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接枝位置异构的笼型两亲性分子的自组装模拟

高分子学报 2024年第10期55卷 1405-1413页

作者：徐明虎宋青亮刘美娇浙江省高分子材料表面与界面科学重点实验室、浙江理工大学化学与化工学院杭州310018 复旦大学聚合物分子工程国家重点实验室、复旦大学高分子科学系上海200433

利用耗散粒子动力学(DPD)方法模拟了接枝在笼型分子不同顶点的双链分子形成的邻、间和对3种位置异构体的自组装行为.研究结果表明,随着接枝链长增加,3种位置异构体的自组装结构的相序列和稳定相区间有显著区别,接枝链长较短时,尾链聚集... 详细信息

利用耗散粒子动力学(DPD)方法模拟了接枝在笼型分子不同顶点的双链分子形成的邻、间和对3种位置异构体的自组装行为.研究结果表明,随着接枝链长增加,3种位置异构体的自组装结构的相序列和稳定相区间有显著区别,接枝链长较短时,尾链聚集的有序结构的曲率以邻、间、对位的顺序依次升高;而接枝链较长时,不同异构体中笼型分子会堆砌成不同的双连续结构.模拟结果还预测到,3种位置异构体的有序-无序相转变温度(T_(ODT))按照邻、间、对的顺序降低,且3种位置异构的两两组合异构体系的T_(ODT)也符合该变化规律;这些相行为的差异可以从分子链的堆积方式的微观角度来理解.该研究证实了微小的结构单元的差异可以对自组装结果产生深远的影响,从而为探索软物质体系的非常规的自组装结构提供了新的思路.

关键词：笼型分子嵌段共聚物耗散粒子动力学自组装

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掺杂形式对TiO_(2)光催化活性的影响

化工新型材料 2024年第9期52卷 201-208,214页

作者：孙若阳赵显一渤海大学化学与材料工程学院锦州121013 辽宁省二氧化钛粉体表面功能化重点实验室锦州121013 锦州晨晟科技有限公司锦州121013

以硼酸、尿素、硫脲为前驱体,采用溶胶-凝胶法对TiO_(2)进行表面掺杂改性,制备了B、N、S掺杂量不同的B-TiO_(2)、N-TiO_(2)、S-TiO_(2)光催化复合材料,在模拟太阳光下降解罗丹明B(RhB),研究了掺杂形式对TiO_(2)光催化活性的影响。扫描... 详细信息

以硼酸、尿素、硫脲为前驱体,采用溶胶-凝胶法对TiO_(2)进行表面掺杂改性,制备了B、N、S掺杂量不同的B-TiO_(2)、N-TiO_(2)、S-TiO_(2)光催化复合材料,在模拟太阳光下降解罗丹明B(RhB),研究了掺杂形式对TiO_(2)光催化活性的影响。扫描电子显微镜、X射线光电子能谱仪分析结果表明,硼元素以B 3+价态渗入TiO_(2)晶格中,氮原子进入TiO_(2)晶格中形成间隙掺杂,而硫与TiO_(2)晶格化合取代氧形成S—Ti键,降低了TiO_(2)的带隙能。以质量浓度10mg/L RhB的光催化降解为靶向反应,考察了复合材料对RhB的降解率。结果表明:当硼掺杂量为6.0%(摩尔分数)、氮掺杂量为4.0%(摩尔质量分数)、硫掺杂量为0.25g时,B-TiO_(2)、N-TiO_(2)、S-TiO_(2)光催化性能最好,RhB降解率分别达到88.3%、93.6%和94.9%。掺杂形式影响光催化活性顺序为替换TiO_(2)晶格氧>间隙掺杂TiO_(2)>取代TiO_(2)晶格Ti。

关键词： TiO_(2) 改性光催化罗丹明B 降解

γ-Al_2O_3高温相变的XRD和Raman光谱比较研究

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光谱学与光谱分析 2006年第11期26卷 2039-2042页

作者：方萍何迈谢云龙罗孟飞浙江师范大学物理化学研究所浙江省固体表面反应化学重点实验室浙江金华321004

采用XRD和Raman光谱研究了γ-Al2O3的高温相变。Raman结果表明,位于1 175,1 241 cm-1和1 370,1 400 cm-1的2组谱峰是杂质Fe3+和(或)Cr3+在θ-Al2O3和α-Al2O3环境中产生的荧光光谱,用这2组峰来指认θ-Al2O3和α-Al2O3物相比XRD更灵敏。... 详细信息

