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半疏水晶胶微球的悬浮特性及固载乳杆菌合成有机酸

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高校化学工程学报 2024年第2期38卷 253-264页

作者：侯东杰楼小玲蔡礼年陈治宏张玮陈冰冰贠军贤浙江工业大学机械工程学院浙江杭州310023 浙江工业大学绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310014

针对有机酸生物合成过程中底物和产物抑制、细胞密度低和耐受性弱等问题,采用“结晶致孔-低温聚合”方法制备聚甲基丙烯酸羟乙酯-甲基丙烯酸丁酯半疏水晶胶微球,通过高速成像和数值模拟研究10 L搅拌式生物反应器(STR)内的悬浮行为,通过... 详细信息

针对有机酸生物合成过程中底物和产物抑制、细胞密度低和耐受性弱等问题,采用“结晶致孔-低温聚合”方法制备聚甲基丙烯酸羟乙酯-甲基丙烯酸丁酯半疏水晶胶微球,通过高速成像和数值模拟研究10 L搅拌式生物反应器(STR)内的悬浮行为,通过固载乳杆菌分析半疏水晶胶微球在乳酸和苯乳酸生物合成中的作用。结果表明,数值模拟得到晶胶微球的悬浮特性与高速成像实验结果基本一致,体积分数为3%的晶胶微球均匀悬浮所需最低搅拌转速为55 r·min-1;在晶胶固载乳杆菌发酵联产乳酸和苯乳酸过程中,乳杆菌生物量达10.5 g·L^(-1),相比于无载体发酵提高了84.2%;在第1次补料期间,乳酸的发酵周期大幅缩短至21 h,比无载体发酵周期缩短了50%。

关键词：半疏水晶胶微球搅拌式生物反应器悬浮行为乳杆菌发酵数值模拟

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阳离子交换纳晶胶分离乳过氧化物酶的研究

化工学报 2024年第7期75卷 2574-2582页

作者：张颂红赵欣怡楼小玲沈绍传贠军贤浙江工业大学化学工程学院绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310032

乳过氧化物酶(lactoperoxidase,LP)因具有重要的生物学功能及广谱的抑菌活性而在食品、医药和化工等领域受到广泛关注。针对目前LP分离纯化方法中普遍存在的选择性差、成本高以及分离材料易污染等问题,以甲基丙烯酸羟乙酯(HEMA)及聚甲... 详细信息

乳过氧化物酶(lactoperoxidase,LP)因具有重要的生物学功能及广谱的抑菌活性而在食品、医药和化工等领域受到广泛关注。针对目前LP分离纯化方法中普遍存在的选择性差、成本高以及分离材料易污染等问题,以甲基丙烯酸羟乙酯(HEMA)及聚甲基丙烯酸缩水甘油酯纳凝胶(PGN)为复合基材,利用低温冷冻聚合和结晶致孔原理制备了pHEMA/PGN纳晶胶基质,然后接枝功能单体2-丙烯酰氨基-2-甲基-1-丙磺酸(AMPSA)得到具有阳离子交换功能的pHEMA/PGN纳晶胶介质,以用于从乳清中层析分离LP。考察了纳晶胶介质的基础性能,并重点探究了缓冲液pH对层析性能的影响。结果表明:制备所得纳晶胶介质具有分布均匀的超大孔结构、优良的渗透性能和传质性能,对模型蛋白溶菌酶的吸附容量为4.41 mg·ml^(-1);在最优分离条件下所得目标蛋白LP纯度约为96.0%,比活力为27.03 U·mg^(-1),酶活性回收率为86.5%,分离效果良好,表明该纳晶胶介质在层析分离方面具有较大的应用潜力。

关键词：乳过氧化物酶晶胶介质分离离子交换

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纳米纤维素嵌合型晶胶微球的多微管成形与模拟

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化工学报 2024年第5期75卷 2060-2071页

作者：王文雅张玮楼小玲钟若菲陈冰冰贠军贤浙江工业大学机械工程学院浙江杭州310023 浙江工业大学绿色制药技术与装备教育部重点实验室浙江杭州310023 浙江工业大学化学工程学院绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310014

利用多微管反应器,采用结晶致孔与低温聚合方法可实现纳米纤维素嵌合型晶胶微球的规模化制备。该过程中内嵌纳米纤维素的甲基丙烯酸羟乙酯单体溶液经多微管反应器的成形是首要条件,研究其成形过程的动力学特性具有重要意义。利用高速成... 详细信息

