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胍基铁卟啉显著提高了水溶液中电催化二氧化碳还原的活性和选择性

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第12期43卷 3089-3094页

作者：郭鸿波梁作中郭凯雷海涛王亚博张伟曹睿陕西师范大学化学与化工学院应用表面与胶体化学教育部重点实验室陕西西安710119

电催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)可以制造燃料和增值化学品,为使用化石燃料带来的相关问题提供了理想的解决策略,因此,开发具有高效率、高选择性的CO_(2)RR电催化剂引起了人们的广泛关注.最近的研究表明,第一过渡金属配合物包括Mn,Fe,Co... 详细信息

电催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)可以制造燃料和增值化学品,为使用化石燃料带来的相关问题提供了理想的解决策略,因此,开发具有高效率、高选择性的CO_(2)RR电催化剂引起了人们的广泛关注.最近的研究表明,第一过渡金属配合物包括Mn,Fe,Co,Ni和Cu,均可作为CO_(2)RR电催化剂.在众多配合物中,铁卟啉化合物是研究结构-功能关系的理想模型复合物之一,因为卟啉大环化合物可以为中心金属离子提供强大而稳定的配位环境,并且可以通过引入各种官能团进行系统修饰,同时也因其在非水溶液中可以高效地催化CO_(2)转化为CO的而备受关注.然而,与非水溶液体系不同,铁卟啉在水溶液中CO_(2)RR表现出较差或中等的选择性,其原因在于当使用水作为反应介质时,竞争性析氢反应会变得严重.众所周知,使用水作为电催化反应溶剂,不仅绿色环保,而且可以充分提供二氧化碳还原过程中所需的质子.因此,开发水溶剂中铁卟啉CO_(2)RR电催化剂,使其在水溶液中表现出高活性高选择性具有重要的现实意义.本文设计并合成了带有胍基的铁卟啉化合物1以及简单的A4型铁卟啉化合物2,利用核磁共振、质谱分析等手段对化合物进行了表征,研究了两种化合物在非水溶液(均相电催化)和水溶液(多相电催化)中对CO_(2)RR的电催化性质.在乙腈溶液中,铁卟啉1及铁卟啉2均能有效地将CO_(2)转化为CO,转化频率表现为1(3.9×10^(5)s^(-1))比2(1.7×10^(4)s^(-1))大一个数量级,表明了胍基在提高电催化CO_(2)RR活性方面的关键作用.更重要的是,胍基具有生物相容性,可以在pH≤7的水溶液中被质子化,因此将化合物负载在碳纳米管(CNTs)上,研究其在0.1 mol L^(-1)KHCO_(3)水溶液中催化CO_(2)RR活性,结果表明,1/CNT显示出非常高的电催化CO_(2)-CO转化选择性,法拉第效率为96%,而2/CNT仅为65%,同时1/CNT在水溶液中长时间电解的CO_(2)RR电催化效率仍然优于2/CNT.综上,本文研究结果表明胍基对提高铁卟啉CO_(2)RR电催化的活性和选择性具有重要意义.

关键词： CO_(2)还原分子电催化铁卟啉静电相互作用质子转移

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叶绿素提取及其分散体系研究进展

农产品加工 2024年第7期 95-97,104页

作者：赵明慧宋庆元魏文文李悦悦翁霞鞍山师范学院化学与生命科学学院辽宁鞍山114007 辽宁省天然产物活性分子开发及利用重点实验室辽宁鞍山114007

叶绿素是一种广泛存在于绿色植物中的天然色素,但因其极不稳定,在食品、化妆品、医药等领域中应用受到了一定的限制。目前,国内外提高色素稳定性的方式主要是运用运载体系将色素包埋,主要的运载体系有纳米颗粒、乳液分散体系、微胶囊等... 详细信息

叶绿素是一种广泛存在于绿色植物中的天然色素,但因其极不稳定,在食品、化妆品、医药等领域中应用受到了一定的限制。目前,国内外提高色素稳定性的方式主要是运用运载体系将色素包埋,主要的运载体系有纳米颗粒、乳液分散体系、微胶囊等。野菠菜分布广,是民间常用的药用资源植物且富含叶绿素。因此,主要借鉴其他样品叶绿素研究进展来研究野菠菜叶绿素提取条件优化及分散体系。