采用XRD和Raman光谱研究了γ-Al2O3的高温相变。Raman结果表明,位于1 175,1 241 cm-1和1 370,1 400 cm-1的2组谱峰是杂质Fe3+和(或)Cr3+在θ-Al2O3和α-Al2O3环境中产生的荧光光谱,用这2组峰来指认θ-Al2O3和α-Al2O3物相比XRD更灵敏。因此,Raman技术能高灵敏地表征γ-Al2O3的高温相变过程。结果表明γ-Al2O3从800℃开始发生相变,γ-Al2O3同时向θ-Al2O3和α-Al2O3转变,随着温度的升高最终完全转变成α-Al2O3。相变温度与样品本身有关。

关键词： Al2O3 高温相变 XRD Raman光谱

调控铝在ITH沸石骨架中的位置以用于催化甲醇制烯烃

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 114-121页

作者：范凯吴勤明刘烁孔海宇王森 Eduard Kunkes Trees De Baerdemaeker Andrei-Nicolae Parvulescu Nils Bottke Toshiyuki Yokoi Dirk E.De Vos 孟祥举张维萍肖丰收浙江省应用化学重点实验室浙江大学化学系中国浙江杭州310028 浙江大学化学与生物工程学院中国浙江杭州310028 大连理工大学精细化工国家重点实验室中国辽宁大连116012 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室中国山西太原030001 巴斯夫股份有限公司德国东京工业大学资源化学研究所日本鲁汶大学表面化学与催化中心比利时

随着低碳烯烃需求量的增加,甲醇制烯烃(MTO)成为由非石油资源制取低碳烯烃的关键技术,其中沸石由于具有可调节的酸度、有序的微孔结构和较好的择型性能而被广泛用作MTO反应催化剂.ITQ-13沸石(ITH拓扑结构)由于其独特的九元环结构在MTO... 详细信息

随着低碳烯烃需求量的增加,甲醇制烯烃(MTO)成为由非石油资源制取低碳烯烃的关键技术,其中沸石由于具有可调节的酸度、有序的微孔结构和较好的择型性能而被广泛用作MTO反应催化剂.ITQ-13沸石(ITH拓扑结构)由于其独特的九元环结构在MTO反应中表现出较好的丙烯选择性和反应寿命,引起了广泛关注.研究表明,分子筛的酸中心分布与MTO反应性能密切相关,因此,研究ITQ-13沸石中铝分布与MTO反应性能的关系,对进一步提升其MTO催化性能具有重要意义.本文分别以与ITH具有共同基本结构单元(双四元环,D4Rs)的LTA沸石(LTA-ITH)和薄水铝石(C-ITH)为铝源,合成了两类铝硅酸盐ITH沸石.X射线衍射、扫描电子显微镜以及氮气吸脱附表征结果表明,这两类分子筛具有相似的片状形貌和微孔性质.氨气程序升温脱附结果表明,具有相近硅铝比的两类ITH沸石具有相近的酸量.进一步采用27Al魔角旋转核磁共振(MAS NMR)、密度泛函理论计算和1-己烯裂解反应对两类ITH分子筛的铝分布进行研究.结果表明,两类分子筛具有不同的铝分布,LTA-ITH中有更多的铝进入ITH的正弦孔道与直孔道,而C-ITH中有更多的铝分布在交叉孔道.当前,研究者普遍认为MTO反应过程遵循双循环烃池机理,ITH交叉孔道由于具有较大的空间,相比于正弦孔道和直孔道,更有利于芳烃循环中间体的产生,从而有利于形成芳烃循环产物(乙烯),而正弦孔道和直孔道却更有利于烯烃循环过程,导致产生更多的丙烯.对两类ITH进行了MTO催化性能测试,结果表明,LTA-ITH比C-ITH表现出更高的丙烯选择性,并且表现出更高的丙烯与乙烯的比率,表明其烯烃循环过程得到加强,这与^(27)Al MAS NMR以及1-己烯裂解反应得到的结论一致,进一步证明ITH分子筛的铝分布得到有效调控.综上,本文阐明了ITH沸石中铝分布与其反应性能的关系,为调整沸石骨架中的Al位点提供一种新策略,为未来制备高效的MTO沸石基催化剂提供参考.