利用多微管反应器,采用结晶致孔与低温聚合方法可实现纳米纤维素嵌合型晶胶微球的规模化制备。该过程中内嵌纳米纤维素的甲基丙烯酸羟乙酯单体溶液经多微管反应器的成形是首要条件,研究其成形过程的动力学特性具有重要意义。利用高速成像和计算流体力学(CFD)模拟方法对不同入口流速(6、8、10 mm·s^(-1))下内嵌不同比例(单体质量的1%、3%、5%)纳米纤维素的甲基丙烯酸羟乙酯液滴形成过程进行可视化研究,考察了纳米纤维素含量对液滴成形、液滴直径分布、颈缩线长度、液滴下落速度等因素的影响规律。结果表明,内嵌纳米纤维素的甲基丙烯酸羟乙酯液滴经多微管反应器的成形及滴落,会经历拉伸与压缩过程,最后稳定为球状,测得液滴直径和颈缩线长度与纤维素浓度呈正相关,纤维素含量的增加使得单体溶液黏度和表面张力系数增加,从而增大液滴尺寸和颈缩线长度,模拟得到的结果与实验基本一致,液滴直径差异为2.1%~6.3%,颈缩线长度差异为7.2%~11.9%;在对液滴成形的放大模拟中,10 mm·s^(-1)的入口流速下液滴平均直径为3.98 mm,平均颈缩线长为4.14 mm。最终,利用多微管反应器成功制备了纳米纤维素嵌合型晶胶微球,微球有效孔隙率可达80%以上,绝干孔隙率接近90%,是生物分离领域与微生物贴壁生长的理想载体。

关键词：嵌合型晶胶微球纳米纤维素多微管反应器液滴动力学成像数值模拟

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NiFe-MOF和氮氧自由基协同增强甾醇电催化氧化

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物理化学学报 2024年第3期40卷 44-45页

作者：许银洁李随勤刘力豪贺佳辉李凯王梦欣赵舒影李纯张峥斌钟兴王建国浙江工业大学化工学院工业催化研究所绿色化学合成技术国家重点实验室杭州310032 浙江仙居君业药业有限公司研发部浙江台州317300

传统甾醇中间体氧化采用重金属铬作为氧化剂,存在毒性大和环境污染等问题。电催化氧化(ECO)以其高效、环保、可控的优点备受青睐,被认为是一种可替代传统工艺的方法。然而,目前ECO面临低电流密度和低时空产率的挑战。本研究采用一步溶... 详细信息

传统甾醇中间体氧化采用重金属铬作为氧化剂,存在毒性大和环境污染等问题。电催化氧化(ECO)以其高效、环保、可控的优点备受青睐,被认为是一种可替代传统工艺的方法。然而,目前ECO面临低电流密度和低时空产率的挑战。本研究采用一步溶剂热法在石墨毡上制备自支撑NiFe-MOF纳米片电催化剂,并耦合NiFe-MOF与氮氧自由基(4-乙酰氨-2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧)协同电催化策略以提高ECO性能。研究发现碱性电解液可重构NiFe-MOF催化剂,从而提高催化活性。此外,连续流动强化传质,成功实现以100 mA·cm^(-2)的大电流密度对19-羟基-4-雄甾烯-3,17-二酮(1a)的选择性电催化氧化,且选择性高达98%,时空产率可达15.88 kg·m^(-3)·h^(-1),是间歇电反应器的35倍。寿命测试发现经10次循环反应后,NiFe-MOF/ACT协同体系对ECO仍具有较高的转化率。通过增大NiFe-MOF面积,将其组装至连续流动式电反应器并进行ECO恒电流电解,可达到12.99 kg·m^(-3)·h^(-1)的时空产率。该工作提出一种NiFe-MOF/ACT协同电催化氧化策略,为实现甾醇选择性氧化提供新的见解。

关键词：甾醇电催化氧化金属有机框架氮氧自由基协同作用

氮改性ZnO-ZrO_(2)/SBA-15催化剂的酸碱性与其催化乙醇合成1,3-丁二烯反应性能的关系

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化学学报 2024年第5期82卷 493-502页

作者：薛冰关伟鑫王鹏侯少文陈欣辉王奕星苟焕其郭锋浩王梦闯王天姿刘金德郑洲柴寿根陈家锐张建林棘云飞倪珺绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江工业大学杭州310014 浙江普康化工有限公司开化324302 嘉兴南洋万事兴化工有限公司嘉兴314201

