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层状多孔炭片负载钌催化剂的制备及其催化氨硼烷水解制氢性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 429-437页

作者：左佑华吴慧花俊峰郑君宁许立信叶明富万超安徽工业大学化学与化工学院安徽马鞍山243000 浙江省环境科技有限公司浙江杭州310027 南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071 宁德师范学院绿色能源与环境催化福建高校重点实验室福建宁德352100 常州大学江苏省绿色催化材料与技术重点实验室江苏常州213164 浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310058

本研究以煤沥青为炭材料,氯化钠为模板剂,碳酸钾为活化剂,在氩气气氛下高温煅烧得到载体层状多孔炭片(LPCS),通过浸渍法向其中加入RuCl3金属溶液,将活性组分Ru负载到LPCS载体上合成Ru/LPCS催化剂,并对其催化氨硼烷水解制氢的性能进行了... 详细信息

本研究以煤沥青为炭材料,氯化钠为模板剂,碳酸钾为活化剂,在氩气气氛下高温煅烧得到载体层状多孔炭片(LPCS),通过浸渍法向其中加入RuCl3金属溶液,将活性组分Ru负载到LPCS载体上合成Ru/LPCS催化剂,并对其催化氨硼烷水解制氢的性能进行了研究。结果表明,Ru/LPCS催化剂中,当煅烧温度为1123 K时,Ru的负载量为2%时,催化剂的反应转化频率(TOF)值最大,此时有光下催化剂的TOF为334.8 min^(-1),是无光照时TOF的1.38倍。在光照下,催化剂的活化能(Ea)从90.60 kJ/mol下降到70.33 kJ/mol。氨硼烷水解制氢速率相对于其浓度的级数为0.75,而相对于催化剂的用量满足于一级动力学关系。

关键词：钌基催化剂氨硼烷水解制氢层状多孔炭片

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微米级蜂窝状软木多孔炭的制备及吸附四环素的性能研究

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煤炭学报 2024年

作者：张己召王启航李承禹何丹味母军木质材料科学与应用教育部重点实验室木材科学与技术北京市重点实验室北京林业大学材料科学与技术学院

以工业废弃软木颗粒为原料，KHC2O4为活化剂，采用一步法慢速热解、活化得到具有蜂窝状结构的分级多孔活性炭KHBC，并将其应用于吸附水体中的盐酸四环素（TC）。通过拟合孔隙结构参数与四环素吸附量分析活性炭孔隙与吸附性能的关系，... 详细信息

以工业废弃软木颗粒为原料，KHC2O4为活化剂，采用一步法慢速热解、活化得到具有蜂窝状结构的分级多孔活性炭KHBC，并将其应用于吸附水体中的盐酸四环素（TC）。通过拟合孔隙结构参数与四环素吸附量分析活性炭孔隙与吸附性能的关系，通过静态吸附实验探究初始pH、温度、初始浓度、离子强度等因素对吸附性能的影响，利用SEM、FT-IR等技术对KHBC吸附前后的物理化学结构进行表征，建立活化工艺-软木活性炭孔隙结构-吸附性能间的相关关系。结果表明，活化温度和KHC2O4添加比例的提高对比表面积和总孔体积有积极影响，并促进2～5 nm介孔的形成。比表面积和总孔体积与吸附TC容量间呈较强的线性关系，R2分别为0.9852、0.958，2～5 nm介孔容积与TC吸附容量的R2为0.8388。当活化温度为900℃、活化剂添加比例为5:1时，得到的KHBC5-900比表面积高达2447 m2/g，2～5 nm的介孔明显增多，对水体中TC的吸附效果最好，其呈现微孔-介孔的孔径结构，在45℃时吸附量高达1113.45 mg/g，25℃时吸附量高达961.54 mg/g，5 min即可达吸附总量的85%，1 h可达吸附平衡，是未活化BC-900吸附量（21.25mg/g）的46倍。且吸附能力几乎不受环境pH和离子强度的影响。KHBC5-900对TC的吸附符合准二级动力学方程和Langmuir等温吸附模型，吸附过程是自发和吸热的，吸附机理表明，孔隙填充是主要的吸附机制，同时存在π-π相互作用和氢键相互作用。

关键词：软木 KHC O 活性炭四环素吸附性能

CFD-DEM-IBM方法探究流化床倾斜挡板内构件受力特性

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化工学报 2024年第1期75卷 255-267页

作者：赵碧丹代伊杨王军武张永民中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049 中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249

