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巯基配位的金属有机框架在高效电催化析氧中的应用

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高分子材料科学与工程 2024年第6期40卷 106-114页

作者：郑炜琼刘习奎李爽程冲四川大学高分子科学与工程学院高分子材料工程国家重点实验室

金属有机框架（MOFs）材料已被探索作为析氧反应（OER）的有效电催化剂。然而，在大电流密度下，MOFs结构不稳定的问题严重阻碍了其大规模应用。本文采用硫醇官能化的2，5-二巯基对苯二甲酸(H4DMBD)与FeNi金属离子配合制备了一种具有巯... 详细信息

金属有机框架（MOFs）材料已被探索作为析氧反应（OER）的有效电催化剂。然而，在大电流密度下，MOFs结构不稳定的问题严重阻碍了其大规模应用。本文采用硫醇官能化的2，5-二巯基对苯二甲酸(H4DMBD)与FeNi金属离子配合制备了一种具有巯基S配位的双金属MOFs（FeNi-DMBDC）。得益于独特的Fe-S和Ni-S配位结构，FeNi-DSBDC在碱性OER催化中表现出高活性和良好的稳定性，只需要274 mV的过电位就可达到100 mA/cm2的工作电流密度。同时，负载在导电载体碳布（CC）上的FeNi-DSBDC可以实现安培级的工作电流密度，在50 mA/cm2和100 mA/cm2的电流密度下具有长期稳定性（>200 h）。本文不仅拓宽了MOFs材料在高效稳定的OER催化剂中的应用潜力，也为分子设计和配体调控策略在催化剂设计中的作用提供了新见解。

关键词：金属有机框架析氧反应电催化剂配位调控

三氟氯乙烯与甲基异丙烯基醚的光诱导共聚反应

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化学学报 2024年第2期82卷 126-131页

作者：易敬霖陈茂复旦大学高分子科学系聚合物分子工程国家重点实验室上海200433

氟聚合物综合性能优异,在诸多领域发挥了重要作用.三氟氯乙烯(chlorotrifluoroethylene,CTFE)与乙烯基醚共聚物被用于高性能涂料,但其较低的玻璃化转变温度对应用场景带来了局限.在本工作中,发展了CTFE与甲基异丙烯基醚(methyl isoprope... 详细信息

氟聚合物综合性能优异,在诸多领域发挥了重要作用.三氟氯乙烯(chlorotrifluoroethylene,CTFE)与乙烯基醚共聚物被用于高性能涂料,但其较低的玻璃化转变温度对应用场景带来了局限.在本工作中,发展了CTFE与甲基异丙烯基醚(methyl isopropenyl ether,MIE)的光照自由基共聚反应,在室温常压条件下合成了全新化学结构的氟烯烃与烯基醚共聚物.聚合反应过程符合一级动力学与交替共聚特征,通过控制链转移剂用量与MIE转化率可合成不同分子量的共聚物,表明该聚合反应具备一定的可控性,但共聚物分子量分布较宽、链末端保真度有限.在此基础上,本工作首次揭示了CTFE-MIE共聚物比CTFE-乙烯基乙醚共聚物的玻璃化转变温度提高了近50℃,有助于进一步开发高性能氟聚合物材料.

关键词：氟聚合物共聚物光照聚合可逆失活自由基聚合三氟氯乙烯

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聚合物多孔表界面材料的构筑及给药应用

化学进展 2024年第5期36卷 679-695页

作者：陈彦臣钱泓霖郭一蓉汪璟计剑浙江大学高分子科学与工程学系教育部高分子合成与功能构造重点实验室

药械组合医用生物材料通过药物与器械的有机组合为传统医用装置的发展提供了广阔的前景。随着临床需求不断升级，开发新型表界面工程技术及药物控释机制成为研究的热点。近年来，聚合物材料多孔表界面技术通过毛细吸附作用实现功能分子... 详细信息

药械组合医用生物材料通过药物与器械的有机组合为传统医用装置的发展提供了广阔的前景。随着临床需求不断升级，开发新型表界面工程技术及药物控释机制成为研究的热点。近年来，聚合物材料多孔表界面技术通过毛细吸附作用实现功能分子与器械的快速组合，具有负载灵活、剂量可控、释放可调的特点，为推动医用生物材料药械组合的精准化、个性化提供新的潜力。本综述首先对聚合物材料多孔表界面的制备进行了总结，包括呼吸图法、模板法、表面非溶剂诱导相分离法、刺激诱导相分离法和静电纺丝法，然后阐述了基于聚合物材料多孔表界面的功能分子递送的机理和释放行为研究，接着归纳了聚合物材料多孔表界面在靶向抗癌、心血管植介入材料、骨修复材料等领域的相关研究进展，最后总结了当今聚合物多孔表界面研究面临的挑战，并对其发展方向进行了展望。