关键词：叶绿素提取分散体系稳定性

利用重氮化反应构建比率型电分析方法测定亚硝酸盐

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分析化学 2022年第6期50卷 869-877页

作者：牛湘衡汪梦珠胡盼旺刘邦祥安徽师范大学功能分子固体教育部重点实验室江苏大学绿色化学与化工技术研究院

食品和水中过量的亚硝酸盐（Nitrite）会对人体健康和环境造成诸多危害，因此开发可靠、便捷、低成本的亚硝酸盐检测方法十分重要。本研究采用邻苯二胺（o-Phenylenediamine, OPD）作为探针，基于重氮化反应开发了一种便捷的比率型电分... 详细信息

食品和水中过量的亚硝酸盐（Nitrite）会对人体健康和环境造成诸多危害，因此开发可靠、便捷、低成本的亚硝酸盐检测方法十分重要。本研究采用邻苯二胺（o-Phenylenediamine, OPD）作为探针，基于重氮化反应开发了一种便捷的比率型电分析方法，利用未修饰的丝网印刷电极（Screen-printed electrode, SPE）实现了对亚硝酸盐的高性能检测。OPD探针可在较低电位处产生一个氧化信号，亚硝酸盐可在较高电位处产生另一个氧化信号。当OPD与亚硝酸盐共存时，两者在酸性环境中会发生重氮化反应。随着亚硝酸盐浓度增大，其自身氧化信号增强，而游离的OPD因重氮化反应消耗而减少，导致此探针的氧化信号减弱，基于此实现了比率型电化学测量。本方法对亚硝酸盐的线性检测范围为10～300μmol/L，检出限（S/N=3）为4.7μmol/L，可对环境水样和腌酸水中的目标物进行准确测定。本方法的灵敏度和准确性优良，抗干扰能力强，操作简便，成本低廉，具有广阔的应用前景。

关键词：亚硝酸盐比率型测量电分析邻苯二胺重氮化反应

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硫代磺酸酯的合成与应用研究进展

有机化学 2022年第8期42卷 2322-2330页

作者：宇世伟陈兆华陈淇林舒婷何金萍陶冠燊汪朝阳华南师范大学化学学院教育部环境理论化学重点实验室广州市生物医学分析化学重点实验室GDMPA手性药物过程控制与质量评价重点实验室广州510006

硫代磺酸酯是一种重要的合成子,可与炔、烯、醛以及卤代烃等化合物反应,得到硫醚、砜类等硫化物.同时,硫代磺酸酯还具备抗病毒、抗真菌等作用,其制备与在有机合成中的应用备受人们关注.鉴于此,以催化剂种类与绿色化学新进展为依据,总结... 详细信息

硫代磺酸酯是一种重要的合成子,可与炔、烯、醛以及卤代烃等化合物反应,得到硫醚、砜类等硫化物.同时,硫代磺酸酯还具备抗病毒、抗真菌等作用,其制备与在有机合成中的应用备受人们关注.鉴于此,以催化剂种类与绿色化学新进展为依据,总结了常见的硫代磺酸酯的合成策略;同时,以反应物种类及其反应类型为依据,综述了近年来它们在有机合成中的应用.展望未来,在基于硫代磺酸酯构建新硫化物的反应研究中,双官能团化反应具有较好的研究前景.

关键词：硫代磺酸酯绿色化学 C—S键构建光催化自由基反应双官能团化反应

三苯基咪唑衍生物的聚集诱导发光性质及其细胞成像应用

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有机化学 2023年第7期43卷 2454-2461页

作者：赵洋陈盼盼韩立志王恩举海南师范大学化学与化工学院热带药用资源化学教育部重点实验室、热带药用植物化学海南省重点实验室海口571158

聚集诱导发光(AIE)材料在生物医学领域有很大优势,尤其为生物成像研究开启了新局面.通过2,4,5-三苯基咪唑衍生物与1,4-二溴丁烷/1-溴丁烷亲核取代反应,合成了2个丁烷桥联的双咪唑衍生物及2个1-位丁基取代的单咪唑衍生物.4个产物都表现... 详细信息

