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拉曼光谱在细胞成像中的研究进展

分析测试学报 2024年第1期43卷 95-106页

作者：曾敏静马玮玮唐浴尘高婷娟华中师范大学化学学院绿色农药全国重点实验室农药与化学生物学教育部重点实验室湖北武汉430079

细胞成像在生命科学与药物研究中具有重要意义。拉曼光谱作为一种非破坏性的振动光谱技术,结合非标记或探针标记技术可对细胞不同组分进行成像。由于自发拉曼光谱信号较弱,运用有效的增强手段可提高细胞成像的时间与空间分辨率。该文综... 详细信息

细胞成像在生命科学与药物研究中具有重要意义。拉曼光谱作为一种非破坏性的振动光谱技术,结合非标记或探针标记技术可对细胞不同组分进行成像。由于自发拉曼光谱信号较弱,运用有效的增强手段可提高细胞成像的时间与空间分辨率。该文综述了表面增强拉曼光谱(SERS)、相干拉曼光谱(CRS)、共振拉曼光谱(RRS)等拉曼增强方法在线粒体、溶酶体和内质网等细胞器成像中的研究进展,以及上述方法在蛋白质、脂质、糖类和核酸等重要细胞生物分子成像中的应用。此外,还讨论了标记技术中拉曼探针的化学结构、增强因子、检出限等因素对细胞成像的影响,并分析了当前细胞拉曼成像的发展趋势、存在的挑战和可能的解决方案。

关键词：拉曼光谱细胞成像拉曼探针分子内共振增强拉曼散射

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缺陷诱导电子-金属载体相互作用加速固液界面Fenton反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 247-258页

作者：毛海舫刘洋许振民卞振锋上海应用技术大学化学与环境工程学院上海201418 上海师范大学资源化学教育部重点实验室稀土功能材料上海市重点实验室上海200234

水体污染物的深度氧化去除是环境领域的研究热点.芬顿反应作为典型的高级氧化技术(AOPs)被广泛用于水中有机污染物的去除.对于非均相芬顿反应,催化剂表面Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环是决定其活性的主要因素.Fe^(3+)还原的关键在于接受额外电... 详细信息

水体污染物的深度氧化去除是环境领域的研究热点.芬顿反应作为典型的高级氧化技术(AOPs)被广泛用于水中有机污染物的去除.对于非均相芬顿反应,催化剂表面Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环是决定其活性的主要因素.Fe^(3+)还原的关键在于接受额外电子,因此电子是提升芬顿反应效率的关键.传统非均相催化剂由于表面“惰性”,限制了固液界面电子的传递,导致Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环效率处于较低的水平.因此设计一种具有高效界面电子传递性能的催化剂对提高芬顿反应效率至关重要.本文通过简易的酸处理法,成功合成了富含缺陷的NH_(2)-UiO-66(d-NU)材料,并将其用于水中有机污染物的去除.核磁共振氢谱(1H NMR)、热重分析(TG)、傅里叶红外光谱(FTIR)和X射线吸收精细结构(EXAFS)等多种表征证明了酸处理诱导NH_(2)-UiO-66上缺陷结构的形成.光电流、电化学阻抗和时间分辨瞬态荧光光谱结果表明,缺陷结构的形成可有效促进光生电子-空穴的分离.与不含缺陷的NH_(2)-UiO-66(NU)相比,d-NU在光芬顿氧化过程中表现出更优的4-CP去除效率,其降解动力学速率常数是NU的11倍,极大地加速了4-CP的去除进程.实验及理论计算结果表明缺陷的形成破坏了Zr配位结构的几何对称性,导致Zr位点电荷密度的不对称分布.该不对称结构有利于Fe^(3+)富集到Zr-O簇上,并通过电子-金属-载体相互作用(EMSI)形成Zr‒O‒Fe桥键,促进催化剂固液界面电子的传输,提高催化剂界面Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环效率.实际应用实验结果表明,在d-NU/Fe^(3+)/H_(2)O_(2)光芬顿体系中,环境水体中常见无机离子对4-CP的降解影响很小.同时,d-NU/Fe^(3+)/H_(2)O_(2)光芬顿体系能够对多种有机污染物保持较高的去除效率,且催化活性在经过10次循环后没有明显的衰减,说明d-NU具有较好的抗离子干扰性、降解多种污染物的普适性和结构稳定性.通过液相色谱-质谱监测确定了4-CP的降解途径,并通过毒理学模拟4-CP及其降解生成中间体的生物毒性,结果表明,4-CP降解过程中形成的中间体的综合毒性低于4-CP.综上,本研究揭示了MOF基芬顿催化剂中金属氧簇的配位关系对芬顿反应的作用机制,提出了富含缺陷的MOFs与Fe^(3+)之间电子转移的作用机制,为进一步开发高效芬顿催化剂提供了新思路.

