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乙炔选择性加氢催化剂的研究进展

高校化学工程学报 2020年第6期34卷 1339-1353页

作者：黄伟民周静徐逸琦周媛丰枫赵佳张群峰李小年浙江工业大学工业催化研究所绿色化学合成技术国家重点实验室培训基地浙江杭州310014

乙烯主要通过石脑油和柴油热裂解制取,乙烯原料气中带有体积分数为0.3%~3%的乙炔,该微量乙炔会毒化乙烯聚合催化剂。工业上通常用选择加氢法将乙炔转化为乙烯,但钯基催化剂一直都存在选择性低、稳定性差等缺点。梳理近几年对乙炔选择性... 详细信息

乙烯主要通过石脑油和柴油热裂解制取,乙烯原料气中带有体积分数为0.3%~3%的乙炔,该微量乙炔会毒化乙烯聚合催化剂。工业上通常用选择加氢法将乙炔转化为乙烯,但钯基催化剂一直都存在选择性低、稳定性差等缺点。梳理近几年对乙炔选择性加氢反应及其催化剂的研究,并探讨制备方法、活性组分、助剂和载体对催化剂结构和性能的影响;叙述不同催化剂的制备方法在乙炔加氢反应中的应用,制备方法可以有效改变活性组分的表面物理性质,影响活性组分对乙烯的吸脱附性能。最后,展望了乙炔加氢催化剂未来的研究方向。

关键词：乙炔乙烯催化剂选择性加氢

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钯基乙炔选择性加氢催化剂研究进展

化工进展 2019年第3期38卷 1353-1361页

作者：徐浩徐逸琦蒋亦舒张群峰李小年浙江工业大学工业催化研究所绿色化学合成技术国家重点实验室培训基地浙江杭州310014

催化选择加氢去除乙烯中微量乙炔是石化工业重要的反应过程,工业钯基催化剂选择性低、催化剂使用寿命较短。本文综述了近年来国内外乙炔选择性加氢钯基催化剂的研究进展。主要探讨了过渡金属、金属氧化物与非金属配体助剂能调变钯粒子... 详细信息

催化选择加氢去除乙烯中微量乙炔是石化工业重要的反应过程,工业钯基催化剂选择性低、催化剂使用寿命较短。本文综述了近年来国内外乙炔选择性加氢钯基催化剂的研究进展。主要探讨了过渡金属、金属氧化物与非金属配体助剂能调变钯粒子空间结构,隔离分散钯粒子并与钯粒子产生电子效应;阐明了钯粒子尺寸与织构形貌的调控能改变钯的晶面结构,影响钯对乙烯的吸脱附和对氢气的活化与解离性能;评述了单一氧化物、复合金属氧化物、碳材料等载体为催化剂提供合适的表面酸碱性并加强了与活性中心之间的相互作用,稳定钯粒子抑制其发生迁移与团聚。提高乙烯选择性与催化剂稳定性是该研究的重点与难点,负载型钯基催化剂的发展方向是构建高分散钯粒子,并在反应过程中保持稳定。

关键词：加氢钯催化剂选择性载体

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甲醇为氢源的连续化催化转移加氢合成芳胺

无机化学学报 2024年第2期40卷 430-440页

作者：洪学立洪云阳宋素红王千禧严新焕浙江工业大学绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地杭州310014

开发了一种温和高效的以甲醇为氢源,以Ru-Fe双金属催化剂催化的硝基芳烃连续化转移加氢方法。采用浸渍法制备Ru-Fe双金属催化剂,通过电感耦合等离子体-质谱(ICP-MS)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR... 详细信息

开发了一种温和高效的以甲醇为氢源,以Ru-Fe双金属催化剂催化的硝基芳烃连续化转移加氢方法。采用浸渍法制备Ru-Fe双金属催化剂,通过电感耦合等离子体-质谱(ICP-MS)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)对催化剂进行表征。结果表明催化剂具有较小的粒径和较好的分散性。在Ru-Fe双金属催化剂上,成功实现了硝基芳烃与甲醇在无外加氢源条件下的连续化转移加氢合成芳胺。通过对反应条件的调控,成功得到了一系列产率较高的胺类化合物。特别地,该方法对不饱和基团(醛基、羰基或炔基)取代的硝基芳烃的加氢表现出优异的选择性和转化率。