在密相床层内安装内构件可显著改善工业流化床的流化质量、强化气固传质和提高化学反应效率。由于长时间受气体和颗粒的挤压和冲击,流化床内构件可能会发生变形或断裂。为实现流化床内构件设计的科学性,确保其长周期可靠性,需要明确其... 详细信息

在密相床层内安装内构件可显著改善工业流化床的流化质量、强化气固传质和提高化学反应效率。由于长时间受气体和颗粒的挤压和冲击,流化床内构件可能会发生变形或断裂。为实现流化床内构件设计的科学性,确保其长周期可靠性,需要明确其受力机理与不同操作条件下受力特性。利用粗粒化CFD-DEM-IBM方法,实现了利用笛卡儿网格模拟流化床中倾斜挡板内构件受力特性的定量模拟,该方法拓展原有挡板应力统计方法,获得了不同倾斜角度对挡板所受应力的定量影响规律。模拟所得挡板受力随时间的演化曲线与实验报道较为一致,在流化床启动阶段会出现较大的峰值,同时成功复现在启动阶段的峰值受力总体与挡板在水平面上的投影面积成正比。模拟结果显示,在启动阶段,挡板受力中颗粒挤压作用力占主导,但在流化阶段,除颗粒作用力达到极大值外的大部分时间中挡板受到的气相压差力要大于颗粒作用力。当挡板倾斜角度较小时,挡板受力较大但抑制床内返混效果较好,因此在工业流化床内构件设计中应兼顾强化传递及长周期可靠性的需求,当挡板倾斜角度较小时应选择强度大的挡板材料。

关键词：气泡流化床数值模拟挡板内构件固相应力

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电子顺磁共振技术在化工基础研究中的应用进展

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化工学报 2024年第1期75卷 74-82页

作者：王欣雨王永涛姚加李浩然浙江大学化学系浙江杭州310058 化学工程联合国家重点实验室浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310058

电子顺磁共振(electron paramagnetic resonance,EPR)技术能够检测自由基、过渡金属离子及缺陷等顺磁性物质,谱图具有高特异性,背景信号少,既可以检测溶液样品,也可以检测固态样品,且检测限低。在化工基础研究中,尤其是自由基相关过程... 详细信息

电子顺磁共振(electron paramagnetic resonance,EPR)技术能够检测自由基、过渡金属离子及缺陷等顺磁性物质,谱图具有高特异性,背景信号少,既可以检测溶液样品,也可以检测固态样品,且检测限低。在化工基础研究中,尤其是自由基相关过程研究中,EPR技术的优势是其他谱学无可比拟的。但是化工领域的科学家们使用EPR技术并不广泛。综述了EPR在化工基础相关研究中应用的一些例子,包括催化材料的表征、活性中间体的表征、溶剂性质表征及材料性能表征四个方面,希望能让更多化工领域工作者了解EPR技术,并使用EPR技术解决化工问题。

关键词：电子顺磁共振催化剂活性中间体溶剂材料性能

微流控制备包覆含能材料模拟物的核壳结构微球

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火炸药学报 2024年第6期47卷 506-512,I0003页

作者：刘静吕英迪刘建行杨文博陶胜洋大连理工大学化学学院&精细化工重点实验室&智能材料化工前沿科学中心&大连市智能化学重点实验室辽宁大连116024 西安近代化学研究所陕西西安710065 西北工业大学化学与化工学院陕西西安710072

基于简单的生产单重乳液的液滴微流控技术,结合相分离和结晶固化的方法,制备出具有对硝基苯甲醛(p-NBA)核层和聚苯乙烯(PS)壳层的核壳结构微球,一步完成了对高能炸药3,4-二硝基呋咱基氧化呋咱(DNTF)的模拟物p-NBA的包覆;通过调控p-NBA... 详细信息