关键词：骨架铝分布硅铝ITH分子筛甲醇制烯烃铝核磁

溶胶-凝胶法制备的纳米PrO_y-ZrO_2固溶体的表层和体相结构

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高等学校化学学报 2007年第2期28卷 325-329页

作者：应跃芳罗孟飞王月娟谢冠群王雪琴何迈王雪俐浙江师范大学物理化学研究所浙江省固体表面反应化学重点实验室金华321004

用改进的柠檬酸溶胶-凝胶法制备了纳米PrOr-ZrO2固溶体．采用XRD，Raman和TEM等技术对纳米PrOy-ZrO2进行了表征．结果表明，改进的柠檬酸溶胶-凝胶法制备的PrOy-ZrO2固溶体于650℃焙烧后晶粒大小在5—10nm之间；于950℃焙烧（Pr〉16％... 详细信息

用改进的柠檬酸溶胶-凝胶法制备了纳米PrOr-ZrO2固溶体．采用XRD，Raman和TEM等技术对纳米PrOy-ZrO2进行了表征．结果表明，改进的柠檬酸溶胶-凝胶法制备的PrOy-ZrO2固溶体于650℃焙烧后晶粒大小在5—10nm之间；于950℃焙烧（Pr〉16％）后晶粒大小在20nm左右．Pr能有效地使ZrO2稳定在四方或立方晶相．随Pr含量的增加，PrOr-ZrO2固溶体的物相结构从单斜相逐步向四方和立方相转变．XRD和Raman得到的物相结构的差别表明，PrOy-ZrO2固溶体表层和体相结构存在不一致性，随Pr含量增加，体相逐步按照m→t→c的物相转变，表层按照m→t→t^n的物相转变．表层更易生成低对称性和无序结构．

关键词： PrO-ZrO2复合氧化物 Uamsn光谱 X射线粉末衍射溶胶-凝胶法

CO在CeO_2(111)表面的吸附与氧化

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物理化学学报 2009年第8期25卷 1629-1634页

作者：蒋仕宇滕波涛袁金焕郭晓伟罗孟飞浙江师范大学物理化学研究所浙江省固体表面反应化学重点实验室浙江金华321004

采用密度泛函理论计算了CO在CeO2(111)表面的吸附与氧化反应行为.结果表明,O2在洁净的CeO2(111)表面为弱物理吸附,而在氧空位表面是强化学吸附,且O2分子活化程度较大,O—O键长为***在CeO2(111)表面吸附行为的研究表明,CO在洁净表面及氧... 详细信息

采用密度泛函理论计算了CO在CeO2(111)表面的吸附与氧化反应行为.结果表明,O2在洁净的CeO2(111)表面为弱物理吸附,而在氧空位表面是强化学吸附,且O2分子活化程度较大,O—O键长为***在CeO2(111)表面吸附行为的研究表明,CO在洁净表面及氧空位表面上为物理吸附,吸附能均小于0.42eV;当表面氧空位吸附O2后,CO可吸附生成二齿碳酸盐中间体或直接生成CO2,与原位红外光谱结果相一致.表面碳酸盐物种脱附生成CO2的能垒仅为0.28eV.计算结果表明,当CeO2表面存在氧空位时,Hubbard参数U对CO吸附能有一定的影响.CeO2载体在氧化反应中可能的催化作用为,在氧气氛下,CeO2表面氧空位吸附O2分子,形成活性氧物种,参与CO催化氧化反应.

关键词：吸附 CO CeO2(111)表面氧化密度泛函理论

单层石墨烯微米尺度图案化和功能化:调控电子传输特性

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电化学（中英文） 2024年第3期30卷 34-39页

作者：崔苗苗韩联欢曾兰平郭佳瑶宋维英刘川吴元菲罗世翊刘云华詹东平厦门大学化学化工学院化学系固体表面物理化学国家重点实验室电化学技术教育部工程研究中心福建厦门361005 厦门大学萨本栋微纳米科学与技术研究所机电工程系福建厦门361005 华中科技大学国家CAD支撑软件工程研究中心湖北武汉430074

石墨烯具有优异的物理特性,如单原子厚度、极高的载流子迁移率等。然而,其零带隙的半金属特性限制了题在高性能场效应晶体管中的应用。为此,研究者们提出了石墨烯纳米化、外场诱导、掺杂以及化学图案化等策略,以调控其带隙宽度。但是,... 详细信息

石墨烯具有优异的物理特性,如单原子厚度、极高的载流子迁移率等。然而,其零带隙的半金属特性限制了题在高性能场效应晶体管中的应用。为此,研究者们提出了石墨烯纳米化、外场诱导、掺杂以及化学图案化等策略,以调控其带隙宽度。但是,这些方法的可控性以及稳定性还需要进一步改善。在本研究中,我们提出采用电化学溴化并结合光刻图案化调控单层石墨烯的电子传输特性,通过这种方法,成功制备了图案化的溴化石墨烯(SLGBr)。进一步研究表明,单层石墨烯的电子传输性能可以通过溴化程度来调控。当溴化程度较小时,SLGBr表现为电阻特性,且其电导随溴化程度增加而减小;当溴化程度增加到一定值时,SLGBr表现为与半导体类似的特性。本研究将为全石墨烯器件的制备提供可行的技术路线,拓展其在微电子领域的应用。

