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非金属掺杂提升铂族金属电催化剂性能

Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 51-73页

作者：李伊萍王谭源姚璋懿陈麒安李箐华中科技大学材料科学与工程学院材料成形与模具技术国家重点实验室湖北武汉430074

铂族金属(PGM)催化剂被认为是用于能量转换和存储设备(如燃料电池和水电解器)的最佳催化剂之一,但活性和稳定性不足极大地限制了其商业化应用.近年来,非金属原子(氢、硼、碳、氮、磷和硫等)掺杂策略引起了广泛关注,该方法可以对铂族金... 详细信息

铂族金属(PGM)催化剂被认为是用于能量转换和存储设备(如燃料电池和水电解器)的最佳催化剂之一,但活性和稳定性不足极大地限制了其商业化应用.近年来,非金属原子(氢、硼、碳、氮、磷和硫等)掺杂策略引起了广泛关注,该方法可以对铂族金属的精细电子和配位结构进行调控,从而优化铂族金属的电催化活性和稳定性.非金属掺杂具有独特的优势:首先,非金属的原子半径较小,可以进入铂族金属的间隙位点,为调节铂族金属的电子结构提供了更多的可能性;其次,掺杂的非金属会诱导强电荷转移,并与主体金属产生s,p-d杂化,这与金属-金属合金中的d-d轨道耦合不同;第三,非金属掺杂的铂族金属基催化剂由于具有较强的非金属-金属键,从而表现出较好的耐久性.本文详细探讨了非金属掺杂铂族金属催化剂的合成和应用,并揭示了非金属掺杂的催化机理和构效关系.本文总结了非金属掺杂铂族金属基催化剂在电催化领域的一些代表性进展,讨论了影响催化剂活性和稳定性的关键因素,并介绍了非金属掺杂改善铂族金属基催化剂性能的基本原理.探讨了非金属掺杂铂族金属基催化剂的表征技术和理论方法,其中包括可直接观测到非金属原子的先进成像技术以及原位表征方法,辅助以密度泛函理论以及分子动力学模拟等理论计算方法,以进一步揭示催化剂性能增强机制.详细列举了非金属掺杂铂族电催化剂的合成方法,从气相沉积、高温热解、湿化学合成到电化学原位合成,提供了详尽的合成方案,并提出了针对贵金属活性中心的非金属修饰策略,旨在为未来材料设计提供启示.概述了非金属掺杂铂族金属基催化剂在电催化中的应用,重点揭示了非金属掺杂带来的结构-性能构效关系.在活性方面,非金属掺杂可以从配体效应、应力效应、微应变等方面影响铂族金属的d带重心,从而影响活性位点与反应中间体的吸附,而这种影响作用也因每种非金属的电负性、原子半径、掺杂方式等不同而不同,可通过调控掺杂种类/方式实现精细调控;同时,非贵金属的协同效应可以增强对OH的吸附,抑制活性位点的毒化.在稳定性方面,非金属可以通过与金属形成稳定的金属-非金属键抑制金属的溶解,或者减弱金属与氧的相互作用,防止其被氧化;同时,非金属的掺入可以提高金属的功函数,提高其溶解电位,从而提升催化剂稳定性.最后,本文提出了该类电催化材料面临的机遇和挑战,其中包括:(1)开发更加可控的非金属掺杂策略;(2)更加深入地研究非金属掺杂带来的构效关系;(3)探索新的非金属掺杂催化剂,并进一步拓展到其他催化领域;(4)发展抑制非金属组分溶解的通用策略;(5)重视催化剂在器件层面的性能评估.综上,本文不仅为非金属掺杂贵金属基催化剂进一步的研究提供启示,还为深入理解催化、纳米材料的合成提供参考.

