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深远海勘探平台异形构件的腐蚀行为研究

热加工工艺 2025年 42-50页

作者：孙淼军朱喜涛朱海超尤德财谢飞中国电建集团华东勘测设计研究院有限公司辽宁石油化工大学石油天然气工程学院

由于深远海勘探平台异形构件（地脚螺栓）长期暴露于复杂的海洋环境中，异形构件的表面和内部结构不断受到腐蚀作用的侵蚀，使其失去了原有的强度和稳定性，严重危及海上设施的安全运行。采用COMSOL多物理场耦合技术，研究分别在盐雾与... 详细信息

由于深远海勘探平台异形构件（地脚螺栓）长期暴露于复杂的海洋环境中，异形构件的表面和内部结构不断受到腐蚀作用的侵蚀，使其失去了原有的强度和稳定性，严重危及海上设施的安全运行。采用COMSOL多物理场耦合技术，研究分别在盐雾与干湿交替环境下力学与电化学的机电耦合效应对异形构件腐蚀行为的影响。通过实验测定Q345钢的力学性能和不同环境下的电化学腐蚀行为，将实验数据输入到仿真模型中。模拟结果表明，机电耦合效应下的异形构件腐蚀电位会比未受力状态更负，腐蚀电流密度也更高，更容易发生腐蚀失效。在同等力学作用下，干湿交替环境下腐蚀坑的面积大且数量多，腐蚀程度高于盐雾环境。地脚螺栓的易腐蚀位置主要在螺杆与弯头连接处。

关键词：异形构件 Q345钢盐雾环境干湿交替环境腐蚀行为

钯化学态对g-C3N4光催化还原CO2的影响:单原子态在促进CH4生成中的独特作用（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第3期46卷 177-190页

作者：李钱唐麒君熊珮瑶陈东之陈建孟吴忠标王海强浙江大学环境与资源学院污染环境修复与生态健康教育部重点实验室浙江海洋大学石油化工与环境学院临港石油天然气储运技术国家地方联合工程研究中心浙江省石油化工环境污染控制重点实验室浙江省工业锅炉炉窑烟气污染控制工程技术研究中心

化石燃料过度消耗引起的CO2过量排放和能源短缺问题日益突出.利用太阳能和光催化剂将CO2转化成高附加值化学原料,可以同时缓解温室效应与能源短缺,是实现“碳中和”与社会可持续发展的有效途径.目前在光催化剂合成方面已取得巨大进步,... 详细信息