聚集诱导发光(AIE)材料在生物医学领域有很大优势,尤其为生物成像研究开启了新局面.通过2,4,5-三苯基咪唑衍生物与1,4-二溴丁烷/1-溴丁烷亲核取代反应,合成了2个丁烷桥联的双咪唑衍生物及2个1-位丁基取代的单咪唑衍生物.4个产物都表现出优异的AIE性质,其中含有甲氧基助色团的衍生物具有更长的发射波长.机理研究表明限制扭曲的分子内电荷转移是这类结构具有AIE活性的原因,因此,2-位强吸电子芳基是它们具有AIE活性的决定因素.此外,咪唑环1-位取代基的空间效应对AIE也非常重要,因为较大体积的1-位取代基使分子呈扭曲构象,从而限制聚集态π-π堆积作用.最后,研究了1-位丁基取代的单咪唑衍生物的细胞染色和成像性能,结果显示二者在蓝色、绿色及红色通道都表现出不错的荧光成像能力,但在不同颜色通道观察到的细胞被染色区域不完全相同.

关键词：聚集诱导发光(AIE) 三苯基咪唑扭曲的分子内电荷转移扭曲构象细胞成像

1-乙基-3-甲基咪唑甘氨酸离子液体与水的相互作用研究

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中国科学：化学 2022年第5期52卷 743-751页

作者：闵照军李志勇赵玉灵王慧勇轩小朋赵扬王键吉河南师范大学化学化工学院绿色化学介质与反应教育部重点实验室新乡453007

氨基酸离子液体因具有生物相容性、可降解性和易于合成等特点,在许多领域具有重要的应用前景.由于不同程度的吸湿性,水对氨基酸离子液体的结构和性质的影响不可忽略,因此深入研究氨基酸离子液体的微观结构及其与水分子间相互作用的本质... 详细信息

氨基酸离子液体因具有生物相容性、可降解性和易于合成等特点,在许多领域具有重要的应用前景.由于不同程度的吸湿性,水对氨基酸离子液体的结构和性质的影响不可忽略,因此深入研究氨基酸离子液体的微观结构及其与水分子间相互作用的本质具有重要意义.本文以1-乙基-3-甲基咪唑甘氨酸离子液体([C_(2)mim][Gly])为例,通过核磁共振波谱、二维红外光谱、量化计算、分子模拟等手段系统地研究了氨基酸离子液体与水的相互作用.结果表明,在25.0℃时,向[C_(2)mim][Gly]中加入水后,水分子优先与甘氨酸阴离子发生作用,破坏阴阳离子间的氢键.随着水分子数目的增加,部分甘氨酸阴离子水解为甘氨酸分子.当一个[C_(2)mim][Gly]分子周围至少有8个水分子时,阴阳离子间的氢键会被完全破坏,形成溶剂化的自由离子.

关键词：氨基酸离子液体水溶液氢键离子溶剂化

基于低温液化技术的CO_(2)捕集流程设计及分析

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油气与新能源 2024年第2期36卷 58-65页

作者：李子博张勇王彦军王军李雪琴李兆敏石河子大学化学化工学院/化工绿色过程省部共建国家重点实验室培育基地新疆石河子832003 中国石油大学(华东)石油工程学院山东青岛266580 新疆锦疆化工股份有限公司新疆奎屯833200

在工业生产中实现CO_(2)减排是一项艰巨的挑战,也是应对全球变暖的重要技术路线。CO_(2)捕集技术已得到了一定程度的发展,其中低温液化法具有可行性和经济性。利用工艺流程模拟软件Aspen Plus对低温液化分离CO_(2)工艺进行全流程模拟,选... 详细信息

在工业生产中实现CO_(2)减排是一项艰巨的挑战,也是应对全球变暖的重要技术路线。CO_(2)捕集技术已得到了一定程度的发展,其中低温液化法具有可行性和经济性。利用工艺流程模拟软件Aspen Plus对低温液化分离CO_(2)工艺进行全流程模拟,选择3种物性方法对混合气的泡露点线进行模拟分析,基于某公司排放的含有高浓度CO_(2)的CO_(2)/N_(2)混合气为碳源,并对比文献数据,选择PR(Peng Robinson)状态方程作为本工艺的物性方法。分析了液化压力和温度对混合气液化率及CO_(2)纯度的影响,以CO_(2)液化率不低于90%、纯度不低于99.5%为目标,确定了最佳液化条件。为了最大限度地减少能耗,优化了冷却介质流量、冷凝温差、蒸发温度等工段参数,在最优条件下,CO_(2)液化率达91.80%、纯度达99.50%,液化单位总能耗最低为12.22 kW·h/kmol。该研究可为低温液化分离CO_(2)工艺设计与性能优化提供理论支持和技术参考。