1,3-丁二烯(以下简称丁二烯)作为化工的重要有机中间体,在石油以及橡胶工业有着广泛的用途.以乙醇为原料生产丁二烯能够解决生产原料不可再生的问题,所以受到越来越多的关注.本工作采用SBA-15为载体,硝酸盐为氧化物前驱体,含氮有机物为... 详细信息

1,3-丁二烯(以下简称丁二烯)作为化工的重要有机中间体,在石油以及橡胶工业有着广泛的用途.以乙醇为原料生产丁二烯能够解决生产原料不可再生的问题,所以受到越来越多的关注.本工作采用SBA-15为载体,硝酸盐为氧化物前驱体,含氮有机物为助剂,通过水热合成法制备了催化剂,并探究了乙醇合成丁二烯反应过程中,乙醇转化率、丁二烯收率与催化剂酸碱性的关系.具体来说,使用三聚氰胺(M)、三聚氰酸(Ma)、1,10-菲啰啉(Pm)、咪唑(Im)和1,3,5-三嗪(St)为含氮助剂,制备了Zn-Zr/SBA-15+X催化剂.通过对催化剂的活性评价,计算得到乙醇脱氢和脱水、乙醛缩合、Meerwein-Ponndorf-Verley(MPV)反应的活性.根据反应活性和丁二烯收率与催化剂酸碱性(酸碱强度和含量)的变化关系,发现适当数量的弱酸(0.022 mmol·g^(-1))、中酸(0.078 mmol·g^(-1))、中碱(0.055 mmol·g^(-1))和强碱(0.056 mmol·g^(-1))有助于乙醇脱氢反应的发生,过量的弱酸和中酸将导致乙醇的脱水反应.中等数量的中酸(0.078 mmol·g^(-1))和中碱(0.055mmol·g^(-1))有利于乙醛缩合和MPV反应的发生.丁二烯收率与乙醛缩合活性和MPV活性关联较大.三聚氰胺改性的催化剂(Zn-Zr/SBA-15+M)的弱酸、中酸、中碱和强碱含量符合以上的最优数量,因此催化性能最优异:乙醇转化率为99.5%,丁二烯选择性为65.5%,丁二烯产能达到了0.45 gBD·g^(-1)cat·h^(-1).

关键词：氮改性 ZnO-ZrO_(2) 酸碱性乙醇丁二烯

高活性方形氧化铅与可视化电解槽协同促进电催化臭氧生产

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 80-95页

作者：刘佳王式彬蔡锦福武立振刘云贺佳辉许在祥彭小革钟兴安亮王建国浙江工业大学化工学院工业催化研究所绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310032 香港理工大学机械工程系中国香港九龙

臭氧是一种环境友好型氧化剂,可直接用于消毒、杀菌和废水处理,对于维护和促进公共卫生安全至关重要.由于臭氧容易分解,不利于储存,因此需要现制即用.目前臭氧生成技术主要包括:电晕放电法和电催化臭氧生产(EOP)技术.相较于电晕放电法,... 详细信息