化石燃料过度消耗引起的CO2过量排放和能源短缺问题日益突出.利用太阳能和光催化剂将CO2转化成高附加值化学原料,可以同时缓解温室效应与能源短缺,是实现“碳中和”与社会可持续发展的有效途径.目前在光催化剂合成方面已取得巨大进步,但由于电荷重组严重,表面反应动力学迟缓, CO2还原效率仍普遍偏低.助催化剂修饰是改善催化剂催化CO2还原效率的有效策略.贵金属是提升催化剂性能最显著的一类助催化剂,然而其资源有限,优格昂贵,将贵金属助催化剂的尺寸减小至单原子,可以最大限度地提高原子利用率,大幅降低成本,显著提升催化剂的催化性能.现有研究在揭示贵金属助催化剂性能提升机制时,主要集中在其对基底材料性质的影响,忽略了单原子态与其它化学价态的区别.因此本文以g-C3N4（CN）纳米片为基底,研究Pd单原子（Pd-SA）, PdOx, Pd纳米颗粒（Pd-NP）修饰对CN光催化还原CO2性能的影响及性能提升差异显著的内在机制.利用透射电子显微镜、高角度环形暗场扫描透射电子显微镜、X射线光电子能谱、基于同步辐射的X射线吸收谱等手段确定Pd物种在CN表面的存在形态和化学价态.性能测试结果表明,三种形态Pd修饰均可促进CN光催化还原CO2的性能,但提升效果存在显著差异.Pd/CN-SA上的CH4产量约2.25 μmol/g,明显高于PdOx/CN （1.08 μmol/g）, Pd/CN-NP （0.44 μmol/g）和CN （0.104 μmol/g）;Pd修饰后, CN的CH4选择性明显提高,其中Pd/CN-SA的CH4选择性高达73.5%,优于PdOx/CN（67.2%）和Pd/CN-NP（60%）.光电性质分析结果表明, Pd修饰有效提升了CN的光吸收性能,显著促进了载流子的迁移与分离,且Pd/CN-NP和PdOx/CN的有效光生电子密度较Pd/CN-SA更高,结果说明样品的光电性质不是影响其光催化还原CO2活性的关键因素.CO2-PPD结果表明, Pd/CN-SA表面具有丰富的中等强度的碱性位（HCO3-）,更有利于CO2吸附与活化.H+的产生通常伴随着·OH和·O2-的形成,因此根据电子自旋共振获得的·OH和·O2-产量可推测出, Pd/CN-NP可形成最丰富的H+, PdOx/CN次之, Pd/CN-SA最低.H2吸附实验结果表明,在氢溢流效应的影响下, Pd修饰显著促进了CN对H2的吸附,且Pd/CN-SA对H2的吸收量最大,说明H2在Pd-SA表面更易发生解离形成·H,这可能是其CH4产量较高的重要原因.对比了以H2和H2O为还原剂时的CO2光催化还原性能,结果表明, PdOx/CN和Pd/CN-SA的CH4产量分别下降了66.3%和28.6%,Pd/CN-NP的甲烷产量反而提高,说明Pd/CN-NP可能具有较好的·H利用效率,其以H2O为还原剂时的低CH4产量可能受限于·H的形成.为进一步验证该推测,利用DFT模拟研究了H2O分子在Pd/CN-NP, PdOx/CN和Pd/CN-SA表面的吸附解离能,结果表明, H2O分子在Pd/CN-SA表面的活化能最低,最有利于·H的形成.此外,完整的H2O解离反应过程中Pd/CN-NP会释放出0.40 eV能量, Pd/CN-SA与PdOx/CN则需补充额外的能量（0.51和1.47 eV）,再次强有力地证明Pd/CN-NP具有较好的·H利用效率.最后,利用原位红外分析了各样品光催化还原CO2反应过程的差异,发现Pd/CN-SA表面的CO2吸附态物种在可见光照射下更容易参与至后续的光催化还原反应中;PdOx/CN和Pd/CN-NP表面的CO2吸附态物种含量足够丰富,但由于它们的光生电子还原能力有限,无法将吸附物种进一步还原;Pd/CN-SA和Pd/CN-NP表面吸附的CO可进一步被还原成甲氧基,但吸附在PdOx/CN表面的CO难以被进一步还原.综上,本文揭示了贵金属Pd的化学价态对CO2还原性能的关键作用,对未来合理设计开发更有效的CO2还原光催化剂具有借鉴意义.

关键词： CO2光催化还原化学价态 Pd g-C3N4 H原子利用

磁性聚氨基噻唑吸附剂脱除水体Hg^(2+)性能

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化工学报 2024年第6期75卷 2283-2298页

作者：王岩周佳文孙培亮陈勇齐元红彭冲临港石油天然气储运技术国家地方联合工程研究中心浙江海洋大学石油化工与环境学院浙江舟山316022 大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁大连116024 新特能源股份有限公司新疆乌鲁木齐830000

聚多巴胺(PDA)辅助负载聚氨基噻唑(PAT)法制备了磁性颗粒吸附剂Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)@PDA-PAT。对吸附剂进行了XRD、VSM、TG、SEM、XPS、EDS和Zeta电位等表征分析,考察了吸附剂对Hg^(2+)的吸附性能。结果表明,Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)@PDA-PAT具有超顺磁性,在pH小于2时Zeta电位为正,pH大于2时Zeta电位为负。在303 K和Hg^(2+)浓度为50 mg/L模拟废水中,当pH为1.3和5.0时,Hg^(2+)的平衡吸附量分别为121.9 mg/g和153.1 mg/g。在强酸(如pH 1.3)和弱酸(如pH 5.0)环境下Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)@PDA-PAT吸附Hg^(2+)的过程均是自发过程,且符合二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型。强酸环境下(如pH 1.3)Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)@PDA-PAT吸附Hg^(2+)是焓驱动的放热过程,弱酸(如pH 5.0)环境下是熵驱动的吸热过程。用2 mol/L混酸(盐酸和硝酸摩尔比为1∶1)作为解吸液可使Hg^(2+)解吸率达91%以上。在303 K、pH 1.3、Hg^(2+)浓度20 mg/L条件下,当Na^(+)、K^(+)、Mg^(2+)、Ca^(2+)、Cu^(2+)、Zn^(2+)、Ni^(2+)质量浓度为Hg^(2+)的20倍时,Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)@PDA-PAT的Hg^(2+)平衡吸附量分别下降了33.2%、32.1%、20.6%、26.7%、21.2%、29.6%、17.8%。在模拟海水下,Hg^(2+)吸附量下降40.9%。Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)@PDA-PAT具有较好的Hg^(2+)选择性,具有净化海水脱除重金属的应用潜力。

