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三氟氯乙烯与甲基异丙烯基醚的光诱导共聚反应

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化学学报 2024年第2期82卷 126-131页

作者：易敬霖陈茂复旦大学高分子科学系聚合物分子工程国家重点实验室上海200433

氟聚合物综合性能优异,在诸多领域发挥了重要作用.三氟氯乙烯(chlorotrifluoroethylene,CTFE)与乙烯基醚共聚物被用于高性能涂料,但其较低的玻璃化转变温度对应用场景带来了局限.在本工作中,发展了CTFE与甲基异丙烯基醚(methyl isoprope... 详细信息

氟聚合物综合性能优异,在诸多领域发挥了重要作用.三氟氯乙烯(chlorotrifluoroethylene,CTFE)与乙烯基醚共聚物被用于高性能涂料,但其较低的玻璃化转变温度对应用场景带来了局限.在本工作中,发展了CTFE与甲基异丙烯基醚(methyl isopropenyl ether,MIE)的光照自由基共聚反应,在室温常压条件下合成了全新化学结构的氟烯烃与烯基醚共聚物.聚合反应过程符合一级动力学与交替共聚特征,通过控制链转移剂用量与MIE转化率可合成不同分子量的共聚物,表明该聚合反应具备一定的可控性,但共聚物分子量分布较宽、链末端保真度有限.在此基础上,本工作首次揭示了CTFE-MIE共聚物比CTFE-乙烯基乙醚共聚物的玻璃化转变温度提高了近50℃,有助于进一步开发高性能氟聚合物材料.

关键词：氟聚合物共聚物光照聚合可逆失活自由基聚合三氟氯乙烯

高强度两性离子聚合物防污减阻水凝胶涂层的制备

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高分子学报 2024年第1期55卷 99-107页

作者：陈再宏虞海超吴子良左敏宋义虎杜淼郑强高分子合成与功能构造教育部重点实验室浙江大学高分子科学与工程学系杭州310027 山西浙大新材料与化工研究院太原030000

在两性离子甲基丙烯酰乙基磺基甜菜碱(SBMA)聚合物体系中引入天然、易得的κ-卡拉胶(κ-CG)调控前体溶液的流变行为,采用涂覆工艺在硅烷偶联剂处理的玻璃表面制备了多组分双网络水凝胶涂层,并用锆离子(Zr4+)配位交联强化κ-CG网络结构.... 详细信息

在两性离子甲基丙烯酰乙基磺基甜菜碱(SBMA)聚合物体系中引入天然、易得的κ-卡拉胶(κ-CG)调控前体溶液的流变行为,采用涂覆工艺在硅烷偶联剂处理的玻璃表面制备了多组分双网络水凝胶涂层,并用锆离子(Zr4+)配位交联强化κ-CG网络结构.双网络结构使两性离子水凝胶涂层的力学强度得到显著提高,其拉伸强度、断裂伸长率和杨氏模量最高可达2.51 MPa、1620.76%和1.67 MPa.该水凝胶涂层在玻璃表面呈强粘接状态,粘接能达2500 J·m^(-2).该水凝胶涂层在不同介质中均表现出较低的溶胀度,可避免因变形导致的涂层脱落.同时,SBMA使水凝胶表面形成致密水合层,在防污、减阻方面表现优异.

关键词：两性离子聚合物双网络水凝胶涂层力学性能防污性能

海藻酸钙基凝胶电解质用于纤维超级电容器的连续化制备

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高分子学报 2024年第3期55卷 287-295页

作者：张岩峰张琨王闯王兵杰彭慧胜聚合物分子工程国家重点实验室、复旦大学高分子科学系纤维电子材料与器件研究院先进材料实验室上海200438

溶液挤出法能够连续化制备纤维储能器件,设计与开发高离子电导率的凝胶电解质是实现纤维储能器件一体化挤出的关键.使用海藻酸钙作为聚合物骨架,制备出海藻酸钙/硝酸锂凝胶电解质,其离子电导率高达145.3 mS/cm,并通过溶液挤出法实现了... 详细信息

溶液挤出法能够连续化制备纤维储能器件,设计与开发高离子电导率的凝胶电解质是实现纤维储能器件一体化挤出的关键.使用海藻酸钙作为聚合物骨架,制备出海藻酸钙/硝酸锂凝胶电解质,其离子电导率高达145.3 mS/cm,并通过溶液挤出法实现了纤维超级电容器的连续制备.基于该凝胶电解质构建的纤维超级电容器,其电压窗口最高可以达到1.8 V,并在0.05~2.00A/g电流密度下均可正常工作.当纤维超级电容器的充放电电流密度由0.05A/g增加到0.50A/g,容量保持率为99.7%.经过1000圈的充放电循环后,纤维超级电容器的容量保持率为99.3%.通过优化凝胶电解质组分、纤维电极直径、凝固浴的浓度和温度,纤维超级电容器的制备速度可以达到20 m/min,最终能够连续构建长度超过3000 m的纤维超级电容器,有望应用于可穿戴电子器件领域.