关键词：甲醇硝基芳烃胺 Ru-Fe 氢转移

掺杂碳材料的制备及其负载贵金属在催化加氢反应中的应用研究进展

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高校化学工程学报 2019年第3期33卷 516-523页

作者：李康周媛张群峰岑亚青李小年浙江工业大学工业催化研究所绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地

贵金属加氢催化剂广泛应用于精细化学品、药物和功能材料的合成中,以改进催化剂制备方法来提高其活性、选择性或稳定性一直是该领域研究热点。而采用掺杂碳材料作为催化剂载体是改善贵金属催化剂加氢性能的一种有效途径。文章系统总结... 详细信息

贵金属加氢催化剂广泛应用于精细化学品、药物和功能材料的合成中,以改进催化剂制备方法来提高其活性、选择性或稳定性一直是该领域研究热点。而采用掺杂碳材料作为催化剂载体是改善贵金属催化剂加氢性能的一种有效途径。文章系统总结了掺氮、掺硫及其它掺杂碳材料的制备方法,介绍了不同制备方法对碳材料中杂原子含量、物化性质的影响;并概述了掺杂碳载体负载贵金属催化剂在硝基苯类化合物、共轭羰基、苯酚催化加氢以及在加氢脱卤等反应中的应用情况,掺杂催化剂均展现出了优异的催化性能。

关键词：掺杂碳材料贵金属催化剂催化加氢

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铂基纳米催化剂的制备及在加氢领域的进展

化工进展 2023年第6期42卷 2904-2915页

作者：陈怡欣甄摇摇陈瑞浩吴继伟潘丽美姚翀罗杰卢春山丰枫王清涛张群峰李小年浙江工业大学绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310014

铂基金属催化剂在许多重要的液相加氢化学转化中起着至关重要的作用,研究尺寸、晶型及形貌可控的催化剂以制备铂利用率高及活性好的催化剂具有重要意义。本文系统地介绍了铂基金属催化剂的研究进展,包括不同铂基金属纳米催化剂的合成方... 详细信息

铂基金属催化剂在许多重要的液相加氢化学转化中起着至关重要的作用,研究尺寸、晶型及形貌可控的催化剂以制备铂利用率高及活性好的催化剂具有重要意义。本文系统地介绍了铂基金属催化剂的研究进展,包括不同铂基金属纳米催化剂的合成方法、还原剂的种类以及影响铂基催化剂性能的重要因素(包括粒子粒径、形貌、组成、载体)对催化活性和选择性的影响。铂基催化材料催化效率高但价格昂贵,文中指出进一步探索铂基催化剂对加氢反应机理的影响机制,降低成本的同时提高催化剂寿命并实现铂基催化剂的可控制备仍是未来的重点研究方向。

关键词：铂基催化剂载体纳米粒子加氢形貌制备方法

介孔碳化钨纳米片团簇的制备及其电催化析氢性能

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无机化学学报 2022年第3期38卷 459-468页

作者：吴世照高寒璐陆啸丰郑士涛高静李国华浙江工业大学化学工程学院杭州310014 浙江工业大学绿色化学合成技术国家重点实验室培训基地杭州310032

采用阳极氧化法与原位还原碳化法相结合,在电击穿条件下可控制备了具有介孔结构的碳化钨纳米片团簇(WC NFs)。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、N_(2)吸附-脱附测试表征其物相、微观结构和孔径分布。在1 ... 详细信息

采用阳极氧化法与原位还原碳化法相结合,在电击穿条件下可控制备了具有介孔结构的碳化钨纳米片团簇(WC NFs)。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、N_(2)吸附-脱附测试表征其物相、微观结构和孔径分布。在1 mol·L^(-1)H_(2)SO_(4)溶液中采用线性扫描伏安法、循环伏安法、计时电流法以及交流阻抗谱测试催化剂的电化学性能。结果表明,在650℃下还原碳化所制备的WC NFs具有最佳的电催化析氢性能,在电流密度为10 mA·cm^(-2)时过电位η_(10)仅为150 mV,Tafel斜率为56 mV·dec^(-1),并具有良好的循环稳定性。