关键词：聚氨基噻唑磁性吸附剂四氧化三铁含Hg^(2+)废水

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非均质含水土层中石油运移的电阻率监测

中国环境科学 2020年第2期40卷 771-779页

作者：潘玉英童奕涵朱根民徐飞印杨金生俞晔伟张茜张萌田丽娜浙江海洋大学水产学院浙江舟山316022 临港石油天然气储运技术国家地方联合工程实验室浙江舟山316022 浙江宏宇工程勘察设计有限公司浙江舟山316022 浙江海洋大学海洋科学与技术学院浙江舟山316022

通过自制三维有机玻璃水槽建立非均质土层,设立浅层和内部两个泄漏点,模拟流动相原油在含水土层中的运移及水位波动条件下的重分布过程,并利用自制高密度电极排及电法仪揭示相应的电阻率响应特征.结果表明:原油在土壤中运移受泄漏源位... 详细信息

通过自制三维有机玻璃水槽建立非均质土层,设立浅层和内部两个泄漏点,模拟流动相原油在含水土层中的运移及水位波动条件下的重分布过程,并利用自制高密度电极排及电法仪揭示相应的电阻率响应特征.结果表明:原油在土壤中运移受泄漏源位置、泄漏量及土层结构的影响.同一土层内部泄漏点横向扩散较垂向明显,浅层泄漏点为四周扩散,泄漏量越大污染范围越宽,土层渗透性越高污染深度越深.原油泄漏后存在高阻和低阻异常2种情况,土层结构简单且含油率较高时高阻异常明显;土层组分较复杂尤其是盐分和粘土矿物含量较高,或含水率和含油率较低时,易出现低阻异常.水位升高后土层整体电阻率降低,原油向污染区中心集中;水位下降后电阻率升高,原油向四周分散,水位波动使原油进一步弥散.受内部泄漏点影响,垂向深度上离泄漏点越近(0.08m)污染越重,除此之外泄漏点下部(0.15m)原油含量高于上部(0.04m),显示内部泄漏点原油下移较上移明显.

关键词：原油污染水位波动电阻率监测非均质含水土层

助剂对Co/SiO_(2)催化剂逆水煤气变换反应催化性能的影响

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低碳化学与化工 2023年第6期48卷 24-29页

作者：曹忠刘宁崔莎刘辉王路辉浙江海洋大学浙江省石油化工环境污染控制重点实验室浙江舟山316022 浙江海洋大学石油化工与环境学院浙江舟山316022 浙江海洋大学食品与药学学院浙江舟山316022 浙江海洋大学临港石油天然气储运技术国家地方联合工程研究中心浙江舟山316022

逆水煤气变换(RWGS)反应是二氧化碳(CO_(2))转化的有效途径之一,然而高温反应条件下RWGS催化剂存在稳定性差的问题。利用等体积浸渍法制备了一系列添加助剂(CeO_(2)、La_(2)O_(3)、Y_(2)O_(3)或ZrO_(2))的Co/SiO_(2)催化剂用于RWGS反应... 详细信息

逆水煤气变换(RWGS)反应是二氧化碳(CO_(2))转化的有效途径之一,然而高温反应条件下RWGS催化剂存在稳定性差的问题。利用等体积浸渍法制备了一系列添加助剂(CeO_(2)、La_(2)O_(3)、Y_(2)O_(3)或ZrO_(2))的Co/SiO_(2)催化剂用于RWGS反应,通过X射线衍射仪、透射电子显微镜和H_(2)程序升温还原等对催化剂进行了表征,研究了助剂对催化剂结构及其RWGS反应性能的影响。催化剂表征结果表明,添加助剂对催化剂中Co3O4粒径没有明显影响;CeO_(2)、La_(2)O_(3)、Y_(2)O_(3)和ZrO_(2)助剂与钴组分存在相互作用。催化性能测试结果表明,600°C下反应12 h后,Co/SiO_(2)催化剂的CO_(2)转化率由28.3%下降到9.0%;而添加助剂的催化剂稳定性均有提高,其中Co-ZrO_(2)/SiO_(2)催化剂的稳定性最佳,反应12 h后CO_(2)转化率仍高达21.9%。这是由于加入助剂后,助剂与钴组分存在相互作用,提高了活性组分钴的稳定性。

