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钴催化伯胺无受体脱氢制备腈

有机化学 2024年第6期44卷 2054-2056页

作者：应佳乐陆展浙江大学化学系杭州310027

腈类化合物是天然产物、药物和许多生物活性分子中的重要结构单元[1],发展高效构建腈类化合物的合成方法具有重要研究价值.从原子经济性角度而言,亚胺(RCH=NH)的直接脱氢或伯胺(RCH2NH2)的双重脱氢是构建C≡N键的理想方法.考虑到一级胺... 详细信息

腈类化合物是天然产物、药物和许多生物活性分子中的重要结构单元[1],发展高效构建腈类化合物的合成方法具有重要研究价值.从原子经济性角度而言,亚胺(RCH=NH)的直接脱氢或伯胺(RCH2NH2)的双重脱氢是构建C≡N键的理想方法.考虑到一级胺是普遍存在的化合物,将其转化为腈的方法很具有吸引力,但如何在没有氧化剂或氢受体的情况下直接将伯胺两次脱氢转化为相应的腈是一个具有挑战性的问题.

关键词：天然产物睛类化合物生物活性分子原子经济性伯胺结构单元 NH2 腈类化合物

等离激元银金属膜耦合氮化硅纳米空腔在可见光-近红外区间的多谱带完美吸收和传感性质的仿真研究

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光谱学与光谱分析 2024年第3期44卷 663-669页

作者：王家正刘佳孙维鑫周剑章吴德印田中群厦门大学化学化工学院化学系固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

具有多谱带完美吸收效应的超构材料在光学滤波和折射率传感等多种应用中是理想的材料。提出了一种由银金属上的氮化硅介电纳米空腔阵列组成的多谱带窄带完美吸收超构材料。有限元仿真给出了四个最高可达99.9%的吸收峰,以及最小达到0.74... 详细信息

具有多谱带完美吸收效应的超构材料在光学滤波和折射率传感等多种应用中是理想的材料。提出了一种由银金属上的氮化硅介电纳米空腔阵列组成的多谱带窄带完美吸收超构材料。有限元仿真给出了四个最高可达99.9%的吸收峰,以及最小达到0.74 nm的吸收峰宽。这些吸收谱带来自于表面晶格模式和三个表面等离激元极化子模式。此外,这些模式的谱峰对超构材料几何外形和环境介质光学参数的变化敏感,从而在可见光-近红外范围内可以被调控。用于折射率传感时,其具有347 nm每折射率单位的灵敏度,Figure of Merit达到469。这些特性令这一材料适用于光学滤波器和折射率传感器等用途。

关键词：完美吸收超构材料结构敏感吸收谱折射率传感器表面等离激元

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聚氨酯涂层的疏水改性研究进展

中国腐蚀与防护学报 2024年第4期44卷 823-834页

作者：王汀高坤钟赛男张昭浙江大学化学系杭州310027

聚合物涂层具有成本低廉、易于制备、使用方便、种类丰富等优点,被广泛用于运输和基础设施等领域金属材料表面的防腐防污。其中,聚氨酯(PU)是一种具有良好机械性能、耐磨性、耐热性和耐腐蚀性等优异性能的聚合物材料。然而传统PU涂层的... 详细信息

聚合物涂层具有成本低廉、易于制备、使用方便、种类丰富等优点,被广泛用于运输和基础设施等领域金属材料表面的防腐防污。其中,聚氨酯(PU)是一种具有良好机械性能、耐磨性、耐热性和耐腐蚀性等优异性能的聚合物材料。然而传统PU涂层的耐水性不佳,严重影响其在潮湿环境下的稳定性和使用寿命,因此对PU涂层进行疏水改性以增强其耐水性成为了具有广泛应用前景的研究方向。本文总结了用于PU涂层疏水改性的方法和研究进展,并对其进一步的应用前景进行了展望。

关键词：聚氨酯疏水涂层防腐蚀

碳纳米管自交织薄膜载网的构建及用于电池中的沉积分析

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分析化学 2024年第7期52卷 1012-1019页

作者：陈芳张魏栋沈泽宇陆盈盈浙江大学化学系浙江大学化学工程与生物工程学院

透射电子显微镜（TEM）能提供材料在纳米尺度的化学信息与空间信息，是研究电池材料结构和反应机理必不可少的表征工具。由于TEM要求测试样品的厚度<0.1μm，通常的电极表面材料需要采用聚焦离子束刻蚀、超薄切片或超声分散等方法处理... 详细信息

透射电子显微镜（TEM）能提供材料在纳米尺度的化学信息与空间信息，是研究电池材料结构和反应机理必不可少的表征工具。由于TEM要求测试样品的厚度研究在常规TEM的铜载网上利用刮涂法制备碳纳米管自交织薄膜层，通过研究不同浓度下碳纳米管的交织状况，优化了交织膜的厚度和覆盖区域，制得新型TEM载网。将此载网作为电池正极，用于电池中电极沉积物的获取和TEM分析，得到电极表面高清晰显微结构图像。本研究为研究高能量密度金属负极中的沉积/剥离机制提供了制样新思路。