关键词：缺陷 NH_(2)-UiO-66 三价铁还原电子-金属支撑作用芬顿反应

铜催化二氧化碳参与的芳基烯烃不对称硼羧化反应

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有机化学 2024年第3期44卷 1038-1040页

作者：贵永远陈小旺余达刚四川师范大学化学与材料科学学院成都610068 四川大学化学学学院绿色化学与技术教育部重点实验室成都610064

α-手性羧酸在药物、农药、调料及保健品等领域中具有十分广泛的应用.目前工业上合成α-手性羧酸类化合物的主要方法是不饱和酸的不对称氢化反应,其存在原料较难获得、使用贵金属催化剂以及难以构建α-手性季碳羧酸等局限.因此,基于廉... 详细信息

α-手性羧酸在药物、农药、调料及保健品等领域中具有十分广泛的应用.目前工业上合成α-手性羧酸类化合物的主要方法是不饱和酸的不对称氢化反应,其存在原料较难获得、使用贵金属催化剂以及难以构建α-手性季碳羧酸等局限.因此,基于廉价易得工业原料的精准高效转化,发展温和条件下高效高选择性地构建α-手性羧酸的新方法,一直是合成化学家们关注的焦点.另一方面,二氧化碳(CO_(2))作为一种储量丰富、廉价易得、无毒且可再生的C1资源,其高效利用对于推动可持续发展具有重要意义.

关键词：贵金属催化剂手性季碳二氧化碳不饱和酸温和条件羧化反应高选择性铜催化

无光催化剂条件下可见光诱导炔基碘和亚磺酸钠偶联反应

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有机化学 2024年第2期44卷 584-592页

作者：陈雯雯张琴张松月黄芳芳张馨尹贾建峰山西师范大学化学与材料科学学院磁性分子与磁信息材料教育部重点实验室山西太原030031

报道了一种由可见光促进的炔碘与亚磺酸钠直接交叉偶联构建炔砜的方法.合成方法简便、绿色,不需要任何光催化剂和添加剂,具有良好的官能团耐受性和底物普遍适应性.此外,放大规模实验也能取得良好的收率,进一步证明了该方法的实际应用价值.

关键词：炔基砜可见光炔基碘亚磺酸钠偶联反应

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氰基乙烯类化合物的制备与应用研究进展

有机化学 2024年

作者：曾玉黎忠昊邓思威陈祖佳陈璧瑜宇世伟沈晴汪朝阳华南师范大学化学学院教育部环境理论化学重点实验室广州市生物医学分析化学重点实验室GDMPA手性药物过程控制与质量评价重点实验室

氰基乙烯类是一类较易制备的π-π共轭化合物，可通过Knoevenagel缩合反应、多组分反应、串联反应等绿色化方法获得。氰基乙烯类中的特殊D-π-A类结构单元，使其光学性质可应用于荧光探针、染料敏化电池中的敏化剂等领域。同时，氰基乙... 详细信息

氰基乙烯类是一类较易制备的π-π共轭化合物，可通过Knoevenagel缩合反应、多组分反应、串联反应等绿色化方法获得。氰基乙烯类中的特殊D-π-A类结构单元，使其光学性质可应用于荧光探针、染料敏化电池中的敏化剂等领域。同时，氰基乙烯类化合物中β-位碳、氰基碳、γ-位碳电子云密度的不同，影响着它们的化学反应性质，使其可作为不同的合成子，通过Michael加成型和环加成型等反应，较温和地构建各种含氮化合物，特别是环状化合物。以合成氰基乙烯类化合物的类型为依据，总结了其常见的制备策略；按照在不同光学领域的应用，介绍了氰基乙烯型荧光探针和电池敏化剂；按照反应类型和产物结构，综述了近年来其在有机合成领域的应用。展望未来，人们将会对其性能与应用有更多的了解，设计更多性能优异的荧光探针分子，同时深入发展氰基乙烯类化合物的有机合成应用。

关键词：氰基乙烯荧光探针合成子 Michael加成型反应环加成型反应

电荷分离和转移调控光催化剂稳定的Pickering乳液用于光-酶偶联催化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 114-122页

