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多极性位点的杂化氢键有机框架吸附分离CO_(2)/CH_(4)

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科学通报 2023年第28期68卷 3746-3757页

作者：刘莹郑芳陈俐吭杨启炜张治国任其龙鲍宗必浙江大学化学工程与生物工程学院生物质化学工程教育部重点实验室杭州310027 浙江大学衢州研究院衢州324000

氢键有机框架(HOFs)是极具研究价值的新型多孔材料,但稳定、永久多孔且富含功能位点的HOFs的构筑难题制约了其在气体吸附分离领域的应用.本文采用具有轮桨立体构型和多氢键位点的金属-核碱基构造体构筑了一类稳定的微孔杂化HOFs材料(HOF... 详细信息

氢键有机框架(HOFs)是极具研究价值的新型多孔材料,但稳定、永久多孔且富含功能位点的HOFs的构筑难题制约了其在气体吸附分离领域的应用.本文采用具有轮桨立体构型和多氢键位点的金属-核碱基构造体构筑了一类稳定的微孔杂化HOFs材料(HOF-ZJU-201、HOF-ZJU-202和HOF-ZJU-203),框架内的无机阴离子、氨基以及电荷差异性分布孔道作为多重极性位点实现了CO_(2)的选择性吸附和CO_(2)/CH_(4)的吸附分离.在298 K和1 bar(1 bar=105 Pa)条件下,杂化HOFs材料的CO_(2)吸附量为2.31~3.35 mmol/g,对CO_(2)/CH_(4)(50/50,v:v)的分离选择性为7.3~9.0.通过色散矫正的密度泛函理论计算和Hirshfeld表面分析明确了杂化HOFs材料通过氢键、静电偶极作用以及范德华力选择性捕获CO_(2)的作用机理.固定床穿透实验进一步验证了杂化HOFs材料对CO_(2)/CH_(4)的动态吸附性能,能够从等摩尔二元混合气中直接获得纯度99.9%的甲烷,具有低浓度甲烷气高效提浓的应用潜力.杂化HOFs材料良好的空气、水汽、热稳定性以及优异的循环稳定性和化学稳定性使其具备工业化应用潜力.

关键词：氢键有机框架极性位点吸附分离二氧化碳甲烷提浓

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金属有机框架材料分离低碳烃的研究进展

化工学报 2018年第6期69卷 2339-2352页

作者：崔希利邢华斌浙江大学化学工程与生物工程学院生物质化工教育部重点实验室浙江杭州310027

烯烃、烷烃和炔烃等结构相似物的高效分离是石油化学工业可持续发展的关键过程之一。低碳烃化合物结构和性质相近,仅在碳数和不饱和度存在微小差异,传统低温精馏过程选择性低、能耗高。金属有机框架材料/多孔配位聚合物(MOF/PCP)的结构... 详细信息

烯烃、烷烃和炔烃等结构相似物的高效分离是石油化学工业可持续发展的关键过程之一。低碳烃化合物结构和性质相近,仅在碳数和不饱和度存在微小差异,传统低温精馏过程选择性低、能耗高。金属有机框架材料/多孔配位聚合物(MOF/PCP)的结构多样性及可设计性使其可以精确识别相似物分子间的微小差异,在低碳烃分离领域取得重要进展。综述了金属有机框架材料在碳二/碳三的烯烃、炔烃和烷烃分离体系中取得的最新进展以及分离机理,探讨了金属有机框架材料在低碳烃吸附分离研究中存在的问题和发展方向。

关键词：低碳烃吸附分离烯烃烷烃炔烃金属有机框架材料

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气相催化氧化法烟酸的绿色合成研究

高校化学工程学报 2004年第3期18卷 334-338页

作者：黄海凤朱冰春卢晗锋刘华彦陈银飞浙江工业大学生物与环境工程学院浙江工业大学化学与材料工程学院浙江杭州310014

以3-甲基吡啶为原料,用V2O5/TiO2系催化剂,采用气相氧化法一步合成烟酸.水与3-甲基吡啶分开进料,通入催化剂床层后混合进行反应.实验考察了V2O5用量、助剂、反应温度、进水量及空速等因素对催化剂活性的影响.当V2O5负载量为25%,反应温度... 详细信息

以3-甲基吡啶为原料,用V2O5/TiO2系催化剂,采用气相氧化法一步合成烟酸.水与3-甲基吡啶分开进料,通入催化剂床层后混合进行反应.实验考察了V2O5用量、助剂、反应温度、进水量及空速等因素对催化剂活性的影响.当V2O5负载量为25%,反应温度320～340℃,3-甲基吡啶空速0.15-0.8h-1,空气、水、3-甲基吡啶的进料摩尔比为110:100:1时,烟酸的产率达到90%以上.