关键词：碳纳米管载网电沉积扫描电子显微镜透射电子显微镜

来源：博看期刊

面向吸热型碳氢燃料结焦抑制的冷却通道研究进展

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推进技术 2024年

作者：方文军叶虞滢戴怿童糜基张一冉邵崇坤郭永胜浙江大学化学系

吸热型碳氢燃料在解决飞行器热管理问题中展现出巨大的应用潜力，但其在高温裂解过程中不可避免地会产生结焦，需要通过改变燃料组成、使用添加剂或处理冷却通道等结焦抑制技术来减少结焦。本文着重综述不同结构、材料组成和表面处理的... 详细信息

吸热型碳氢燃料在解决飞行器热管理问题中展现出巨大的应用潜力，但其在高温裂解过程中不可避免地会产生结焦，需要通过改变燃料组成、使用添加剂或处理冷却通道等结焦抑制技术来减少结焦。本文着重综述不同结构、材料组成和表面处理的冷却通道对抑制碳氢燃料结焦的作用，主要体现在：优化冷却通道结构，改善燃料流动状态，可以提高传热效率，减少结焦；调控基底材料组成，降低催化生焦活性，有利于结焦抑制；通过机械抛光、涂层和预氧化等表面处理方法，覆盖金属表面催化活性位点，降低焦炭前驱体与催化位点接触概率，达到抑制催化结焦的目的。同时，给出了优化结构设计、开发新型材料以及联用多种表面改性技术等方向的建议，期望为吸热型碳氢燃料的工程应用提供一定参考。

关键词：碳氢燃料结焦抑制冷却通道表面处理综述

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光酶催化混乱性反应的研究进展

合成生物学 2024年

作者：夏孔晨徐维华吴起浙江大学化学系

光催化具有条件温和、可再生、反应性强等优点，然而由于自由基的高活性往往导致其选择性难以调控，从而限制了光催化在不对称有机合成中的广泛应用。酶催化虽具有高选择性和专一性的优势，但这也导致其存在反应类型单一和底物谱窄等缺... 详细信息

光催化具有条件温和、可再生、反应性强等优点，然而由于自由基的高活性往往导致其选择性难以调控，从而限制了光催化在不对称有机合成中的广泛应用。酶催化虽具有高选择性和专一性的优势，但这也导致其存在反应类型单一和底物谱窄等缺陷。将反应性强的光催化与选择性高的酶催化相结合的光酶催化则可以提供一种全新的合成模式，实现优势互补，更加符合现代绿色有机合成的要求。狭义的光酶催化反应，也就是光酶协同反应一般包括以下四类：天然光酶反应，人工光酶反应，光催化与酶催化的偶联反应以及光酶催化混乱性反应。近年来，光酶催化的研究蓬勃发展，解决了许多传统有机合成中难以实现的问题，尤其是在不对称合成领域已占据重要地位。例如，脂肪酸光脱酸酶可以催化长链脂肪酸脱羧转化为相应烃类；结合光敏辅因子和蛋白骨架的人工光酶大大拓展了酶的应用范围，催化更多样化非天然有机化学品的生物合成；光催化剂催化光化学反应与通常酶催化反应的偶联方式可以实现一些复杂的有机合成过程；以及近年来一些含有光敏辅因子的氧化还原酶在光激发下催化新分子混乱性反应的功能。尽管已有许多文献对相关研究进行了总结，但是自2023年以来，光酶催化混乱性研究不断突破，涌现出许多全新的光酶催化反应类型和反应机理，立体选择性和区域选择性的精准调控更是满足了不对称合成的重大需求。对于这个飞速发展的领域，系统归纳其成果仍显得至关重要。因此本综述聚焦在光激发下光敏辅因子依赖型酶催化的混乱性反应最新研究成果，根据不同催化反应类型，分别介绍光酶通过自由基途径实现不对称脱卤、氢化、分子内环化、分子间C-C/C-N/C-S键交叉耦合等非天然反应。这些反应由于酶和底物的不同，展示了不同机理。例如在氧化还原起始过程中，包括单电子还原起始和单电子氧化起始两种类型；在自由基终止过程中，可能采用单电子还原终止和单电子氧化终止，而单电子还原终止方式中也存在氢原子转移和电子转移/质子转移耦合过程等不同情况。机理的多样性也为拓展更多的光酶催化混乱性反应提供了可能。在未来，新型的光酶催化方法将在快速发展的基因工程、合成生物学、酶工程，以及流动化学、人工智能等学科和技术的推动下，涌现出更多高效、高选择性的新分子新功能反应，显著拓展光酶催化方法在有机合成，尤其是绿色不对称合成领域中的应用范围。