关键词：低温液化气液相平衡 Aspen Plus CO_(2)/N_(2)混合气

Cu_(2)O-CuO纳米复合物的制备及其可见光催化性能研究

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淮北师范大学学报（自然科学版） 2023年第2期44卷 58-62页

作者：张茂林姜丹李龙凤蚌埠学院材料与化学工程学院安徽蚌埠233030 淮北师范大学化学与材料科学学院安徽淮北235000 绿色和精准合成化学及应用教育部重点实验室安徽淮北235000

为制备具有可见光活性和较高光催化效率光催化材料,使用硫化钠、硫酸铜和氢氧化钠为原料,通过共沉淀反应获得Cu_(8)(OH)_((14+2x))S_((1-x))前驱体,再利用自身氧化还原反应制备出Cu_(2)O-CuO复合氧化物。通过X-射线衍射分析,探究实验条... 详细信息

为制备具有可见光活性和较高光催化效率光催化材料,使用硫化钠、硫酸铜和氢氧化钠为原料,通过共沉淀反应获得Cu_(8)(OH)_((14+2x))S_((1-x))前驱体,再利用自身氧化还原反应制备出Cu_(2)O-CuO复合氧化物。通过X-射线衍射分析,探究实验条件对复合氧化物组成和结构的影响。以甲基橙作为模拟污染物研究复合氧化物的光催化活性及稳定性。结果表明,Cu_(2)O-CuO复合氧化物表现出比单一氧化物更好的光催化活性且稳定性较好,2 h甲基橙降解率达到94.7%,5次循环实验后光催化降解效率仅降低1.5%。合成的Cu_(2)O-CuO纳米复合氧化物是一种稳定性好、光催化性能优良的Type-Ⅱ型异质结光催化剂。

关键词： Cu_(2)O-CuO 水热反应光催化

基于空心环状CoOOH纳米酶比色检测α-葡萄糖苷酶活性

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中国科学：化学 2022年第4期52卷 637-644页

作者：吴世阅李勇飞蒋忠伟郑红王燚付文升活性物质生物技术教育部工程研究中心绿色合成与应用重庆市重点实验室重庆师范大学化学学院重庆401331

葡萄糖苷酶是生物体糖代谢途径中不可或缺的一类酶,发展灵敏、便捷的葡萄糖苷酶检测方法对于糖尿病的治疗与预防具有重要意义.本文以空心环状CoOOH纳米酶为探针建立了一种比色检测α-葡萄糖苷酶活性的新方法.研究发现,CoOOH空心纳米环... 详细信息

葡萄糖苷酶是生物体糖代谢途径中不可或缺的一类酶,发展灵敏、便捷的葡萄糖苷酶检测方法对于糖尿病的治疗与预防具有重要意义.本文以空心环状CoOOH纳米酶为探针建立了一种比色检测α-葡萄糖苷酶活性的新方法.研究发现,CoOOH空心纳米环具有优异的类氧化酶活性,能够快速催化溶解氧产生活性氧自由基,从而将无色的底物3,3′,5,5′-四甲基联苯胺(TMB)氧化为蓝色产物oxTMB,并在652 nm处产生较强的特征吸收峰.α-葡萄糖苷酶能水解L-抗坏血酸-2-葡萄糖苷,水解后释放出的抗坏血酸能通过还原作用将CoOOH纳米环转变为无类氧化酶活性的Co^(2+),从而抑制蓝色产物oxTMB的生成.基于该原理,本文建立了一种定量检测α-葡萄糖苷酶活性的新方法,其检测范围为1~40 U/L,检出限为0.1 U/L.该方法具有成本低、操作简单、灵敏度高、选择性好等特点,并可成功用于人血清中α-葡萄糖苷酶活性的测定.

关键词：纳米酶羟基氧化钴纳米结构比色检测抗坏血酸