作者：刘嘉立戴慧聪刘鑫任亦起王茂弟杨启华中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023 浙江师范大学化学与材料科学学院先进催化材料教育部重点实验室固体表面反应化学省重点实验室浙江金华321004 中国科学院大学北京100049

人类社会可持续发展面临的能源紧缺和环境污染等问题迫切需要化工生产向绿色、低碳转型.酶催化反应因具有高活性、高选择性、专一性和低能耗等优点,在化工和制药行业得到了广泛应用.其中,氧化还原酶催化反应是还原醇类、胺类、酮类、酸... 详细信息

人类社会可持续发展面临的能源紧缺和环境污染等问题迫切需要化工生产向绿色、低碳转型.酶催化反应因具有高活性、高选择性、专一性和低能耗等优点,在化工和制药行业得到了广泛应用.其中,氧化还原酶催化反应是还原醇类、胺类、酮类、酸类和无机底物的有效方法,该类反应通常需要采用还原型辅酶NAD(P)(H)作为还原剂,而NAD(P)(H)的昂贵价格严重制约了酶催化反应的工业化发展.受自然界中光合作用启发,光催化辅酶再生技术通过将酶催化与光催化技术耦合,旨在常温常压的温和反应条件下利用太阳能实现化学品的高效、绿色合成.迄今为止,虽然已有多种类型的光催化剂被用于光催化NAD(P)H再生,但电荷分离效率低、电子/质子转移效率低、有机底物在水溶液中的溶解度低以及酶失活等仍是光-酶偶联系统亟待解决的问题.针对酶失活的问题,研究人员通过Pickering乳液催化技术利用固体颗粒直接乳化两相体系,进而构建高效的生物催化反应体系,提高催化反应效率.Pickering乳液中固体乳化剂吸附在水油界面形成的稳固空间壳层不仅可以将酶限域,而且可以像在细胞中一样为酶提供合适的微环境和足够的自由度.另外,Pickering乳液的高反应界面也可以解决底物在反应相中溶解度低的问题,实现类似细胞的功能和长期连续流动的生物催化,是构建仿生微反应器的理想平台.本文采用电子传递介质固载化界面活性复合光催化剂为固体乳化剂,ADH和NAD+为生物催化单元,开发了一种基于Pickering乳液的人工光-酶偶联体系.针对光敏剂中电荷分离和转移以及光敏剂向NAD(P)H的电子转移效率低等问题,光催化体系采用溶胶凝胶法制备了具有异质结结构的共价聚合物-氧化钛复合材料光催化剂.共价聚合物和氧化钛之间的高界面面积有效地提高了电荷分离效率,共价聚合物含量优化后的光催化剂在可见光下NADH再生的TOF值可达5.5 mmol·g^(-1)·h^(-1),是对应纳米共价聚合物与无定形氧化钛物理混合物的27.5倍.随后进一步将电子传递介质[Cp^(*)Rh(bpy)H_(2)O]^(2+)(简称M)通过嫁接法固载到光催化剂上,电子传递距离的缩短和场效应有效促进了电荷分离以及光生电子从光催化剂到电子传递介质的传递,同时解决了电子传递介质回收繁琐和酶失活的问题.得到的光催化剂在可见光下催化NADH再生反应的TOF值为2.4 mmol·g^(-1)·h^(-1),远高于其对应的物理混合物.最后分别以长碳链硅烷修饰后具有界面活性的光催化剂为固体乳化剂,辅酶、酶以及牺牲剂为水相,正己烷及底物正丁醛为油相制备了光催化反应与酶催化反应偶联的Pickering乳液人工光-酶偶联体系.可见光下Pickering乳液有效催化还原正丁醛,在6 h内累积生成了16.1 mmol·L^(-1)的丁醇,相当于NADH再生循环14次.综上,本文以制备具有异质结结构的高效复合光催化剂为切入点,理性设计出了高效Pickering乳液光-酶偶联体系,为构建高效的光-酶偶联体系,缓解能源和环境危机、实现碳减排提供了一种有效策略.