臭氧是一种环境友好型氧化剂,可直接用于消毒、杀菌和废水处理,对于维护和促进公共卫生安全至关重要.由于臭氧容易分解,不利于储存,因此需要现制即用.目前臭氧生成技术主要包括:电晕放电法和电催化臭氧生产(EOP)技术.相较于电晕放电法,EOP是一种本质安全的臭氧生产技术.然而,该工艺相较于电晕放电技术电能消耗量大,为了使其更具商业可行性,有必要开发高活性且低成本的电催化剂.此外,合理的电解槽设计对于实现高效EOP过程也至关重要.然而,目前研究主要集中在提高EOP催化剂活性方面,对电解槽的结构设计优化的关注较少.本文通过开发高效电催化剂进而将其应用于结构优化后的电解槽中,实现了更加高效的EOP过程.本文采用水热方法成功制备了一种具有较高EOP活性的方形氧化铅(PbO_(x)-CTAB-120)电催化剂.在标准三电极测试系统中,电流密度为50 mA cm^(-2)的测试条件下,法拉第效率(FE)可达20.7%,与商用β-PbO_(2)(17.1%)相比提高了21.1%.此外,设计了具有平行流场的可视化EOP电解槽,该可视化电解槽在传质和传热方面具有明显优势,有利于实现更加高效的EOP过程.将催化剂PbO_(x)-CTAB-120组装至可视化电解槽中,在1.0 A cm^(-2)的测试电流密度下,电解液为超纯水,该体系气态臭氧产量可以达到588 mg h^(-1)g^(-1)catalyst,比能量消耗(PEOP)为56 Wh g^(-1)gaseous ozone.体系臭氧产量约为商用β-PbO_(2)在传统电解槽中产量的2倍,并且PEOP降低率超过62%.原位18O同位素标记差分电化学质谱和密度泛函理论计算结果表明,PbO_(x)-CTAB-120电催化剂在EOP过程中遵循晶格氧机理路径,晶格氧迁移产生的氧空位能有效稳定OOH^(*)和O_(2)^(*)反应中间体,因此有利于催化剂在EOP过程中保持较好的反应活性和稳定性.同时,还利用先进的高速摄像可视化工具和计算流体力学(CFD)仿真模拟研究了平行流场EOP电解槽的运行过程和高效传质传热的原理.CFD模拟结果表明,与传统流场模型相比,平行流场对应的出口气泡停留时间更长,说明平行流场更有利于产物气泡从出口逸出,即气泡容易快速扩散,与实验结果一致.因此,PbO_(x)-CTAB-120电催化剂与新型可视化电解槽相结合,有助于在超纯水中实现较好的气态臭氧产率和较低比能耗.此外,二者的结合充分发挥了电催化剂的EOP活性和电解槽的传质特性所带来的优势,实现了反应性和传输性的协同增强,从而极大促进了原位有机污染物降解效率.综上所述,本文在制备高效阳极催化剂的基础上,同时利用优化电解槽结构实现了提升臭氧产率和降低过程能耗,为高活性电催化剂与优化的电解槽耦合以实现高效EOP过程及其有效应用提供参考.

关键词： PbOx-CTAB-120 可视化电解槽电催化臭氧生产计算流体力学模拟原位降解

配体缺陷Pd@UiO-66催化乙醇合成正丁醇

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石油学报(石油加工) 2024年

作者：王栋何耀辉周丹枫关伟鑫何亚军冯启龙王鹏侯少文陈欣辉王奕星苟焕其郭锋浩王梦闯王天姿刘金德倪珺浙江工业大学化学工程学院绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地

选择乙酸作为调节剂，采用溶剂热合成法制备含有不同配体缺陷量的UiO-66-xHAc载体，通过浸渍-反应法将金属Pd封装入UiO-66-xHAc中，得到了一系列Pd@UiO-66-xHAc催化剂，考察了其催化乙醇合成正丁醇的反应性能。通过N2物理吸附-脱附、X... 详细信息

选择乙酸作为调节剂，采用溶剂热合成法制备含有不同配体缺陷量的UiO-66-xHAc载体，通过浸渍-反应法将金属Pd封装入UiO-66-xHAc中，得到了一系列Pd@UiO-66-xHAc催化剂，考察了其催化乙醇合成正丁醇的反应性能。通过N2物理吸附-脱附、X射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、热重分析（TG）等表征技术，发现改变乙酸用量时，配体缺陷量会随着乙酸用量的提高而增加，同时催化剂的Lewis酸的强度和数量也随之线性增加。虽然增加乙酸的用量能够提升乙醇的转化效率，但是过量的Lewis酸量反而会促进乙醚等副产品的生成。当使用Pd@UiO-66-50Hac催化剂时，在250 ℃、2 MPa、液时空速为 4 h-1的反应条件下，乙醇转化率可以达到60.1%，同时正丁醇的选择性高达40.5%，正丁醇的收率达到了24.2%。

关键词：乙醇正丁醇 UiO-66 配体缺陷 Lewis酸

氮改性ZnO-ZrO/SBA-15催化剂的酸碱性与其催化乙醇合成1，3-丁二烯反应性能的关系

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化学学报 2024年

作者：薛冰关伟鑫王鹏侯少文陈欣辉王奕星苟焕其郭锋浩王梦闯王天姿刘金德郑洲柴寿根陈家锐张建林棘云飞倪珺浙江普康化工有限公司绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江工业大学嘉兴南洋万事兴化工有限公司

