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钴催化伯胺无受体脱氢制备腈

有机化学 2024年第6期44卷 2054-2056页

作者：应佳乐陆展浙江大学化学系杭州310027

腈类化合物是天然产物、药物和许多生物活性分子中的重要结构单元[1],发展高效构建腈类化合物的合成方法具有重要研究价值.从原子经济性角度而言,亚胺(RCH=NH)的直接脱氢或伯胺(RCH2NH2)的双重脱氢是构建C≡N键的理想方法.考虑到一级胺... 详细信息

腈类化合物是天然产物、药物和许多生物活性分子中的重要结构单元[1],发展高效构建腈类化合物的合成方法具有重要研究价值.从原子经济性角度而言,亚胺(RCH=NH)的直接脱氢或伯胺(RCH2NH2)的双重脱氢是构建C≡N键的理想方法.考虑到一级胺是普遍存在的化合物,将其转化为腈的方法很具有吸引力,但如何在没有氧化剂或氢受体的情况下直接将伯胺两次脱氢转化为相应的腈是一个具有挑战性的问题.

关键词：天然产物睛类化合物生物活性分子原子经济性伯胺结构单元 NH2 腈类化合物

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聚氨酯涂层的疏水改性研究进展

中国腐蚀与防护学报 2024年第4期44卷 823-834页

作者：王汀高坤钟赛男张昭浙江大学化学系杭州310027

聚合物涂层具有成本低廉、易于制备、使用方便、种类丰富等优点,被广泛用于运输和基础设施等领域金属材料表面的防腐防污。其中,聚氨酯(PU)是一种具有良好机械性能、耐磨性、耐热性和耐腐蚀性等优异性能的聚合物材料。然而传统PU涂层的... 详细信息

聚合物涂层具有成本低廉、易于制备、使用方便、种类丰富等优点,被广泛用于运输和基础设施等领域金属材料表面的防腐防污。其中,聚氨酯(PU)是一种具有良好机械性能、耐磨性、耐热性和耐腐蚀性等优异性能的聚合物材料。然而传统PU涂层的耐水性不佳,严重影响其在潮湿环境下的稳定性和使用寿命,因此对PU涂层进行疏水改性以增强其耐水性成为了具有广泛应用前景的研究方向。本文总结了用于PU涂层疏水改性的方法和研究进展,并对其进一步的应用前景进行了展望。

关键词：聚氨酯疏水涂层防腐蚀

碳纳米管自交织薄膜载网的构建及用于电池中的沉积分析

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分析化学 2024年第7期52卷 1012-1019页

作者：陈芳张魏栋沈泽宇陆盈盈浙江大学化学系浙江大学化学工程与生物工程学院

透射电子显微镜（TEM）能提供材料在纳米尺度的化学信息与空间信息，是研究电池材料结构和反应机理必不可少的表征工具。由于TEM要求测试样品的厚度<0.1μm，通常的电极表面材料需要采用聚焦离子束刻蚀、超薄切片或超声分散等方法处理... 详细信息

透射电子显微镜（TEM）能提供材料在纳米尺度的化学信息与空间信息，是研究电池材料结构和反应机理必不可少的表征工具。由于TEM要求测试样品的厚度化了交织膜的厚度和覆盖区域，制得新型TEM载网。将此载网作为电池正极，用于电池中电极沉积物的获取和TEM分析，得到电极表面高清晰显微结构图像。本研究为研究高能量密度金属负极中的沉积/剥离机制提供了制样新思路。

关键词：碳纳米管载网电沉积扫描电子显微镜透射电子显微镜

来源：博看期刊

面向吸热型碳氢燃料结焦抑制的冷却通道研究进展

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推进技术 2024年

作者：方文军叶虞滢戴怿童糜基张一冉邵崇坤郭永胜浙江大学化学系

吸热型碳氢燃料在解决飞行器热管理问题中展现出巨大的应用潜力，但其在高温裂解过程中不可避免地会产生结焦，需要通过改变燃料组成、使用添加剂或处理冷却通道等结焦抑制技术来减少结焦。本文着重综述不同结构、材料组成和表面处理的... 详细信息