关键词：电催化非金属掺杂铂族金属基催化剂氧还原氢析出

CIPs@Mn_(0.8)Zn_(0.2)Fe_(2)O_(4)-CNTs复合材料低频吸波性能研究

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无机材料学报 2024年第1期39卷 71-80,I0003,I0004页

作者：陈海燕唐志鹏尹良君张林博徐鑫电子科技大学电子科学与工程学院国家电磁辐射控制材料工程技术中心多频谱吸波材料与结构教育部重点实验室成都611731 中国科学技术大学材料科学与工程系能量转换材料重点实验室合肥230026

随着5G无线通信与低频雷达侦察技术的飞速发展,低频电磁波辐射已成为当代的严重问题。目前,中高频段吸波材料的研究已趋于成熟,而设计低频段吸波材料仍面临巨大的挑战,亟待研究者们解决。基于四分之一波长相消机制,本研究设计了0.5~3 GH... 详细信息

随着5G无线通信与低频雷达侦察技术的飞速发展,低频电磁波辐射已成为当代的严重问题。目前,中高频段吸波材料的研究已趋于成熟,而设计低频段吸波材料仍面临巨大的挑战,亟待研究者们解决。基于四分之一波长相消机制,本研究设计了0.5~3 GHz低频段复合吸波材料。采用简单的一步水热法,诱导铁氧体在羰基铁粉与碳纳米管表面生长,制备出CIPs@Mn_(0.8)Zn_(0.2)Fe_(2)O_(4)-CNTs三元复合材料,对比研究了碳纳米管含量对材料吸收峰频率的影响。实验结果表明,引入碳纳米管,一方面为材料带来了界面极化、偶极极化等额外的损耗机制,增加了材料的衰减系数;另一方面基于四分之一波长相消机制,高介电与高磁导率的耦合,使材料在低频段获得良好的阻抗匹配。最终,在4 mm厚度下,样品分别在2.11与1.75 GHz处,获得了–40.8与–32.1 dB的反射损耗,–10 dB带宽分别为1.70~2.70 GHz和1.40~2.20 GHz。该复合材料制备工艺简单,低频吸收性能良好,具有很大的应用潜力,为开发更有效的低频吸波材料提供了新的思路和方法。

关键词：碳纳米管复合材料羰基铁粉波长相消低频吸波

基于零膨胀介孔PbTiO_(3)/石墨烯复合陶瓷的热膨胀系数调控与微纳研究

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电子显微学报 2024年第2期43卷 136-145页

作者：国兆一郭晓峰田鹤浙江大学电子显微镜中心硅材料国家重点实验室材料科学与工程学院浙江杭州310027

随着军事和民用技术的快速发展,对航空、户外等领域所用器件在复杂环境下的稳定性提出了更为严格的要求。这些器件经常需要在较大的温度变化范围内工作,而温度变化所带来的材料体积变化是器件结构受损,功能失效的重要原因之一。因此,如... 详细信息

随着军事和民用技术的快速发展,对航空、户外等领域所用器件在复杂环境下的稳定性提出了更为严格的要求。这些器件经常需要在较大的温度变化范围内工作,而温度变化所带来的材料体积变化是器件结构受损,功能失效的重要原因之一。因此,如航空航天设备中所用的精密结构件不仅需要具有优秀的导电、导热性能,还需要保证其在温度变化过程中具有较低的热膨胀系数。因此,研究制备具有近零膨胀性能的材料便成为解决这些问题的重要方法之一。在本研究中,作者通过改变烧结温度,制备出一系列介孔铁电PbTiO_(3)(PTO)陶瓷,通过测试结果展示了材料的热导率、热膨胀系数与烧结温度的关系。进一步通过三维重构技术(Tomography)与高角度环形暗场像(high angle annular dark field,HAADF),分析了改变烧结温度对于介孔尺寸、分布密度的影响,以及单个介孔表面附近的铁电屏蔽效应影响范围,从而解释了烧结温度的变化与介孔的分布密度、尺寸大小以及热膨胀行为之间的紧密联系。随着烧结温度的降低,介孔对材料铁电屏蔽效应的总区域占比逐渐升高,从而使材料正膨胀系数增大,导致材料表现出近零膨胀。为进一步提高材料的热导率,提升材料的多功能性,将这一材料与石墨烯进行复合,通过改变烧结温度与石墨烯的复合比例,进一步使材料的热膨胀系数趋近于零膨胀,并通过调整烧结温度与复合比例,得到膨胀系数低至7×10^(-7)℃^(-1),热导率比单相陶瓷提升约65%的近零膨胀复合陶瓷。这种材料可以在芯片封装,航天器外壳,通讯设备等材料领域得到进一步广泛应用的空间。