1，3-丁二烯(以下简称丁二烯)作为化工的重要有机中间体，在石油以及橡胶工业有着广泛的用途。以乙醇为原料生产丁二烯能够解决生产原料不可再生的问题，所以受到越来越多的关注。本文采用SBA-15为载体，硝酸盐为氧化物前驱体，含氮有... 详细信息

1，3-丁二烯(以下简称丁二烯)作为化工的重要有机中间体，在石油以及橡胶工业有着广泛的用途。以乙醇为原料生产丁二烯能够解决生产原料不可再生的问题，所以受到越来越多的关注。本文采用SBA-15为载体，硝酸盐为氧化物前驱体，含氮有机物为助剂，通过水热合成法制备了催化剂，并探究了乙醇合成丁二烯反应过程中，乙醇转化率、丁二烯收率与催化剂酸碱性的关系。具体来说，在Zn-Zr/SBA-15催化剂的基础上，使用三聚氰胺(M)、三聚氰酸(Ma)、1，10-菲啰啉(Pm)、咪唑(Im)和1，3，5-三嗪(St)对催化剂进行改性。通过对催化剂的活性评价，计算得到乙醇脱氢和脱水、乙醛缩合、MPV反应的活性。根据反应活性和丁二烯收率与催化剂酸碱性(催化剂的酸碱强度和含量)的变化关系，我们发现适当数量的弱酸(0.026 mmol·g-1)、中酸(0.070 mmol·g-1)、中碱(0.052 mmol·g-1)和强碱(0.052 mmol·g-1)有助于乙醇脱氢反应的发生，过量的弱酸和中酸将导致乙醇的脱水反应。中等数量的中酸(0.070 mmol·g-1)和中碱(0.055 mmol·g-1)有利于乙醛缩合和MPV反应的发生。丁二烯收率与乙醛缩合活性和MPV活性关联较大。三聚氰胺改性的催化剂(Zn-Zr/SBA-15+M)的弱酸、中酸、中碱和强碱含量符合以上的最优数量，因此催化性能最优异：乙醇转化率为99.5%，丁二烯选择性为65.5%，丁二烯产能达到了0.45 gBD·g-1 cat·h-1。

关键词：氮改性 ZnO-ZrO 酸碱性乙醇丁二烯

Pt-Ga/CeO_(2)-ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)脱氢裂解双功能催化剂用于正丁烷催化制烯烃研究

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化工学报 2024年第5期75卷 1855-1869页

作者：莫锦洪韩雪朱毅翔李菁王旭裕纪红兵广西大学化学化工学院广西南宁530004 江苏科技大学环境与化学工程学院江苏镇江212100 浙江工业大学化学工程学院/浙江绿色石化与轻烃转化研究院/绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310014

正丁烷分子结构相对稳定,C-C键键能较高,难以有效利用,目前大部分作为低价值燃料,通过脱氢、裂解等反应将正丁烷转化为高附加值的轻烯烃研究具有重要的科学意义。采用分步浸渍法将Pt和Ga负载到CeO_(2)-ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)(CZA)载体制备... 详细信息

正丁烷分子结构相对稳定,C-C键键能较高,难以有效利用,目前大部分作为低价值燃料,通过脱氢、裂解等反应将正丁烷转化为高附加值的轻烯烃研究具有重要的科学意义。采用分步浸渍法将Pt和Ga负载到CeO_(2)-ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)(CZA)载体制备PtGa/CZA催化剂,将Pt-Ga_(2)O_(3)引入作为脱氢位点进行脱氢反应(C4H10→C=4),CZA作为酸位点进行裂解反应(C=4→C=3,C=2),同时PtGa与CZA协同提高表面吸附氧含量降低正丁烷活化温度。结果表明,与负载单Pt或Ga催化剂相比,将Pt和Ga同时负载到CZA载体上,可极大提高反应的转化率和选择性,在500℃时,PtGa/CZA催化剂的正丁烷转化率为64.3%,比Pt/CZA和Ga/CZA催化剂分别高55.9%和53.9%,三者轻烯烃选择性均在95%以上。将PtGa/CZA催化剂制成涂层催化剂,提高了正丁烷转化率和催化剂稳定性。PtGa/CZA催化剂优异的活性归因于较低的Ce^(4+)还原温度和表面吸附氧脱附温度、较多的表面吸附氧位点含量和强酸位点含量。

关键词：烷烃催化裂解铂镓催化剂载体