关键词：纤维超级电容器凝胶电解质连续化制备智能织物

可逆失活自由基聚合制备含氟聚合物的研究进展

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高分子学报 2024年第7期55卷 841-855页

作者：韩善涛许梦丽陈茂复旦大学高分子科学系聚合物分子工程国家重点实验室上海200433

含氟聚合物具有许多优异的理化性能,在化工、新能源、生物医药等领域取得重要应用.可逆失活自由基聚合反应(RDRP)是实现聚合物精准合成的重要手段.然而,含氟烯烃单体的RDRP报道相对较少.本综述对侧链含氟聚合物和主链含氟聚合物的可控... 详细信息

含氟聚合物具有许多优异的理化性能,在化工、新能源、生物医药等领域取得重要应用.可逆失活自由基聚合反应(RDRP)是实现聚合物精准合成的重要手段.然而,含氟烯烃单体的RDRP报道相对较少.本综述对侧链含氟聚合物和主链含氟聚合物的可控合成进展进行介绍,简述了含氟丙烯酸酯、含氟苯乙烯、三氟氯乙烯、四氟乙烯、偏氟乙烯、六氟丙烯、全氟烯基醚等单体的RDRP案例,总结了该领域面临的挑战.鉴于众多前沿领域对定制化合成含氟聚合物提出了迫切需求,发展含氟聚合物的可控合成方法将有助于拓宽含氟聚合物范围,推动开发高性能含氟聚合物材料.

关键词：含氟聚合物含氟烯烃可控失活自由基聚合活性聚合

基于超临界溶剂热法的共价有机框架单晶超快制备

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高分子学报 2024年第7期55卷 814-825页

作者：孙江彭兰魏大程复旦大学高分子科学系聚合物分子工程国家重点实验室上海200433

结晶聚合物材料的性质和应用在很大程度上取决于它们的结晶度.快速制备高结晶度或单晶聚合物材料不仅有利于研究其结构-性能关系,同时可以拓展其实际应用领域.然而,通过聚合将有机小分子高效精确地组装成单晶聚合物是一项具有挑战性的任... 详细信息

结晶聚合物材料的性质和应用在很大程度上取决于它们的结晶度.快速制备高结晶度或单晶聚合物材料不仅有利于研究其结构-性能关系,同时可以拓展其实际应用领域.然而,通过聚合将有机小分子高效精确地组装成单晶聚合物是一项具有挑战性的任务.为了解决这个问题,我们课题组开发了一种超临界溶剂热法来实现聚合物单晶的超快制备.该方法使用超临界二氧化碳作为反应介质,由于其具有高扩散率和低黏度,所以该方法极大地提高了聚合物晶体的生长速率.本专论回顾了共价有机框架材料的发展及常用合成方法,以及在单晶制备方面面临的挑战.从超临界流体的基本性质和应用、超临界溶剂热法的机理和优势、制得的共价有机框架单晶的结构表征和性质测试等方面系统介绍了基于超临界溶剂热法的聚合物单晶超快制备.最后,对超临界溶剂热法合成聚合物单晶面临的挑战和发展方向进行了展望.

关键词：超临界溶剂热聚合物单晶共价有机框架快速制备

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软物质中场论模拟方法的应用及展望

高分子学报 2024年第7期55卷 856-871页

作者：熊俊棚李昶皓李剑锋复旦大学高分子科学系聚合物分子工程国家重点实验室上海200433

软物质科学是物理、化学和材料科学领域的重要分支.但软物质系统因其多尺度结构和丰富的动态行为,给研究带来了巨大挑战.而场论模拟方法在应对这些挑战中显示出独特优势,其通过引入连续的场变量,为描述和处理软物质系统中的复杂相互作... 详细信息

软物质科学是物理、化学和材料科学领域的重要分支.但软物质系统因其多尺度结构和丰富的动态行为,给研究带来了巨大挑战.而场论模拟方法在应对这些挑战中显示出独特优势,其通过引入连续的场变量,为描述和处理软物质系统中的复杂相互作用提供了一个更加高效和宏观的视角.本文首先介绍了场论模拟方法的基本原理并阐述了它们在软物质物理上的应用,如蛋白质的HP模型结构预测、高分子链的静态拓扑缠结、化学反应或光反应驱动微观相分离等,接着探讨了深度学习等现代计算技术在软物质研究中的应用.最后展望了软物质研究领域的未来发展趋势,指出场论方法在软物质物理研究领域仍具有巨大优势.