关键词：可调控零膨胀材料介孔材料透射电镜复合材料

可调谐的声学型石墨烯等离激元增强纳米红外光谱

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物理学报 2024年第13期73卷 336-345页

作者：段谕戴小康吴晨晨杨晓霞郑州大学河南先进技术研究院郑州450001 国家纳米科学中心中国科学院纳米科学卓越创新中心中国科学院纳米光子材料与器件重点实验室中国科学院纳米标准与检测重点实验室北京100190 中国科学院大学材料与光电研究中心北京100049

纳米红外光谱(nano-infrared spectroscopy,nano-IR)技术能够突破光的衍射极限,实现约10 nm空间分辨率的红外光谱检测,是研究纳米尺度物质化学成分和结构的重要技术手段.然而,由于纳米物质的尺寸与红外光的波长存在较大失配,导致其红外... 详细信息

纳米红外光谱(nano-infrared spectroscopy,nano-IR)技术能够突破光的衍射极限,实现约10 nm空间分辨率的红外光谱检测,是研究纳米尺度物质化学成分和结构的重要技术手段.然而,由于纳米物质的尺寸与红外光的波长存在较大失配,导致其红外吸收信号微弱.本文理论提出了一种基于纳米腔室的声学型石墨烯等离激元(nanocavity-acoustic graphene plasmon,n-AGP)可调谐增强nano-IR检测平台.该平台可实现超高光场压缩(模式体积Vn-AGP≈10-7λ_(0)~3,λ_(0)=6.25μm)和约50倍电场增强的n-AGP激发.通过调控金纳米腔室结构和石墨烯费米能级,我们实现了n-AGP的宽频段动态调控(1290—2124 cm^(-1)).此外,由于n-AGP的电磁场高度局域在纳米腔室内,具有高的探测灵敏度,可实现单个蛋白质颗粒酰胺Ⅰ带和酰胺Ⅱ带振动指纹特征的探测(灵敏度提高约9倍).这一基于n-AGP的增强结构拓展了nano-IR技术在单分子尺度的表征能力,可广泛应用于生物、催化等领域.

关键词：石墨烯纳米腔室等离激元表面增强红外光谱

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气氛环境下Au/CeO_(2)催化剂烧结行为的原位电镜研究

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电子显微学报 2024年第1期43卷 52-60页

作者：陈炳伟吴哲敏韩仲康袁文涛姜颖杨杭生王勇张泽浙江大学电子显微镜中心硅材料国家重点实验室材料科学与工程学院浙江杭州310027

气氛环境下原位研究催化剂的烧结行为,能够为理解催化剂在预处理以及反应条件下的烧结机理和高稳定催化剂的设计提供重要的实验依据。本文以Au/CeO_(2)模型纳米催化剂为研究对象,利用环境透射电子显微镜原位观察其在O_(2)与CO气氛下的... 详细信息

气氛环境下原位研究催化剂的烧结行为,能够为理解催化剂在预处理以及反应条件下的烧结机理和高稳定催化剂的设计提供重要的实验依据。本文以Au/CeO_(2)模型纳米催化剂为研究对象,利用环境透射电子显微镜原位观察其在O_(2)与CO气氛下的高温动态烧结过程。实验发现,负载在CeO_(2)上的Au纳米颗粒在O_(2)与CO气氛环境中表现出不同的烧结行为,其在O_(2)气氛下具有较高的烧结速度,同时存在颗粒迁移与聚集长大(particle migration and coalescence,PMC)和奥斯特瓦尔德熟化(Ostwald ripening,OR)两种烧结过程;在CO气氛下烧结速度较慢,烧结过程以OR为主。对比不同气氛环境下烧结后催化剂的表面结构可知,CO增加了CeO_(2)表面台阶的数量以及表面氧空位浓度,增强了载体对Au颗粒的锚定作用,从而提升Au/CeO_(2)催化剂的稳定性。