基于简单的生产单重乳液的液滴微流控技术,结合相分离和结晶固化的方法,制备出具有对硝基苯甲醛(p-NBA)核层和聚苯乙烯(PS)壳层的核壳结构微球,一步完成了对高能炸药3,4-二硝基呋咱基氧化呋咱(DNTF)的模拟物p-NBA的包覆;通过调控p-NBA、PS以及赋形剂乙基纤维素(EC)的含量配比,可以得到不同结构和形貌的微球,并研究了上述因素对核壳结构微球的影响;基于高能炸药DNTF的包覆钝化效果和包覆量双重条件,在使用大相对分子质量(M r=300000~350000)PS情况下,得出最佳实验条件为:EC和p-NBA质量比为1∶10,PS质量分数为8%。结果表明,赋形剂的添加有助于促进p-NBA的结晶,使其能够在液滴相分离的时候形成球形颗粒,从而被完整包覆;PS在微液滴中的初始质量分数越大,形成的壳层越厚、球形度越高,但封装DNTF的壳层越厚,爆炸威力会降低。

关键词：物理化学微流控核壳结构微球对硝基苯甲醛(p-NBA) 乙基纤维素(EC) DNTF 赋形剂

合金纳米颗粒原子级分散制备的双位点催化剂中单点Ag1对Pd1在炔烃双烷氧羰基化反应中的促进作用

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 282-292页

作者：李星局李峥冯四全宋宪根严丽母佳利袁乔宁丽丽陈维苗韩仲康丁云杰中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室(筹)辽宁大连116023 浙江大学材料科学与工程学院浙江杭州310027 中国科学技术大学化学物理系安徽合肥230026 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

炔烃烷氧羰基化反应是一种原子经济反应,可以生成α,β-不饱和羧酸、二羧羧酸酯及其衍生物.其中,乙炔的双烷氧羰基化产物(丁烯二酸二酯)可通过两段加氢制备1,4-丁二醇,该反应路径对于生产生物可降解材料聚丁二酸丁二醇酯(PBS)具有重要意... 详细信息

炔烃烷氧羰基化反应是一种原子经济反应,可以生成α,β-不饱和羧酸、二羧羧酸酯及其衍生物.其中,乙炔的双烷氧羰基化产物(丁烯二酸二酯)可通过两段加氢制备1,4-丁二醇,该反应路径对于生产生物可降解材料聚丁二酸丁二醇酯(PBS)具有重要意义.然而,目前广泛应用的均相Pd基催化体系存在催化剂分离困难、金属流失以及需要添加有机膦配体或各种磺酸助剂等问题,这不仅增加了制备成本,还可能引入不必要的杂质.此外,尽管纳米催化剂在催化领域有着广泛的应用,但大多数纳米催化剂在炔烃双烷氧基羰基化反应中仍表现出反应活性低和稳定性差的问题,这限制了其在工业生产中的应用.相比之下,多相单金属点催化剂因其100%的原子利用率和较好的催化活性而备受关注.然而,由于多相单金属点催化剂具有相对简单的结构和配位环境,其应用仍受到一定的限制.为了克服这一难题,合成具有不同金属的双位点催化剂成为了一个研究热点.双位点催化剂有望进一步释放单金属位点催化剂的潜力,提高反应活性和稳定性.然而,尽管双位点催化剂具有巨大的应用前景,但目前仍面临着制备方法的挑战.如何设计并实用可行地制备出具有高效催化性能的双位点催化剂,是当前科研领域亟待解决的问题.本文提出一种由CO/CH3I混合物诱导分散Pd-Ag合金纳米颗粒的处理方法,用于制备Pd1-Ag1/AC双位点催化剂.利用X射线衍射、X射线光电子能谱和高角环形暗场扫描透射电子显微镜等方法对分散过程进行表征.结果表明,在分散过程中,CO和CH3I与金属发生协同作用,通过配位生成一种独特的双核络合物(PdI2(CO)-I2-AgI)结构.这种络合物结构逐一从合金纳米颗粒上剥落,直至完成原子级的分散.乙炔双烷氧羰基化反应结果表明,与单金属Pd1/AC相比,在相同反应条件下,双位点Pd1-Ag1/AC催化剂上的乙炔转化率提高了2倍.同时,在保持丁烯二酸二酯选择性为98%的情况下,该催化剂循环使用10次后催化剂性能未见明显变化.炔烃底物拓展结果表明,Pd1-Ag1/AC的协同作用不仅可以提高催化活性,而且在高位阻存在的情况下可以提高产物的立体选择性,这表明双位点协同促进作用对炔烃双羰基化反应具有良好的普适性.微分吸附量热表征结果证明了通过碘配体桥连的Pd1和Ag1单金属点之间的协同效应可以增强催化剂对乙炔的吸附能力.此外,结合拓展边X射线精细结构等实验结果,对催化剂的结构变化和反应机理进行了进一步的探究.第一性原理计算得到的反应能垒和过渡态结果表明,乙炔吸附是反应的速率决定步骤.与Pd1/AC相比,Pd1-Ag1/AC催化剂在反应决速步上表现出了更低的活化能,这从热力学和动力学两个层面解释了其具有更好催化性能的原因.Bader电荷分析和投影态密度计算的结果表明,由于Ag1位点的引入,使Pd1-Ag1/AC催化剂的电荷转移能力和吸附能力均得到增强.相较于Pd1/AC,Pd1-Ag1/AC具有更低的形成能,表明Ag1位点不仅可以提升催化活性,也可以增强双位点结构的稳定性.因此,在催化反应中,Ag1位点的存在起到了重要的促进作用,使得Pd1-Ag1/AC催化剂表现出更优异的性能.综上,本文制备的双位点Pd1-Ag1/AC催化剂在乙炔双烷氧羰基化反应中表现出较好的催化活性和稳定性,证明了双位点协同效应的重要性,为高效催化剂的设计和应用提供了新的思路.