关键词：光酶催化非天然反应不对称合成

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超快差示扫描量热数据的俯视法分析

物理学报 2024年第7期73卷 52-61页

作者：程琪孙永昊汪卫华北京大学化学与分子工程学院物理化学研究所北京分子科学国家研究中心北京100871 中国科学院物理研究所极端条件物理重点实验室北京100190 松山湖材料实验室东莞523808

超快差示扫描量热仪是第三代差热分析技术,可以实现最高60000 K/s的超快速加热和最高40000 K/s的超快速冷却,适合对熔点小于1000℃的物质或材料进行速率跨越五个数量级的反复原位升降温测试.该仪器独特的高速率在满足人们观测样品中毫... 详细信息

超快差示扫描量热仪是第三代差热分析技术,可以实现最高60000 K/s的超快速加热和最高40000 K/s的超快速冷却,适合对熔点小于1000℃的物质或材料进行速率跨越五个数量级的反复原位升降温测试.该仪器独特的高速率在满足人们观测样品中毫秒尺度上的结构转变需求的同时,也产生大量的数据.本文提出一种“俯视图”的数据分析方法,即将热流投影到温度-速率或温度-时间的平面,然后用颜色衬度代表热流强弱.该方法有效地解决速率或时间在“侧视图”上难以被区分和量化的问题,实现同时观测几个物理现象和比较其动力学行为的目的.本文以一种Au基非晶合金为例,从4篇代表性文献中的“侧视图”上采集数据,重新绘制出“俯视图”,比较两者的优缺点.上述方法具有普适性,适合对任何物质或材料的超快差示扫描量热数据进行分析.不仅如此,“俯视图”也为构建新材料的工艺相图、发现新的结构转变和探索不同物理现象的动力学行为提供支持和帮助.本文数据集可在https://***/10.57760/sciencedb.j00213.00012中访问获取.

关键词：差热分析非晶合金弛豫晶化

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氧化铜光电化学分解水反应速率方程（英文）

电化学(中英文) 2024年第8期 20-30页

作者：高博远冷文华浙江大学化学系

P型半导体光催化分解水是一种非常有前景的制氢方法。尽管对其反应动力学进行了很多研究并取得了不少进展,但建立其速率方程鲜见文献报道。本文采用积分电量和电化学阻抗谱等多种电化学方法研究了典型p型半导体氧化铜(CuO)光电化学分解... 详细信息

P型半导体光催化分解水是一种非常有前景的制氢方法。尽管对其反应动力学进行了很多研究并取得了不少进展,但建立其速率方程鲜见文献报道。本文采用积分电量和电化学阻抗谱等多种电化学方法研究了典型p型半导体氧化铜(CuO)光电化学分解水时光生电荷浓度、界面电荷转移速率常数及其与反应速率(光电流表示)之间的关系,力图建立其速率方程。结果表明,电极界面电荷转移速率常数与光生电荷浓度指数相关,光电流等于此速率常数乘以光生电荷浓度,反应级数(以光生电荷计)为一级,不同于常规化学反应速率方程和类似文献报道结果。这种光生电荷浓度相关的电荷转移速率常数主要是由于光生电荷在表面态中积累导致费米能级钉扎(伽伐伲电位是反应主要驱动力)和/或Frumkin行为(化学位是反应主要驱动力)引起。我们认为,该速率方程的建立对进一步研究CuO光电极析氢反应机理和设计CuO基高性能光催化剂具有指导意义。

关键词：氧化铜光电化学分解水电化学阻抗谱速率方程光生载流子动力学

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基于激光加工的微安保机构设计与性能

含能材料 2024年第1期32卷 83-91页

作者：章云姜倩刘卫解瑞珍任小明刘兰西安电子科技大学机电工程学院陕西西安710071 陕西应用物理化学研究所应用物理化学重点实验室陕西西安710061

复杂场景下火工品微安保机构需具有可恢复与抗过载特性,为此,研究设计了基于激光加工的金属材质电热驱动微安保机构,采用有限元模拟分析了镍基微电热执行器动作特性,通过调整双热臂U型电热执行器热臂和冷臂的长度、宽度以及各臂之间的间... 详细信息

复杂场景下火工品微安保机构需具有可恢复与抗过载特性,为此,研究设计了基于激光加工的金属材质电热驱动微安保机构,采用有限元模拟分析了镍基微电热执行器动作特性,通过调整双热臂U型电热执行器热臂和冷臂的长度、宽度以及各臂之间的间隙,探究它们对输出位移的影响;通过正交实验得到优化的超快激光加工工艺参数分别为频率100 kHz、能量113μJ、切割速度100 mm·s^(-1),实现了镍基电热微安保机构的超快脉冲激光精确制造;最后,搭建了安保机构性能验证平台,验证了该机构在不同电流激励下的驱动位移与隔爆性能。结果表明,在8 A激励电流下,加工的镍基微安保机构驱动位移可达1084μm,所组装的火工品微安保机构在传爆序列中能够有效隔爆。

关键词：电热驱动微机电系统(MEMS) 微安保机构激光加工