关键词： Au/CeO_(2)模型催化剂氧气一氧化碳烧结原位透射电镜

高温高压下透明纳米聚晶金刚石的合成与微观形貌

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硅酸盐学报 2024年第3期52卷 804-811页

作者：张松朋但雅倩陈旺江皓崔思雯赵行斌朱品文崔田马帅领宁波大学物理科学与技术学院&高压物理科学研究院浙江宁波315211 吉林大学超硬材料国家重点实验室长春130012

透明陶瓷是一种具有广泛应用前景的新一代无机非金属材料,而透明纳米聚晶金刚石具有极高的硬度和良好的透光性,是透明陶瓷中极具代表的典型材料之一。本工作介绍了一种在高温高压条件下制备的超硬透明陶瓷—纳米聚晶金刚石,并对其性能... 详细信息

透明陶瓷是一种具有广泛应用前景的新一代无机非金属材料,而透明纳米聚晶金刚石具有极高的硬度和良好的透光性,是透明陶瓷中极具代表的典型材料之一。本工作介绍了一种在高温高压条件下制备的超硬透明陶瓷—纳米聚晶金刚石,并对其性能进行了X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、Raman等测试分析。结果表明:高温高压法是一种制备高性能透明陶瓷的有效途径,石墨原材料可在15 GPa、2 600℃、保温1 min条件下转变为透明的纳米聚晶金刚石。同时,样品腔的温度梯度导致样品透明度不均匀,温度的升高有利于增加纳米聚晶金刚石的透明度。形貌测试分析结果表明样品存在马氏体相变的层状结构和扩散型相变的均匀颗粒结构,层厚和晶粒尺寸均约为100 nm。高压和应力导致样品内部出现部分位错,有助于提高样品的力学强度。纳米聚晶金刚石作为硬度最高的透明陶瓷,有望在极端条件下的特殊光学窗口等领域得到广泛应用。

关键词：透明陶瓷透明纳米聚晶金刚石高温高压合成

共价有机框架材料在钠金属电池负极保护中的进展

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功能高分子学报 2024年第4期37卷 356-368页

作者：李昭能庄容许玮航班渺寒徐飞西北工业大学材料学院凝固技术国家重点实验室纳米能源材料研究中心西安710072

钠金属电池是一种利用钠金属作为负极的二次电池,具有钠资源丰富、能量密度高和安全性高等优势,成为一种新型电池技术正在飞速发展。然而,钠金属电池负极也面临着不可控的钠枝晶生长、“死钠”的产生、电解液-电极中间相不稳定等挑战,... 详细信息

钠金属电池是一种利用钠金属作为负极的二次电池,具有钠资源丰富、能量密度高和安全性高等优势,成为一种新型电池技术正在飞速发展。然而,钠金属电池负极也面临着不可控的钠枝晶生长、“死钠”的产生、电解液-电极中间相不稳定等挑战,制约了钠金属电池性能的发挥。为了解决这些问题,开发稳定钠金属沉积/剥离界面层引起了研究者的关注。其中,共价有机框架(COFs)材料作为一类由共价键连接的晶态多孔材料,因其可调的孔道结构、高比表面积和可修饰的骨架,在隔膜修饰、准固态电解质构筑以及钠负极界面层设计等钠金属负极保护方面已初步显示出巨大潜能。本文综述了近年来COFs在钠金属电池负极保护中的研究进展,展望了未来存在的挑战与应用前景,为新型COFs材料的设计、功能开发以及器件制备提供了新思路。