关键词：逆水煤气变换反应助剂 Co/SiO_(2) 等体积浸渍法 CO_(2)转化

高分散Cu/SiO_(2)逆水煤气变换反应催化剂研究

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化学试剂 2023年第8期45卷 40-46页

作者：刘宁曹忠崔莎刘辉王路辉浙江海洋大学浙江省石油化工环境污染控制重点实验室浙江舟山316022 浙江海洋大学石油化工与环境学院浙江舟山316022 浙江海洋大学食品与药学学院浙江舟山316022 浙江海洋大学临港石油天然气储运技术国家地方联合工程研究中心浙江舟山316022

逆水煤气变换(RWGS)反应可以有效的将CO_(2)转化为更具有价值的CO,被认为是最具有应用前景的反应之一。将Cu/SiO2催化剂用于RWGS反应,考察了在浸渍过程中添加尿素对催化剂结构和性能的影响。采用包括H2-TPR、XRD和TEM等对催化剂进行表征... 详细信息

逆水煤气变换(RWGS)反应可以有效的将CO_(2)转化为更具有价值的CO,被认为是最具有应用前景的反应之一。将Cu/SiO2催化剂用于RWGS反应,考察了在浸渍过程中添加尿素对催化剂结构和性能的影响。采用包括H2-TPR、XRD和TEM等对催化剂进行表征,并且在400~750℃的温度范围内进行RWGS性能测试。结果表明,与Cu/SiO_(2)催化剂相比,尿素辅助法制备的Cu/SiO_(2)-N催化剂在逆水煤气变换反应中具有较高的催化活性,并且对CO具有100%的选择性,尿素的引入可以有效地减小活性金属Cu的粒径,使其具有高分散性,Cu/SiO_(2)-N催化剂金属分散度达到26.5%,催化剂的活性得到了显著提高。

关键词：逆水煤气变换反应 CO_(2) Cu/SiO_(2)催化剂尿素高分散

石油沥青/聚丙烯腈静电纺碳纳米纤维的制备工艺优化及其性能

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纺织学报 2024年第8期45卷 107-115页

作者：王永政黄林涛宋付权浙江海洋大学石油化工与环境学院浙江舟山316022 宁波杉杉硅基材料有限公司浙江宁波315100 常州大学石油与天然气工程学院江苏常州213000

为实现石油沥青的高值化利用,通过静电纺丝技术制备了沥青/聚丙烯腈复合纳米纤维,并经过预氧化和炭化处理制备了复合碳纳米纤维。采用Box-Behnken响应面法研究了纺丝参数对纤维直径的影响,通过调整石油沥青比例和热处理温度研究了预氧... 详细信息

为实现石油沥青的高值化利用,通过静电纺丝技术制备了沥青/聚丙烯腈复合纳米纤维,并经过预氧化和炭化处理制备了复合碳纳米纤维。采用Box-Behnken响应面法研究了纺丝参数对纤维直径的影响,通过调整石油沥青比例和热处理温度研究了预氧化和炭化过程中纤维的结构转变。结果表明:影响纤维直径的静电纺丝参数主次顺序依次为推流速度、纺丝电压和接收距离;响应面法模型预测值与最佳工艺条件下纤维直径实测值的相对误差为9.13%;当预氧化温度为250℃时,预氧化丝具有最大芳构化指数,其相应预氧化度最高;炭化温度与复合碳纳米纤维的石墨化程度呈正相关,随着炭化温度的升高,纤维直径大幅减小,复合碳纳米纤维石墨结构有序性逐渐增加。

关键词：石油沥青聚丙烯腈静电纺丝碳纳米纤维 Box-Behnken响应面法

特殊地质条件下流动相原油在沿海土-水系统中的运移过程及机制研究

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环境科学学报 2019年第2期39卷 469-479页

作者：童森炜潘玉英杨楠柠杨建丰童奕涵蒋巧丽刘港华浙江海洋大学水产学院舟山316022 浙江省海洋渔业装备技术研究重点实验室舟山316022 临港石油天然气储运技术国家地方联合工程实验室舟山316022

原油作为主要能源之一对现代社会的重要作用不言而喻,但其所带来的污染危害同样不容忽视.通过自制的有机玻璃水槽,建立模型模拟自然地层的非均质性,模拟了原油在沿海土-水系统中的运移过程,探讨了局部非渗透性透镜体、底部隔水层、土壤... 详细信息