关键词：协同促进作用双位点催化剂原子级分散合金纳米颗粒炔烃双烷氧羰基化稳定性

α-Al_(2)O_(3)小孔径超滤膜低温制备与性能研究

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化学工业与工程 2024年第2期41卷 57-64页

作者：史伟达邱鸣慧陈献富笪晓薇范益群南京工业大学化工学院材料化学工程国家重点实验室南京211816 南京膜材料产业技术研究院南京211800

α-Al_(2)O_(3)以低廉的价格与优秀的性能成为制备陶瓷膜的经典材料,然而α-Al_(2)O_(3)需高温驱动相变,高温会导致晶粒的过度生长与孔隙的聚结,这不利于超滤膜的制备。为制备具有高选择性的α-Al_(2)O_(3)小孔径超滤膜,采用聚合溶胶路... 详细信息

α-Al_(2)O_(3)以低廉的价格与优秀的性能成为制备陶瓷膜的经典材料,然而α-Al_(2)O_(3)需高温驱动相变,高温会导致晶粒的过度生长与孔隙的聚结,这不利于超滤膜的制备。为制备具有高选择性的α-Al_(2)O_(3)小孔径超滤膜,采用聚合溶胶路线,通过调节溶胶合成参数影响其热处理过程中的结构转化以促进α-Al_(2)O_(3)的低温制备。在950℃下煅烧的前驱体完全转变为α-Al_(2)O_(3)。通过考察涂膜时间提升膜面完整性并采用该热处理条件制备了具有超薄分离层的α-Al_(2)O_(3)超滤膜。该膜展现出良好的分离与渗透性能,并具有较好的重复性,截留相对分子质量约为75 kDa,渗透率约为250 L·m^(-2)·h^(-1)·bar^(-1)。

关键词：溶胶凝胶法 α-Al_(2)O_(3) 小孔径超滤膜低温制备

单原子活化过一硫酸盐性能更好?与金属氧化物耦合可能更高效

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 137-148页

作者：张俊磊刘文聪刘彪段晓光敖志敏朱明山暨南大学环境学院广东省环境污染与健康重点实验室广东广州511443 北京师范大学环境与生态前沿交叉研究院广东珠海519087 阿德莱德大学化工学院澳大利亚阿德莱德西北工业大学材料科学与工程学院凝固技术国家重点实验室陕西西安710072

单原子催化剂(SAC)作为新一代过一硫酸盐(PMS)非均相活化剂,具有原子利用率高、结构稳定性强等优点,为新兴有机污染物(EOPs)的高效降解提供了新的解决方案.然而,SAC的活性位点密度依然受限于严苛的制备工艺等,而这严重影响PMS的进一步激... 详细信息