关键词： 3-甲基吡啶烟酸气相氧化 V2O5/TiO2催化剂

ZSM-5(38)/Al-MCM-41复合分子筛对纤维素催化热解的影响

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生物工程学报 2011年第3期27卷 398-403页

作者：刘小娟于凤文聂勇罗瑶计建炳浙江工业大学化学工程与材料学院浙江省生物燃料利用技术研究重点实验室杭州310032

以纤维素为原料,以自制的不同硅铝比ZSM-5（38）/Al-MCM-41微-介孔复合分子筛为催化剂,在固定床反应器上进行了催化热解实验。采用XRD表征分子筛,采用GC-MS分析生物油成分,考查了催化剂的改变对生物质热解产物及生物油成分的影响。实验... 详细信息

以纤维素为原料,以自制的不同硅铝比ZSM-5（38）/Al-MCM-41微-介孔复合分子筛为催化剂,在固定床反应器上进行了催化热解实验。采用XRD表征分子筛,采用GC-MS分析生物油成分,考查了催化剂的改变对生物质热解产物及生物油成分的影响。实验结果表明：添加催化剂后,生物油产率降低,且其含水率也有所增加。与未添加催化剂相比,生物油中D L-2,3-丁二醇有明显提高。其中,ZSM-5（38）/Al-MCM-41（20）最有利于苯酚、愈创木酚（2-甲氧基-苯酚）的生成。此外,这几种催化剂均有利于小分子化合物的生成,其中,ZSM-5（38）有利于C4~C5化合物的生成,微-介孔复合分子筛则有利于C6~C8化合物的生成。

关键词：复合分子筛催化热解纤维素生物油

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Co、Ni离子分离研究

高校化学工程学报 2008年第3期22卷 412-417页

作者：诸爱士成忠沈芬芳徐亮浙江科技学院生物与化学工程学院浙江杭州310012 浙江工业大学化学工程与材料学院浙江杭州310014

采用电渗析与萃取耦合的集成方法,实现混合溶液体系中Co2+、Ni2+分离。在分离条件上,通过选取和设置萃取剂皂化率、原料的质量配比、原料同萃取剂的摩尔配比、加酸方式、酸用量、循环处理、萃取剂是否回用等因素及其不同水平,以考察它... 详细信息

采用电渗析与萃取耦合的集成方法,实现混合溶液体系中Co2+、Ni2+分离。在分离条件上,通过选取和设置萃取剂皂化率、原料的质量配比、原料同萃取剂的摩尔配比、加酸方式、酸用量、循环处理、萃取剂是否回用等因素及其不同水平,以考察它们对离子分离程度的影响。实验结果:萃取剂皂化率60%、原料中NiCl2·6H2O与CoCl2·6H2O的质量配比1:2、原料同萃取剂的摩尔配比1:1.7、一次性加酸、酸用量取理论用量的1.3倍为优取的分离工艺条件。另外,离子分离过程可采取料液循环、萃取剂再皂化后回用的多级操作;电流效率达80%以上。由此得到,电渗析与萃取耦合的技术可分离Co2+和Ni2+。

关键词：钴镍电渗析萃取方法集成金属离子分离

微波对生物质原料预处理及热解的作用研究进展

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过程工程学报 2013年第6期13卷 1061-1067页

作者：曾庆倬于凤文盛佳峰聂勇卢美贞计建炳浙江工业大学化学工程与材料学院浙江省生物燃料利用技术研究重点实验室浙江杭州310032

综述了生物质通过微波裂解转化制备生物燃料的新方法,重点比较了微波干燥预处理与常规干燥方法,分析了微波干燥后的生物质特性、微波作为热源对生物质裂解的影响及微波裂解机理.对生物质微波裂解未来的发展方向作了预测,包括寻找低耗的... 详细信息

综述了生物质通过微波裂解转化制备生物燃料的新方法,重点比较了微波干燥预处理与常规干燥方法,分析了微波干燥后的生物质特性、微波作为热源对生物质裂解的影响及微波裂解机理.对生物质微波裂解未来的发展方向作了预测,包括寻找低耗的生物质原料、高效的催化剂、开发高品位的生物油及对微波裂解的机理进行深入研究.