关键词：光催化 NADH再生聚合物电子传递介质 Pickering乳液

金属有机框架/纳米酶复合SERS基底在生物医学分析领域的应用与展望

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光散射学报 2024年第1期36卷 16-22页

作者：胡森蒋雨宁曹佳颖郑强廷吴一萍郭小玉应叶刘新玲文颖杨海峰上海师范大学资源化学教育部重点实验室上海市稀土功能材料重点实验室上海市分子成像探针与传感器高校重点实验室上海200234

表面增强拉曼散射(Surface-Enhanced Raman Scattering,SERS)技术是基于分子振动指纹信息的分析方法,灵敏度高,选择好,可无损现场检测,加之水体系干扰小,在生物样本分析和医学早期诊断等领域有潜在的应用前景。纳米酶是人工模拟酶,与天... 详细信息

表面增强拉曼散射(Surface-Enhanced Raman Scattering,SERS)技术是基于分子振动指纹信息的分析方法,灵敏度高,选择好,可无损现场检测,加之水体系干扰小,在生物样本分析和医学早期诊断等领域有潜在的应用前景。纳米酶是人工模拟酶,与天然酶相比,易于批量制备、种类多样和环境稳定的优点。金属有机框架化合物(Metal-organic framework,MOF)便于设计和合成,具有介孔晶体结构,比表面积大,可固载其它纳米材料,提高稳定性。本综述关注纳米酶、MOF与SERS基底复合提高分析性能和稳定性,重点介绍了基于MOF/纳米酶/SERS技术平台在生物医药分析领域的应用现状与展望。

关键词：表面增强拉曼散射金属有机框架纳米酶生物医学分析

生物质和塑料加氢脱氧制备燃料和化学品的双金属催化剂研究进展

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 1-31页

作者：刘露杰刘奔中川善直刘斯宝王亮藪下瑞帆冨重圭一浙江大学化学工程与生物工程学院生物质化工教育部重点实验室浙江杭州310027 日本东北大学(Tohoku University)工学部应用化学系仙台日本福建师范大学环境与资源学院聚合物资源绿色循环利用教育部工程研究中心福建省污染控制与资源循环利用重点实验室福建福州350007 日本东北大学(Tohoku University)材料科学高等研究所仙台日本复旦大学化学系上海200433

在全球致力于实现碳中和的大背景下,生物质和废弃塑料的高值化利用已成为科研领域的研究热点.加氢脱氧反应(HDO),作为实现这一目标的重要途径之一,通过精准解离C-O/C-C键,为生产燃料和化学品提供了有效方法.在HDO过程中,C-O键的氢解及... 详细信息

在全球致力于实现碳中和的大背景下,生物质和废弃塑料的高值化利用已成为科研领域的研究热点.加氢脱氧反应(HDO),作为实现这一目标的重要途径之一,通过精准解离C-O/C-C键,为生产燃料和化学品提供了有效方法.在HDO过程中,C-O键的氢解及不饱和键的氢化是主要步骤,而C-C键的氢解则是需要避免的副反应.与简单的氢化反应相比,HDO过程需要具有双功能特性的催化剂,特别是当目标产物为含氧化合物时,催化剂的区域选择性至关重要.近年来,双金属催化剂在生物质及其衍生物以及含氧塑料废弃物和聚合物的HDO过程中的应用受到广泛关注.通过深入理解金属纳米颗粒与金属氧化物之间的协同作用和强相互作用,双金属催化剂的理性设计取得了显著进展.特别是,部分金属氧化物(如ReO_(x),WO_(x),MoO_(x),FeO_(x))与贵金属(如Ir,Pt,Ru)之间存在的强相互作用,不仅促进了C-O键的断裂,还有效保留了C-C键,为催化剂的高活性和高选择性奠定了基础.通过调整催化剂组成、使用小比表面积的载体等方法,可以进一步优化催化剂性能.本综述聚焦于金属氧化物改性的贵金属催化剂在HDO反应中的最新研究进展,特别是总结了Ir、Pt和Ru基催化剂在HDO反应中的应用.由于这类催化剂的结构和性能能够精确控制,并且每种催化剂都具备独特的选择性,因此被广泛应用于生物质衍生物和塑料废弃物的HDO过程中.本文总结了双金属催化剂的结构特点、HDO反应机制、催化剂结构与催化性能之间的关联,以及这些催化剂在高附加值化学品生产中的实际应用.我们以甘油和1,2-丙二醇的氢解为模型反应,深入探讨了基于Ir、Pt和Ru的双金属催化剂的催化性能、结构特点和催化机理.这些催化剂在温和条件下实现了高效的氢脱氧反应,有效抑制了C-C键的断裂,并优化了化学选择性和区域选择性.双金属催化剂在生物质精炼和塑料/聚合物转化方面展现出广泛的适用性.本文还介绍了其在木质纤维素衍生原料、羰基化合物以及聚碳酸酯等塑料中的应用.然而,双金属催化剂的稳定性在实际应用中仍面临挑战,如金属烧结、浸出、积碳及金属-金属氧化物界面的重构等问题.因此,未来的研究重点是开发高效的再生方法和高度稳定的催化剂.综上所述,金属氧化物改性的贵金属催化剂在HDO反应中展现出巨大潜力.通过深入研究和优化,有望为生物质和塑料的高值化利用提供有效解决方案.本文旨在为双金属催化剂的理性设计和优化提供参考,以期推动生物质和塑料的高值化利用技术的进一步发展和应用.