关键词：介孔纳米花阳极氧化电催化析氢反应

Pd_(x)S_(y)材料的制备及其在催化领域的研究进展

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化工进展 2022年第2期41卷 740-749页

作者：朱飞飞马磊龙慧敏浙江工业大学化学工程学院工业催化研究所绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310032

在催化领域,Pd_(x)S_(y)多年来一直被认为是金属钯中毒形成的不良产物而不受重视。但是近年来,Pd_(x)S_(y)材料被发现在催化加氢、催化氧化、电催化以及可见光催化制氢方面表现出独特的催化性能。本文比较了Pd_(x)S_(y)材料的传统制备... 详细信息

在催化领域,Pd_(x)S_(y)多年来一直被认为是金属钯中毒形成的不良产物而不受重视。但是近年来,Pd_(x)S_(y)材料被发现在催化加氢、催化氧化、电催化以及可见光催化制氢方面表现出独特的催化性能。本文比较了Pd_(x)S_(y)材料的传统制备方法和绿色创新合成技术,综述了Pd_(x)S_(y)材料作为催化剂在催化加氢、催化氧化、电催化以及可见光催化制氢方面的研究工作。比较发现,Pd_(x)S_(y)材料的传统制备方法存在毒害大、三废多、周期长等缺点,这些缺点在很大程度上限制了该材料的发展前景,需要在制备方法上进行更深入的创新研究。同时,Pd_(x)S_(y)材料在多个催化领域,尤其是在可见光催化制氢方面的优异性能,使其在催化材料领域备受关注。

关键词：催化剂催化加氢催化氧化电化学光化学

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石墨相氮化碳的制备、改性及催化加氢应用

高校化学工程学报 2020年第5期34卷 1091-1101页

作者：李烁姚楠浙江工业大学工业催化研究所绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310014

石墨相氮化碳是一种不含金属的半导体聚合物材料,具有独特的物化性质和电子结构,在多相催化加氢等领域具有重要的应用前景。文章主要介绍了目前常用于制备石墨相氮化碳的主要方法(即硬模板法、软模板法和无模板法)以及通过杂原子掺杂(... 详细信息

石墨相氮化碳是一种不含金属的半导体聚合物材料,具有独特的物化性质和电子结构,在多相催化加氢等领域具有重要的应用前景。文章主要介绍了目前常用于制备石墨相氮化碳的主要方法(即硬模板法、软模板法和无模板法)以及通过杂原子掺杂(非金属原子/金属原子)和其他材料复合的修饰改性方法。在此基础上,综述了以石墨相氮化碳为载体所制备的负载型金属催化剂及其在精细化学品、C1分子、烯烃、炔烃分子催化加氢反应方面的研究进展,并对相关领域的关键问题和未来发展趋势进行了展望。

关键词：石墨相氮化碳制备方法催化加氢改性负载型金属催化剂

碳包裹非贵金属催化剂的制备及其在催化加氢中的应用

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化工进展 2022年第10期41卷 5416-5424页

作者：王宏政马超凡颜伟何巍卢春山李小年浙江工业大学绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310014

实现非贵金属催化剂在加氢反应中的广泛应用对工业催化领域具有重要意义,新型碳包裹非贵金属催化剂因其优异的结构稳定性和催化加氢性能而备受关注。本文综述了近年来碳包裹非贵金属催化剂及其制备方法的研究进展,归纳总结了不同制备方... 详细信息

实现非贵金属催化剂在加氢反应中的广泛应用对工业催化领域具有重要意义,新型碳包裹非贵金属催化剂因其优异的结构稳定性和催化加氢性能而备受关注。本文综述了近年来碳包裹非贵金属催化剂及其制备方法的研究进展,归纳总结了不同制备方法对碳包裹结构的影响以及其优缺点,并介绍了碳包裹非贵金属催化剂在硝基类芳烃、羰基类芳烃、苯酚、喹啉加氢以及费托合成等加氢反应中的催化性能以及稳定性表现。文中提出:目前该催化剂亟需解决的问题是实现金属粒子尺寸以及碳壳结构的可控调变,今后的一个研究方向是进一步探索能够简便调节催化剂结构并且经济可行的制备方法。

关键词：催化剂加氢碳包裹结构稳定性制备