关键词：微波干燥裂解机理催化剂生物质

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熔盐热裂解生物质制生物油

生物工程学报 2011年第3期27卷 475-481页

作者：姬登祥蔡腾跃艾宁于凤文姜洪涛计建炳浙江工业大学化学工程与材料学院浙江省生物燃料利用技术研究重点实验室杭州310032

为探讨热裂解条件对熔盐中生物质热裂解制生物油的影响,在自行设计的反应器中,以摩尔比为7∶6的ZnCl2-KCl混合熔盐作为热裂解的热载体、催化剂和分散剂,考察了500℃时添加的金属盐和生物质原料的影响,并采用气相色谱-质谱仪(GC-MS)对生... 详细信息

为探讨热裂解条件对熔盐中生物质热裂解制生物油的影响,在自行设计的反应器中,以摩尔比为7∶6的ZnCl2-KCl混合熔盐作为热裂解的热载体、催化剂和分散剂,考察了500℃时添加的金属盐和生物质原料的影响,并采用气相色谱-质谱仪(GC-MS)对生物油的主要组成进行了分析。结果表明:添加的金属盐显著影响热裂解产物得率,稀土金属盐显著提高生物油得率,降低生物油的含水率,添加摩尔分数为5.0%LaCl3时生物油得率为32.0%,含水率为61.5%;水稻秸秆热裂解的生物油和焦炭得率较高,稻壳热裂解的气体得率较高;金属添加盐对生物油组成有较强的选择性,LiCl和FeCl2对生物质向小分子裂解具有较强的催化作用,而CrCl3、CaCl2和LaCl3对生物油二次裂解具有抑制作用。研究结果为熔盐热裂解生物质制生物油提供了参考。

关键词：熔盐热裂解生物质生物油

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离子液体在CO_2捕集中的应用进展

化学通报 2011年第8期74卷 701-708页

作者：邓东顺王祈宁崔艳红艾宁浙江工业大学化学工程与材料学院浙江省生物燃料利用技术研究重点实验室杭州310014

离子液体具有蒸汽压极低、热稳定性好、热容低和可以根据目标需求进行设计等特性,能克服传统CO2捕集工艺的诸多不足,因而成为目前CO2捕集溶剂的研究热点。本文主要综述了普通离子液体、功能化离子液体、支撑型离子液体膜、聚合型离子液... 详细信息

离子液体具有蒸汽压极低、热稳定性好、热容低和可以根据目标需求进行设计等特性,能克服传统CO2捕集工艺的诸多不足,因而成为目前CO2捕集溶剂的研究热点。本文主要综述了普通离子液体、功能化离子液体、支撑型离子液体膜、聚合型离子液体和离子液体复配溶液在CO2捕集方面的应用研究进展,评述了各种方法的优势和缺点,并在此基础上提出了离子液体用于CO2捕集需要解决的问题和应用前景。

关键词：离子液体 CO2捕集功能化

聚酰胺-胺为核的树枝状-星型聚合物聚己内酯的合成与表征

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科技通报 2012年第3期28卷 110-114页

作者：蒋晓璐周密钱欣陈枫浙江工业大学化学工程与材料学院杭州310014

聚酰胺-胺(PAMAM)类树状分子是一类高度支化、具有特定三维结构、分子尺寸和构型高度可控的树枝状大分子,独特的分子结构与物理化学性质使之在众多领域有着广泛的应用前景,并迅速成为了研究热点之一。本文采用发散法合成PAMAM,改性PAMA... 详细信息

聚酰胺-胺(PAMAM)类树状分子是一类高度支化、具有特定三维结构、分子尺寸和构型高度可控的树枝状大分子,独特的分子结构与物理化学性质使之在众多领域有着广泛的应用前景,并迅速成为了研究热点之一。本文采用发散法合成PAMAM,改性PAMAM后得到端基为羟基的PAMAM-OH,引发ε-己内酯(ε-CL)开环聚合到PAMAM-OH上,形成树枝状-星型聚合物PAMAM-PCL。用核磁氢谱、红外光谱、凝胶色谱等分析测试手段对其进行了结构表征,偏光显微镜及DSC对其进行性能表征,PCL链段的结晶性受到较大程度削弱。这类精细结构的共聚物由于其组成部分具有优异的生物相容性,因而可以在生物材料中有潜在的应用。

关键词：聚酰胺-胺 ε-己内酯树枝状-星型聚合物结晶性