吸热型碳氢燃料在解决飞行器热管理问题中展现出巨大的应用潜力，但其在高温裂解过程中不可避免地会产生结焦，需要通过改变燃料组成、使用添加剂或处理冷却通道等结焦抑制技术来减少结焦。本文着重综述不同结构、材料组成和表面处理的冷却通道对抑制碳氢燃料结焦的作用，主要体现在：优化冷却通道结构，改善燃料流动状态，可以提高传热效率，减少结焦；调控基底材料组成，降低催化生焦活性，有利于结焦抑制；通过机械抛光、涂层和预氧化等表面处理方法，覆盖金属表面催化活性位点，降低焦炭前驱体与催化位点接触概率，达到抑制催化结焦的目的。同时，给出了优化结构设计、开发新型材料以及联用多种表面改性技术等方向的建议，期望为吸热型碳氢燃料的工程应用提供一定参考。

关键词：碳氢燃料结焦抑制冷却通道表面处理综述

高性能锂离子电池硅阳极碳包覆涂层的研究进展（英文）

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新型炭材料(中英文) 2024年

作者：徐泽宇邵海波王建明浙江大学化学系

近年来，能源需求的快速增长极大地促进了锂离子电池的发展。硅阳极以其极高的理论容量、相对较低的Li嵌入电压和丰富的硅资源而备受关注。然而，充放电过程中巨大的体积膨胀和脆弱的固体电解质界面（SEI）膜阻碍了硅基阳极的商业应用。... 详细信息

近年来，能源需求的快速增长极大地促进了锂离子电池的发展。硅阳极以其极高的理论容量、相对较低的Li嵌入电压和丰富的硅资源而备受关注。然而，充放电过程中巨大的体积膨胀和脆弱的固体电解质界面（SEI）膜阻碍了硅基阳极的商业应用。将Si材料与各种碳材料相结合，有利于增强材料结构稳定性和优化电极界面特性。本文介绍了作为硅阳极三维保护涂层的不同碳材料，概述了其主要制备方法。迄今为止，碳材料作为硅阳极保护涂层仍存在一些不足，有必要对碳保护涂层进行改性处理。重点介绍了碳保护涂层改性的最新研究进展，提出了硅阳极三维碳涂层的潜在替代材料。本综述将为高性能锂离子电池硅阳极三维保护涂层的设计提供一定的指导和参考。

关键词：锂离子电池硅阳极三维碳涂层碳改性储锂性能

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光酶催化混乱性反应的研究进展

合成生物学 2024年

作者：夏孔晨徐维华吴起浙江大学化学系

光催化具有条件温和、可再生、反应性强等优点，然而由于自由基的高活性往往导致其选择性难以调控，从而限制了光催化在不对称有机合成中的广泛应用。酶催化虽具有高选择性和专一性的优势，但这也导致其存在反应类型单一和底物谱窄等缺... 详细信息