关键词：石墨烯图案化电子传输电化学溴化光刻全石墨烯器件

木质素磺酸钠吸附材料的制备及对刚果红的吸附性能

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浙江农林大学学报 2024年第4期41卷 870-878页

作者：李钧洋霍丽竹龚祥许浩王宇轩郭超飞杨雪娟罗锡平浙江农林大学化学与材料工程学院浙江杭州311300 浙江农林大学浙江省林业生物质化学利用重点实验室浙江杭州311300

【目的】以木质素磺酸钠(SLS)为原料,制备胺化改性的木质素磺酸钠以及共价有机框架聚合物/胺化木质素磺酸钠复合材料,考察它们作为吸附材料对刚果红的吸附性能。【方法】木质素磺酸钠与甲醛、二乙烯三胺经曼尼希反应制得胺化木质素磺酸... 详细信息

【目的】以木质素磺酸钠(SLS)为原料,制备胺化改性的木质素磺酸钠以及共价有机框架聚合物/胺化木质素磺酸钠复合材料,考察它们作为吸附材料对刚果红的吸附性能。【方法】木质素磺酸钠与甲醛、二乙烯三胺经曼尼希反应制得胺化木质素磺酸钠(ASLS),采用红外光谱(FTIR)和扫描电镜(SEM)对吸附剂的表面官能团和形貌进行了表征。考察刚果红起始质量浓度、ASLS用量、溶液pH、吸附时间等对材料吸附效果的影响;探究ASLS的吸附动力学和循环再生性能。制备富含醌共价有机框架聚合物(AQ-COF),对比ASLS、AQ-COF、AQ-COF/ASLS材料对刚果红的吸附效果。【结果】FTIR和SEM表征结果显示:木质素磺酸钠成功胺化,ASLS与AQ-COF复合后自组装成棒状纳米结构。ASLS吸附结果表明:刚果红起始质量浓度为200 mg·L^(-1),ASLS用量为70 mg,pH为1~5时,吸附率达95%以上,并在80 min内达到吸附平衡,吸附过程符合准二级吸附动力学模型和Langmuir等温吸附模型,吸附过程主要为化学吸附。30 mg ASLS中添加少量AQ-COF(2 mg),复合吸附剂吸附率可达80%以上。【结论】胺化改性木质素磺酸钠对刚果红有良好的吸附效果,且具有优秀的再生性能,可以作为刚果红的优良吸附剂;共价有机框架聚合物AQ-COF与ASLS复合制备的复合吸附剂可以提升ASLS对刚果红的吸附能力,表明共价有机框架聚合物在刚果红吸附领域有良好的应用前景。

关键词：木质素磺酸钠胺化改性有机框架聚合物刚果红吸附

PdO-CeO2复合氧化物催化剂的CO低温氧化

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物理化学学报 2009年第3期25卷 561-566页

作者：肖小燕鲁继青苏孝文郭明罗孟飞浙江师范大学物理化学研究所浙江省固体表面反应化学重点实验室浙江金华321004

采用共沉淀法制备了一系列不同Pd含量的PdO-CeO2复合氧化物催化剂,并考察了该催化剂的CO低温氧化反应催化性能.运用X射线衍射(XRD),物理吸附(BET),CO化学吸附,程序升温还原(TPR),脉冲反应等技术对催化剂进行了表征.XRD结果表明,焙烧温度... 详细信息

采用共沉淀法制备了一系列不同Pd含量的PdO-CeO2复合氧化物催化剂,并考察了该催化剂的CO低温氧化反应催化性能.运用X射线衍射(XRD),物理吸附(BET),CO化学吸附,程序升温还原(TPR),脉冲反应等技术对催化剂进行了表征.XRD结果表明,焙烧温度从400℃升高到800℃,有利于CexPd1-xO2-δ固溶体的形成.然而焙烧温度升至1000℃时,导致Pd从固溶体中析出.催化剂的CO氧化活性(TOF)与CexPd1-xO2-δ固溶体的含量存在一定的对应关系.随着CexPd1-xO2-δ固溶体含量的增加,CO氧化的TOF值大,可见CexPd1-xO2-δ固溶体的形成对CO氧化活性有着主要的贡献.在催化剂焙烧温度相同的条件下,催化剂的CO氧化活性与Pd粒子大小无对应关系.脉冲反应进一步说明PdOx的CO氧化活性高于金属Pd.

关键词： PdO-CeO2 CO氧化 CexPd1-xO2-δ固溶体