关键词：药械组合多孔材料表界面工程药物递送

海藻酸钙基凝胶电解质用于纤维超级电容器的连续化制备

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高分子学报 2024年第3期55卷 287-295页

作者：张岩峰张琨王闯王兵杰彭慧胜聚合物分子工程国家重点实验室、复旦大学高分子科学系纤维电子材料与器件研究院先进材料实验室上海200438

溶液挤出法能够连续化制备纤维储能器件,设计与开发高离子电导率的凝胶电解质是实现纤维储能器件一体化挤出的关键.使用海藻酸钙作为聚合物骨架,制备出海藻酸钙/硝酸锂凝胶电解质,其离子电导率高达145.3 mS/cm,并通过溶液挤出法实现了... 详细信息

溶液挤出法能够连续化制备纤维储能器件,设计与开发高离子电导率的凝胶电解质是实现纤维储能器件一体化挤出的关键.使用海藻酸钙作为聚合物骨架,制备出海藻酸钙/硝酸锂凝胶电解质,其离子电导率高达145.3 mS/cm,并通过溶液挤出法实现了纤维超级电容器的连续制备.基于该凝胶电解质构建的纤维超级电容器,其电压窗口最高可以达到1.8 V,并在0.05~2.00A/g电流密度下均可正常工作.当纤维超级电容器的充放电电流密度由0.05A/g增加到0.50A/g,容量保持率为99.7%.经过1000圈的充放电循环后,纤维超级电容器的容量保持率为99.3%.通过优化凝胶电解质组分、纤维电极直径、凝固浴的浓度和温度,纤维超级电容器的制备速度可以达到20 m/min,最终能够连续构建长度超过3000 m的纤维超级电容器,有望应用于可穿戴电子器件领域.

关键词：纤维超级电容器凝胶电解质连续化制备智能织物

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高透明耐溶剂性聚碳酸酯合金材料的制备

高分子材料科学与工程 2024年第6期40卷 33-38页

作者：李一搏盖景刚高分子材料工程国家重点实验室四川大学高分子研究所四川成都610065

聚碳酸酯(PC)具有很多优异的性能,但其熔体黏度大、流动性差、共混合金透光率下降、在极性溶剂中易应力开裂,这些缺点大大限制了PC的应用,文中将聚对苯二甲酸乙二醇酯-1,4-环己烷二甲醇酯(PETG)与PC进行熔融共混,制备了PC/PETG合金,并... 详细信息

聚碳酸酯(PC)具有很多优异的性能,但其熔体黏度大、流动性差、共混合金透光率下降、在极性溶剂中易应力开裂,这些缺点大大限制了PC的应用,文中将聚对苯二甲酸乙二醇酯-1,4-环己烷二甲醇酯(PETG)与PC进行熔融共混,制备了PC/PETG合金,并研究了共混合金的微观结构、热性能、透光性、力学性能及耐溶剂性能等。结果表明,PC/PETG合金只有1个玻璃化转变温度(Tg),PC和PETG两组分之间无明显相界面,相容性良好,使得合金具有较好的透明性和拉伸强度,当PETG质量分数为10%,合金透光率高达85%,拉伸强度为58.31MPa,比纯PC提高了5.5%;尽管共混合金只有1个Tg值,但并未发生酯交换反应,这有利于合金保持各组分原有的性质,PETG可以有效促进PC分子链的解缠结,改善PC的熔体加工流动性,当PETG质量分数仅为10%时,流动性提高了约34.8%;而且无论在丙酮还是在二甲苯溶剂中,相对于纯PC,PC/PETG合金的溶剂开裂现象明显减弱。

关键词：聚碳酸酯聚对苯二甲酸乙二醇酯-1,4-环己烷二甲醇酯共混合金透明性耐溶剂性

基于硅/二维层状材料异质结的红外光电探测器研究进展

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材料导报 2024年第1期38卷 1-9页

作者：贺亦菲杨德仁皮孝东浙江大学材料科学与工程学院硅材料国家重点实验室杭州310027 浙江大学杭州国际科创中心杭州311200

红外光是一种频率介于微波和可见光范围之间的电磁波,在光通信、人工智能、医用治疗、军事探测和航空航天等领域具有广泛的应用。硅的带隙为1.12 eV,导致硅基光电探测器的截止波长短(约1.1 mm)。近年来,研究发现了新型二维层状材料,它... 详细信息

红外光是一种频率介于微波和可见光范围之间的电磁波,在光通信、人工智能、医用治疗、军事探测和航空航天等领域具有广泛的应用。硅的带隙为1.12 eV,导致硅基光电探测器的截止波长短(约1.1 mm)。近年来,研究发现了新型二维层状材料,它们具有带隙可调、载流子迁移率高、光谱响应宽、暗电流低、稳定性高以及制备工艺与互补金属氧化物半导体(Complementary metal oxide semiconductor, CMOS)工艺兼容等诸多优点,引起了研究人员的广泛关注。通过将硅与二维层状材料结合,能够有效地将硅基光电探测器的探测波段向波长超过1.1 mm的红外光波段拓展。本文着重介绍了近年来可探测波长超过传统硅光电探测器的基于硅/二维层状材料异质结的光电探测器在近红外和中红外光波段的研究进展并展望了其发展前景。