单原子催化剂(SAC)作为新一代过一硫酸盐(PMS)非均相活化剂,具有原子利用率高、结构稳定性强等优点,为新兴有机污染物(EOPs)的高效降解提供了新的解决方案.然而,SAC的活性位点密度依然受限于严苛的制备工艺等,而这严重影响PMS的进一步激活.因此,发展SAC基PMS高级氧化技术的关键之一在于提升SAC的活性位点密度,进而增强PMS活化效率.相比之下,传统的过渡金属氧化物(MOx)作为PMS活化剂,尽管存在金属原子利用率低和金属离子易溶出等问题,但其表面具有丰富的金属活性位点.统筹SAC与MOx的优缺点,本文提出了一种“新-老”结合策略,即将传统MOx与新一代SAC耦合,发展兼具丰富金属活性位点和优良结构稳定性的PMS活化剂,实现PMS的高效活化.本文采用预配位-重结晶-热解路径,结合金属离子源投加量控制,制备了具有金属氧化物与单原子组分的Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)复合PMS非均相活化剂,并系统研究了其活化PMS降解EOPs的性能.粉末X射线衍射、X射线光电子能谱、高角环形暗场扫描透射电子显微镜及X射线吸收谱结果表明,Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)由金属氧化物Co_(3)O_(4)和单原子Co1/C_(3)N_(5)组成,并且Co_(3)O_(4)纳米晶体被锚定在Co1/C_(3)N_(5)纳米片表面.在降解典型EOPs双氯芬酸钠(DCF)的过程中,Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)活化的PMS体系展现了显著增强的性能.相比基于Co_(3)O_(4)和Co1/C_(3)N_(5)活化的PMS体系,DCF的降解速率分别提高了约28.0倍和2.5倍,证明Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)具有显著增强的PMS活化能力.这主要因为Co1/C_(3)N_(5)和Co_(3)O_(4)之间形成的Co1-O(Co_(3)O_(4))和Co-N(Co1/C_(3)N_(5))化学键有效地促进了电荷迁移.结合密度泛函理论计算发现,Co1/C_(3)N_(5)和Co_(3)O_(4)之间的强电子相互作用显著强化了PMS的吸附,降低了PMS分解生成活性物质的能垒.此外,Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)具有良好的复杂环境因素(包括pH、共存阴离子以及实际污水等)耐受性和可重复使用性,证明了其在PMS高级氧化体系中的应用潜力.综上,将单原子催化剂与金属氧化物进行耦合,不仅可能优化电子结构,增强活性位点的暴露度,还能通过协同效应,促进反应中间体的稳定和转化,从而提升整体的PMS活化性能.本文研究结果为设计高效催化剂体系提供了参考.

关键词：单原子催化剂金属氧化物协同效应过一硫酸盐活化 Co_(3)O_(4)@Co1/C_(3)N_(5)

一种多孔FeO,N共掺杂碳材料的制备及其在酸和碱电解液中的优异氧还原反应催化性能（英文）

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新型炭材料(中英文) 2024年

作者：高建王欣瑶孟令欣尹振马娜谭小耀张鹏分离膜与膜过程国家重点实验室天津市绿色化工过程重点实验室化学工程与技术学院天津工业大学海安南京大学高新技术研究院化工与材料学院天津科技大学环境科学与工程学院天津工业大学

为替代氧还原反应（ORR）的贵金属催化剂，近年来许多过渡金属和氮掺杂碳复合材料得到了快速的发展，并成为一种极具发展前景的非贵金属催化剂。本文以科琴黑（KB）为前驱体，通过与[Hvim]NO3聚合离子液体（PIL）和Fe（NO3）3充分混合... 详细信息

为替代氧还原反应（ORR）的贵金属催化剂，近年来许多过渡金属和氮掺杂碳复合材料得到了快速的发展，并成为一种极具发展前景的非贵金属催化剂。本文以科琴黑（KB）为前驱体，通过与[Hvim]NO3聚合离子液体（PIL）和Fe（NO3）3充分混合，然后在900°C下煅烧制得一种多孔FeOx, N共掺杂的碳材料，记为FeOx-N/C。由于[Hvim]NO3能与Fe3+离子紧密结合，并且NO3-会在高温下热解造孔，所以FeOx-N/C催化剂在碱性（0.1 M KOH）和酸性（0.5 M H2SO4）电解质中表现出了较高的ORR电催化活性。随后，FeOx-N/C作为阴极催化剂成功组装了一个锌空气电池（ZAB），实验证明其峰值功率密度高达185 mW·cm-2。优异的电催化活性、较宽的pH适用范围和简便的制备方法使得FeOx-N/C成为未来燃料电池和金属-空气电池的理想电催化材料。

关键词：氧还原反应离子液多孔碳电催化 FeO N共掺杂