关键词：软物质场论模拟自洽场理论深度学习

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光激发诱导组装策略在大分子组装中的应用

高分子学报 2024年第7期55卷 802-813页

作者：刘谋为朱亮亮聚合物分子工程国家重点实验室复旦大学高分子科学系上海200438

在分子组装领域,光控自组装是调节分子有序性、多尺度结构和光电特性的一种智能策略.然而,传统光控自组装是通过光化学反应诱导分子结构变化的光化学过程来实施.由于副反应的存在和有限的转化率,光控自组装形成的纳米结构和形态往往难... 详细信息

在分子组装领域,光控自组装是调节分子有序性、多尺度结构和光电特性的一种智能策略.然而,传统光控自组装是通过光化学反应诱导分子结构变化的光化学过程来实施.由于副反应的存在和有限的转化率,光控自组装形成的纳米结构和形态往往难以预测.相反,仅利用分子从基态到激发态的构象变化的光物理过程实现激发态组装则能够避免以上缺点,并能够进一步促进整个材料体系的协同组装或相变.本文着重探讨了以多硫芳烃为基元的光激发诱导组装(photoexcitation-induced assembly,PEIA)策略.多硫芳烃能够产生从基态到激发态的重大分子构象转变,这种转变有利于形成分子间相互作用,进而推动分子运动、聚集和组装.系统介绍在分子水平上探索多硫芳烃的PEIA进展,进一步证明多硫芳烃的PEIA可以协同驱动聚合物体系中的分子运动和相变,并对PEIA未来发展所面临的关键问题和重要挑战进行了展望.

关键词：激发态构象多硫芳烃光诱导自组装磷光

双螺旋液晶聚(2,2'-二磺酰基-4,4'-联苯胺对苯二甲酰胺)复合材料及其在锂电池中的应用

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高分子学报 2024年第7期55卷 826-840页

作者：纪非凡汪莹聚合物分子工程国家重点实验室复旦大学高分子科学系上海200438

聚(2,2'-二磺酰基-4,4'-联苯胺对苯二甲酰胺)(PBDT)是一种主链型液晶聚电解质,其具有全芳香分子结构单元、超高的磺酸根密度以及可以形成分子内和分子间氢键网络的酰胺基团.本文介绍了PBDT在水溶液中表现出的一系列特殊性质,包括自组装... 详细信息

聚(2,2'-二磺酰基-4,4'-联苯胺对苯二甲酰胺)(PBDT)是一种主链型液晶聚电解质,其具有全芳香分子结构单元、超高的磺酸根密度以及可以形成分子内和分子间氢键网络的酰胺基团.本文介绍了PBDT在水溶液中表现出的一系列特殊性质,包括自组装成双螺旋构象、溶致向列液晶相、微米级超长持续长度以及沿聚合物链的各向异性离子传输.指出通过PBDT分子链的多尺度分子构象以及其选择性的离子传输特性,可以设计出具有各种功能的复合材料,例如PBDT基水凝胶、离子凝胶以及纳米复合材料.分析表明PBDT中高度取向的刚性棒状结构以及各向异性的反离子快速传输机制,不仅实现了PBDT在固态电解质和锂电池电极黏结剂等领域的潜在应用,同时也预示着与PBDT有类似性质的刚性棒状聚电解质材料的开发在能源储存与转化领域以及其他相关应用方向的潜在应用价值.

关键词：刚性棒状聚电解质双螺旋构象液晶相各向异性离子传输锂电池

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橡胶复合材料的Mullins效应

工程塑料应用 2024年第6期52卷 70-81页

作者：宋义虎李承宇高分子合成与功能构造教育部重点实验室杭州310027 浙江大学高分子科学与工程学系杭州310027

橡胶复合材料在大应变加载-卸载循环作用下总是发生应变软化和滞后性回复行为,即Mullins效应。该效应显著影响材料在循环载荷作用下的使役行为及其结构稳定性,但120年以来Mullins效应机理争议极大,其理论模型难以有效指导橡胶材料加工和... 详细信息

橡胶复合材料在大应变加载-卸载循环作用下总是发生应变软化和滞后性回复行为,即Mullins效应。该效应显著影响材料在循环载荷作用下的使役行为及其结构稳定性,但120年以来Mullins效应机理争议极大,其理论模型难以有效指导橡胶材料加工和Mullins效应调控。通过分析已提出的“填料结构”、填料-橡胶界面、橡胶相“破坏”等主要Mullins效应机理及其缺陷,结合Mullins效应所伴随的微观结构变化扼要介绍“破坏模型”及其理论的主要学术思想、应用和局限性,阐明理论研究分歧的主要原因。结合作者课题组的工作提出Mullins效应的黏弹性机制,展示若干Mullins效应调控策略,进一步展望理论研究和调控技术的发展方向。

关键词：橡胶复合材料 Mullins效应应变软化交联网络