关键词：加氢脱氧氢解双金属催化剂生物质衍生物塑料废弃物

用于提升全水解性能的超低含量Ru掺杂NiMoO_(4)@Ni_(3)(PO_(4))_(2)核壳纳米结构

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 360-375页

作者： Adel Al-Salihy 梁策 Abdulwahab Salah Abdel-Basit Al-Odayni 卢子昂陈孟新刘倩倩徐平哈尔滨工业大学化工与化学学院新能源转化与存储关键材料工业和信息化部重点实验室黑龙江哈尔滨150001 东北师范大学化学学院动力电池国家地方联合工程实验室吉林长春130024 沙特国王大学牙科学院修复性牙科科学系沙特阿拉伯利雅得

随着全球能源危机和环境污染日益加剧,开发可持续的绿色能源技术已经成为当务之急.其中,水分解制氢作为一种清洁能源的生产方式,因其零排放和高能量密度的特点,而受到广泛的研究和关注.析氢反应(HER)和析氧反应(OER)是水分解过程的关键... 详细信息

随着全球能源危机和环境污染日益加剧,开发可持续的绿色能源技术已经成为当务之急.其中,水分解制氢作为一种清洁能源的生产方式,因其零排放和高能量密度的特点,而受到广泛的研究和关注.析氢反应(HER)和析氧反应(OER)是水分解过程的关键步骤,它们的反应效率直接影响整个制氢过程的能量转换效率.因此,开发高效的双功能电催化剂对于推动水分解技术的发展具有重要意义.本文制备了一种超低Ru掺杂的新型核壳纳米结构电催化剂,该催化剂生长在泡沫镍(NF)上,简称Ru-NiMoO_(4)@Ni_(3)(PO_(4))_(2)/NF.首先,通过水热法在NF上均匀生长了水合NiMoO_(4)纳米柱,并通过共价相互作用,确保其在垂直方向上有序排列.随后,采用超低浓度的RuCl_(3)对NiMoO_(4)纳米柱进行蚀刻,并通过磷酸化反应引入(PO_(4))^(3+)离子形成了Ni_(3)(PO_(4))_(2)壳层.这种设计克服了以往Ru易团聚的难题,保障了Ru的均匀分布,从而合成Ru-NiMoO_(4)@Ni_(3)(PO_(4))_(2)/NF催化剂.通过X-射线衍射、X-射线光电子能谱及透射电子显微镜等对催化剂的化学组分和微观结构进行了分析,证实其成功制备.元素分析结果表明,催化剂中Ru的含量仅为1.94 wt%,显著降低了其制备成本.电化学测试结果表明,该催化剂在HER和OER中均表现出较好的催化活性.在10和100 mA cm^(−2)电流密度下,HER的过电位分别为−14.8和−57.1 mV,Tafel斜率为35.8 mV dec^(-1),优于商业Pt/C催化剂;在100 mA cm^(−2)电流密度下,OER过电位为259.7 mV,Tafel斜率为21.6 mV dec^(−1),优于商业RuO_(2)催化剂.在全水解测试中,该催化剂在10和100 mA cm^(−2)时所需的电池电压分别为1.43和1.68 V,与其他自支撑材料相比表现出良好的性能.此外,该催化剂在150 h性能测试过程中表现出较好的稳定性.采用密度泛函理论计算研究了催化剂具有较好活性的内在机制.结果表明,其具有低水离解能垒(ΔGb=0.46 eV),接近零的HER自由吸附能(∆G*H=0.02 eV),低的OER自由吸附能量(ΔG*OOH−ΔG*OH=2.74 eV)和接近费米能级的高密度态.这些特性共同促进了电解水反应的高效进行.综上,本文研究开发的Ru-NiMoO_(4)@Ni_(3)(PO_(4))_(2)/NF双功能催化剂具有较好的催化活性、低电位需求和长期稳定性,为氢气生产开辟了新途径,也为优化双功能水分解催化剂提供了新视角,并为未来可持续能源应用发展提供一定的参考.

关键词：电催化核壳结构掺杂密度泛函理论析氢反应析氧反应分解水