关键词：硅二维层状材料异质结红外光电探测器

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利用机械化学法“一步”制备月桂酸纤维素酯

高分子学报 2024年第8期55卷 986-1000页

作者：冯子惟李梦蕾李培尧张凯杨鸣波四川大学高分子科学与工程学院高分子材料工程国家重点实验室成都610065

以微晶纤维素(MCC)、三氟乙酸酐(TFAA)和长链月桂酸(LA)为原料,通过机械球磨一步法制备具有高取代度(DS>2.5)的月桂酸纤维素酯(LCE),并探讨了机械化学条件对产物取代度、熔融行为和热稳定性的影响.结果表明,随着球磨转速和球磨时间的增... 详细信息

以微晶纤维素(MCC)、三氟乙酸酐(TFAA)和长链月桂酸(LA)为原料,通过机械球磨一步法制备具有高取代度(DS>2.5)的月桂酸纤维素酯(LCE),并探讨了机械化学条件对产物取代度、熔融行为和热稳定性的影响.结果表明,随着球磨转速和球磨时间的增加,产物LCE的取代度提高,熔融温度下降,当DS≥2.81时,能得到完全熔融的LCE.在投料比为1:6:3,且以400 r/min球磨处理4 h时,能制备流动温度(T_(f))为115℃且分解温度高达324℃的纤维素月桂酸酯.此外,初步探讨了在体系中引入PVA对过量的TFAA以及副产物三氟乙酸进行收酸的效果,分析数据表明PVA成功固定了三氟乙酸.本策略在简化制备过程、减少单体用量、缩短反应时间和环境友好等方面相较于传统均相手段具有显著的优势,有望应用于工业上大规模地制备热塑性纤维素衍生物.

关键词：纤维素月桂酸纤维素酯机械化学非均相反应

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限域条件下氮分子的高温高压诱导聚合

物理学报 2024年第8期73卷 237-243页

作者：郭琳琳赵梓彤隋明宏王鹏刘冰冰吉林大学超硬材料国家重点实验室长春130012

聚合氮被认为是一种极具潜力的新型高能量密度材料,但是高温高压条件下合成的聚合氮结构往往具有较低热力学稳定性.限域策略有助于聚合氮高压结构的稳定,为氮聚合提供了新的调控途径.本文在氮化硼纳米管中限域分子氮,利用高压原位拉曼... 详细信息

聚合氮被认为是一种极具潜力的新型高能量密度材料,但是高温高压条件下合成的聚合氮结构往往具有较低热力学稳定性.限域策略有助于聚合氮高压结构的稳定,为氮聚合提供了新的调控途径.本文在氮化硼纳米管中限域分子氮,利用高压原位拉曼散射光谱表征技术研究不同含氮量限域体系的高压诱导氮聚合及聚合氮结构的卸压稳定性.研究表明,在高含氮量的体系中,限域到氮化硼纳米管内的N_(2)与非限域的N_(2)的拉曼特征振动峰表现出不同的拉曼光谱压力响应行为.在123 GPa压力下,利用激光加热诱导氮分子间聚合,生成cg-N聚合氮结构.卸压过程中,未被限域的cg-N在40 GPa左右发生爆炸性分解,分解产生的能量影响了限域cg-N的稳定性,使其同样发生分解.环境压力下限域N_(2)可能以液态形式稳定存在.在低含氮量限域体系中,高温高压下限域N2结晶生成了含有N=N双键的晶体结构,其中的N=N双键有两种长度,分别接近N_(3)阴离子及N_(4)^(+)团簇中N=N双键的键长.在卸压过程中这种结构可以稳定至25 GPa.

关键词：限域聚合氮高温高压

苯基取代苯并二噻吩二酮构建新型聚合物及其光伏性能研究

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化学学报 2024年第3期82卷 257-264页

作者：邓燧楠刘海珍张连杰罗文君罗妹张泽升梁嘉豪王新康陈军武华南理工大学高分子光电材料与器件研究所发光材料与器件国家重点实验室广州510640

随着材料和器件的不断发展,有机光伏(OPV)的器件效率不断提升,但制备仍存在较多额外加工工艺,不利于其大规模生产.如何合理调控活性层材料的溶解性、结晶性和两相形貌来简化器件制备工艺,实现高性能的as-cast器件将十分具有科学意义.本... 详细信息

随着材料和器件的不断发展,有机光伏(OPV)的器件效率不断提升,但制备仍存在较多额外加工工艺,不利于其大规模生产.如何合理调控活性层材料的溶解性、结晶性和两相形貌来简化器件制备工艺,实现高性能的as-cast器件将十分具有科学意义.本工作通过设计合成苯基取代的苯并二噻吩二酮单元(二维BDD)作为共聚单元,制备了三种新型聚合物材料.当二维BDD单元摩尔分数为10%时, FBDT-m10能实现良好的聚集性能和加工性能,与Y6-BO共混制备的as-cast器件就可以得到良好的活性层形貌,最终实现了71.14%的填充因子及16.06%的器件效率.

关键词：芳香取代苯并二噻吩二酮聚合物给体有机太阳电池

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