原油作为主要能源之一对现代社会的重要作用不言而喻,但其所带来的污染危害同样不容忽视.通过自制的有机玻璃水槽,建立模型模拟自然地层的非均质性,模拟了原油在沿海土-水系统中的运移过程,探讨了局部非渗透性透镜体、底部隔水层、土壤初始含水率、土壤质地、岩性突变界面对原油在砂土中运移速度和路径的影响.结果表明,局部非渗透性透镜体和底部隔水层对原油的运移具有阻碍作用,会改变其运动速度和路径.在一定范围内,土壤初始含水率越高,原油的侧向运移速率和垂向运移速率越大(模拟成层性土层中原油垂向运移速率随含水率增大,由0.43 cm·min^(-1)增大到1.00 cm·min^(-1),在低含水率区域原油侧向运移速率分别为0.08 cm·min^(-1)(粗-细界面)和0.10 cm·min^(-1)(细-粗界面),而在含水率较高的区域则为0.14 cm·min^(-1)),而过高的含水率又会阻碍原油的运移.土壤孔隙越大,垂向运移越快,侧向运移越慢,反之,垂向运移越慢,侧向运移越快(模拟成层性土层中,原油在粗砂中的垂向平均运移速率为0.54 cm·min^(-1),而在细砂中仅为0.33 cm·min^(-1),自然泄漏时原油在粗砂中的最大扩散范围为9.10 cm,在细砂中为12.50 cm).原油在土壤中运移遇到岩性突变界面时,会产生聚集效应,在聚集处产生侧向运移,试验中在粗-细界面扩散宽度为6.70 cm,在细-粗界面扩散宽度为29.00 cm.

关键词：原油污染运移锋面非均质土层运移与分布特性

地下水位波动及降水对原油在非均质土层中重分布的影响

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环境科学研究 2019年第3期32卷 475-484页

作者：杨楠柠潘玉英童森炜杨建丰吴文宇俞晔伟张茜浙江海洋大学水产学院浙江舟山316022 浙江省海洋渔业装备技术研究重点实验室浙江舟山316022 临港石油天然气储运技术国家地方联合工程实验室浙江舟山316022

为研究原油泄漏后在非均质土层中的重分布过程及影响因素,建立3种不同组合的非均质土层物理模型(编号分别为L-a、L-b、L-c)进行原油泄漏后重分布过程的室内模拟,分别代表局部非渗透性透镜体(浅层泄漏)、大面积弱渗透性粉质亚黏土(内部泄... 详细信息

为研究原油泄漏后在非均质土层中的重分布过程及影响因素,建立3种不同组合的非均质土层物理模型(编号分别为L-a、L-b、L-c)进行原油泄漏后重分布过程的室内模拟,分别代表局部非渗透性透镜体(浅层泄漏)、大面积弱渗透性粉质亚黏土(内部泄漏)和土层界面(浅层泄漏)存在条件.待原油重力渗透稳定后分别进行升降水位和降水的模拟试验,由PET聚酯膜绘制、CCD相机拍摄和基于CMYK的灰度分析等图像采集和分析法获得平面运移分布图、纵剖面灰度变化图,采用风干法和紫外分光光度法获得采样点含水率和含油率对比图,分析原油泄漏后在非均质土层中的运移规律.结果表明:①在水位波动下,局部非渗透性透镜体和大面积粉质亚黏土弱透水层可有效截获原油,使原油在其左右及上侧大量聚集; 3组试验中原油的重分布过程以垂向运移为主,但在粗-细界面和细-粗界面会因油水驱替和毛细压力导致其部分横向运移.②模拟降水时,受到淋滤和水位波动的综合效应,原油油聚区不能在短时间内随水位线移动,体现其滞后性;在模拟降水结束后油聚区大量分布于水位线位置和细-粗界面处;降水对土壤中的原油具一定稀释作用.③L-a和L-c组表层泄漏的原油分布面积(分别为800、538 cm^2)较大,采样点含油率极差(分别为6. 23%、6. 80%)较大;而L-b组内部泄漏的原油分布面积(235 cm^2)较小,采样点含油率极差(2. 99%)较小.研究显示,地下水位波动及降水对非均质土层中原油的周期性聚集和释放有一定影响,尤其是局部非渗透性透镜体、大面积弱渗透性粉质亚黏土及岩性界面存在土层中影响更大.

关键词：原油水位波动降水重分布非均质土层