动力学及其与材料宏观性能之间的关系,对于从分子尺度设计高性能聚合物电解质至关重要.本文选取玻璃化转变温度低、氢键缔合基团位于链端的非晶遥爪型聚丙二醇模型体系,通过化学修饰端基合成了分子量为1000,2000和4000的两端端基均为烯丙基的聚丙二醇,并利用宽频介电谱研究了链端基团相互作用强度及分子量对聚丙二醇多尺度动力行为的影响.实验结果表明,具有两种不同端基的聚丙二醇均出现了对应链段尺度的α松弛和对应整链尺度的Normal Mode松弛.在相同温度下,端基相互作用会同时影响两个松弛过程,相互作用越强,松弛时间越长.由于端基含量随分子量减小而增加,分子量越小,缔合端基对高分子动力学的影响越明显.此外,利用高分子玻璃化熵理论研究了端基缔合强度和分子量对遥爪型高分子熔体链段动力学的影响,理论预测与实验结果定性一致.研究结果为聚合物电解质的分子设计提供了指导.

关键词：遥爪型高分子玻璃化介电谱熵理论

基于SnS_(2)/In_(2)O_(3)的气体传感器及其室温下高性能NO_(2)检测

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物理学报 2024年第10期73卷 287-293页

作者：陈进龙陶然李冲张健磊付琛罗景庭深圳大学物理与光电工程学院深圳市先进薄膜与应用重点实验室深圳518060

NO_(2)是一种有毒气体,能与空气中的其他有机化合物发生反应,造成空气污染并对人体有很大的危害.因此,需要一种气体传感器来检测NO_(2).然而,传统的NO_(2)传感器很难在室温(25℃)下工作.本研究报告了SnS_(2)/In_(2)O_(3)的室温(25℃) NO... 详细信息

NO_(2)是一种有毒气体,能与空气中的其他有机化合物发生反应,造成空气污染并对人体有很大的危害.因此,需要一种气体传感器来检测NO_(2).然而,传统的NO_(2)传感器很难在室温(25℃)下工作.本研究报告了SnS_(2)/In_(2)O_(3)的室温(25℃) NO_(2)气体传感,采用热注入法和水热法制备了In_(2)O_(3)量子点和SnS_(2)纳米片.凭借SnS_(2)独特的二维结构,在其上装饰In_(2)O_(3),复合增强了其传感性能,产品采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)和X射线光电子能谱仪(XPS)进行表征.结果表明,SnS_(2)/In_(2)O_(3)传感器对体积分数为1×10^(-6) NO_(2)的响应为26.6,响应和恢复时间分别为146 s和243 s.由于异质结结构增加了活性位点的数量,加速了气体的传输,促进了电荷转移和气体解吸,提高了NO_(2)气体传感性能.这种优异的传感性能在NO_(2)检测中具有广阔的应用前景.

关键词：气体传感 SnS_(2)/In_(2)O_(3) NO_(2) 室温

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黑腹尼虎天牛接触性信息素的不对称合成

有机化学 2024年第1期44卷 301-308页

作者：于士航刘嘉威安碧玉边庆花王敏钟江春中国农业大学理学院应用化学系北京100193

黑腹尼虎天牛是一种危害林木与果树的蛀干害虫,其接触性信息素为(R)-9-甲基二十七烷、(R)-7-甲基二十五烷和(R)-7-甲基二十七烷.以(S)-环氧丙烷为手性源,环氧丙烷与格氏试剂的开环加成、仲磺酸酯与格氏试剂的SN2烷基化以及手性醛的Witti... 详细信息

黑腹尼虎天牛是一种危害林木与果树的蛀干害虫,其接触性信息素为(R)-9-甲基二十七烷、(R)-7-甲基二十五烷和(R)-7-甲基二十七烷.以(S)-环氧丙烷为手性源,环氧丙烷与格氏试剂的开环加成、仲磺酸酯与格氏试剂的SN2烷基化以及手性醛的Wittig偶联为关键步骤,发展了一种新的合成黑腹尼虎天牛接触性信息素的方法.

关键词：黑腹尼虎天牛接触性信息素手性源 (S)-环氧丙烷不对称合成

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有机神经形态机器视觉器件及系统

中国科学：化学 2024年第4期54卷 446-467页

作者：胡嘉慧江明浩周晔文心洁翟永彪吕子玉韩素婷深圳大学电子与信息工程学院深圳518060 香港理工大学应用生物及化学科技系中国香港999077 深圳大学高等研究院深圳518060

随着有机半导体材料及其器件的快速发展,有机电子学在可穿戴设备、人工智能等发面取得快速发展.有机半导体材料具有成本低、生物相容性好、光谱响应可调、柔性度好等优势,在光电器件等新兴智能感知领域显示出巨大的商业应用潜力,同时也... 详细信息

随着有机半导体材料及其器件的快速发展,有机电子学在可穿戴设备、人工智能等发面取得快速发展.有机半导体材料具有成本低、生物相容性好、光谱响应可调、柔性度好等优势,在光电器件等新兴智能感知领域显示出巨大的商业应用潜力,同时也是制造柔性仿生视觉传感器不可或缺的组成部分.本文从有机光电材料分类及用于视觉仿生感知的光电器件层面重点介绍了近年来人工神经形态视觉智能传感系统的研究进展,包括应用较多的视觉触觉多感集成系统.最后阐述了发展有机仿生视觉系统的重要意义与现存挑战以及展望,为将来有机视觉感知应用及多感集成提供可行的研究方向.

关键词：有机材料光电突触仿生应用多感融合智能感知

Cp*Ir-SPDO催化氮宾转移分子内不对称胺化构筑手性螺环季碳吲哚酮

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有机化学 2024年第8期44卷 2605-2607页

作者：罗木鹏王守国深圳大学化学与环境工程学院

含氮杂环骨架结构广泛存在于天然产物、药物分子及生物活性分子中,其中包含手性季碳中心的螺环吲哚啉-3-酮作为优势结构在具有生物活性的天然产物和荧光染料领域发挥了重要作用（Scheme 1,A）[1].鉴于螺环吲哚啉-3-酮结构刚性且空间位...

含氮杂环骨架结构广泛存在于天然产物、药物分子及生物活性分子中,其中包含手性季碳中心的螺环吲哚啉-3-酮作为优势结构在具有生物活性的天然产物和荧光染料领域发挥了重要作用（Scheme 1,A）[1].鉴于螺环吲哚啉-3-酮结构刚性且空间位阻拥挤的特征,该类骨架的直接高效不对称合成面临较大的挑战.近十年来,伴随新型手性催化剂的探索和开发,金属催化的不对称氮宾转移反应已发展为直接构筑手性含氮砌块的强有力策略.利用手性氮宾转移的方式,经过分子内羰基α-位C—H键不对称胺化反应构筑结构刚性的手性螺环吲哚啉-3-酮骨架无疑是一种便捷、高效的的方法.

关键词：