关键词：共价有机框架钠金属电池钠负极钠枝晶修饰层

不锈钢纤维增强镁基仿生复合材料制备与力学性能

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金属学报 2024年第6期60卷 760-769页

作者：谢丽文张立龙刘艳艳张明阳王绍钢焦大刘增乾张哲峰中国科学院金属研究所师昌绪先进材料创新中心沈阳110016 中国科学技术大学纳米科学技术学院苏州215123 沈阳铸造研究所有限公司高端装备轻合金铸造技术国家重点实验室沈阳110022 中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心沈阳110016

天然鱼鳞由于具有独特的组织结构而表现出优异的力学性能,可为金属材料的组织结构优化设计提供有益启示。本工作利用Mg熔体浸渗不锈钢纤维编织骨架的方法,制备了具有类似天然鱼鳞的正交层合板和双螺旋层合板结构的镁基仿生复合材料,并... 详细信息

天然鱼鳞由于具有独特的组织结构而表现出优异的力学性能,可为金属材料的组织结构优化设计提供有益启示。本工作利用Mg熔体浸渗不锈钢纤维编织骨架的方法,制备了具有类似天然鱼鳞的正交层合板和双螺旋层合板结构的镁基仿生复合材料,并选用二维平面随机取向结构作为对比,表征了复合材料的相组成、微观结构以及在室温与200℃条件下的力学性能,揭示了其微观结构与力学性能之间的关系。结果表明,镁基复合材料中不锈钢纤维能够起到显著的强化作用,并且其力学性能与微观结构密切相关。与二维平面随机取向结构相比,类鱼鳞仿生结构表现出更高的拉伸强度和塑性,并且能够通过不锈钢纤维从Mg基体中拔出促进变形和消耗能量。特别是,类鱼鳞双螺旋层合板结构在室温条件下塑性更高,而在高温条件下强度更高,其不同取向的纤维之间能够协调变形,诱导裂纹发生偏转,并减弱变形和损伤的局域化程度。

关键词：镁基复合材料类鱼鳞结构仿生设计不锈钢纤维力学性能

低Nb含量的CoCrFeNiNb_x合金退火后的组织演变和性能

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中国有色金属学报 2024年第2期34卷 462-472页

作者：吴长军李华宾曹煦彭浩平刘亚苏旭平常州大学材料科学与工程学院江苏省材料表面科学与技术重点实验室常州213164 常州大学光伏科学与工程江苏协同创新中心常州213164

在FCC型CoCrFeNi合金中添加少量Nb可起到固溶强化和第二相强化效果,但目前对Nb在FCC相中的溶解度及其对合金组织和性能的影响还不够了解。为此,本文基于热力学计算相图,实验研究了含1%~5%Nb(摩尔分数)的铸态CoCrFeNiNb_x合金在800~1200... 详细信息

在FCC型CoCrFeNi合金中添加少量Nb可起到固溶强化和第二相强化效果,但目前对Nb在FCC相中的溶解度及其对合金组织和性能的影响还不够了解。为此,本文基于热力学计算相图,实验研究了含1%~5%Nb(摩尔分数)的铸态CoCrFeNiNb_x合金在800~1200℃真空退火前后的显微组织和显微硬度。结果表明:即使添加1%Nb,铸态CoCrFeNiNb_x合金中仍存在约3%的FCC+C14共晶组织。后凝固的FCC相中Nb含量可高达2.4%~3.1%,在800℃退火后可析出针状纳米级Mg_(3)Cd型τ相,使合金硬度提高约30HV。经1000℃或1200℃退火后,FCC相的成分均匀,Nb含量分别为1.6%和3.1%,与热力学计算结果一致。退火后,共晶组织中的C14 Laves相球化长大,层片组织消失,合金硬度降低。因此,添加少于3.1%Nb后再进行固溶及时效处理以析出τ相是提高FCC型CoCrFeNi合金强度的有效途径。

关键词：高熵合金成分偏析相图析出强化显微组织