光催化具有条件温和、可再生、反应性强等优点，然而由于自由基的高活性往往导致其选择性难以调控，从而限制了光催化在不对称有机合成中的广泛应用。酶催化虽具有高选择性和专一性的优势，但这也导致其存在反应类型单一和底物谱窄等缺陷。将反应性强的光催化与选择性高的酶催化相结合的光酶催化则可以提供一种全新的合成模式，实现优势互补，更加符合现代绿色有机合成的要求。狭义的光酶催化反应，也就是光酶协同反应一般包括以下四类：天然光酶反应，人工光酶反应，光催化与酶催化的偶联反应以及光酶催化混乱性反应。近年来，光酶催化的研究蓬勃发展，解决了许多传统有机合成中难以实现的问题，尤其是在不对称合成领域已占据重要地位。例如，脂肪酸光脱酸酶可以催化长链脂肪酸脱羧转化为相应烃类；结合光敏辅因子和蛋白骨架的人工光酶大大拓展了酶的应用范围，催化更多样化非天然有机化学品的生物合成；光催化剂催化光化学反应与通常酶催化反应的偶联方式可以实现一些复杂的有机合成过程；以及近年来一些含有光敏辅因子的氧化还原酶在光激发下催化新分子混乱性反应的功能。尽管已有许多文献对相关研究进行了总结，但是自2023年以来，光酶催化混乱性研究不断突破，涌现出许多全新的光酶催化反应类型和反应机理，立体选择性和区域选择性的精准调控更是满足了不对称合成的重大需求。对于这个飞速发展的领域，系统归纳其成果仍显得至关重要。因此本综述聚焦在光激发下光敏辅因子依赖型酶催化的混乱性反应最新研究成果，根据不同催化反应类型，分别介绍光酶通过自由基途径实现不对称脱卤、氢化、分子内环化、分子间C-C/C-N/C-S键交叉耦合等非天然反应。这些反应由于酶和底物的不同，展示了不同机理。例如在氧化还原起始过程中，包括单电子还原起始和单电子氧化起始两种类型；在自由基终止过程中，可能采用单电子还原终止和单电子氧化终止，而单电子还原终止方式中也存在氢原子转移和电子转移/质子转移耦合过程等不同情况。机理的多样性也为拓展更多的光酶催化混乱性反应提供了可能。在未来，新型的光酶催化方法将在快速发展的基因工程、合成生物学、酶工程，以及流动化学、人工智能等学科和技术的推动下，涌现出更多高效、高选择性的新分子新功能反应，显著拓展光酶催化方法在有机合成，尤其是绿色不对称合成领域中的应用范围。

关键词：光酶催化非天然反应不对称合成

金属改性与碳包覆的多孔硅微球复合材料的制备及其电化学储锂性能（英文）

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无机化学学报 2024年第10期 1995-2008页

作者：徐泽宇陆同周邵海波王建明浙江大学化学系

以工业级SiAl合金微球为前驱物,采用多步刻蚀-热处理策略,制备了金属（Sb-Sn）改性与碳包覆的多孔硅微球复合材料（pSi/Sb-Sn@C）。pSi/Sb-Sn@C具有以Sb-Sn改性的多孔硅微球（pSi/Sb-Sn）为核、碳包覆层为壳的三维结构。碳外壳可以提高... 详细信息

以工业级SiAl合金微球为前驱物,采用多步刻蚀-热处理策略,制备了金属（Sb-Sn）改性与碳包覆的多孔硅微球复合材料（pSi/Sb-Sn@C）。pSi/Sb-Sn@C具有以Sb-Sn改性的多孔硅微球（pSi/Sb-Sn）为核、碳包覆层为壳的三维结构。碳外壳可以提高多孔硅微球的电子导电性和机械稳定性,有利于获得稳定的固体电解质界面（SEI）膜;而三维多孔核可以促进锂离子的扩散,增加嵌/脱锂活性位,缓冲嵌锂过程中的体积膨胀。此外,活性金属（Sb-Sn）的引入能够提高复合材料的导电性,并可以贡献一定的储锂容量。由于其特殊的组成和独特的微观结构,pSi/Sb-Sn@C复合材料在1.0 A·g-1电流密度下充放电;300次后的可逆容量为1 247.4 mAh·g-1,显示了良好的高速率储锂性能和优异的电化学嵌/脱锂循环稳定性。

关键词：硅基阳极多孔结构金属沉积碳包覆电化学储锂

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氧化铜光电化学分解水反应速率方程（英文）

电化学(中英文) 2024年第8期 20-30页

作者：高博远冷文华浙江大学化学系

P型半导体光催化分解水是一种非常有前景的制氢方法。尽管对其反应动力学进行了很多研究并取得了不少进展,但建立其速率方程鲜见文献报道。本文采用积分电量和电化学阻抗谱等多种电化学方法研究了典型p型半导体氧化铜(CuO)光电化学分解... 详细信息

P型半导体光催化分解水是一种非常有前景的制氢方法。尽管对其反应动力学进行了很多研究并取得了不少进展,但建立其速率方程鲜见文献报道。本文采用积分电量和电化学阻抗谱等多种电化学方法研究了典型p型半导体氧化铜(CuO)光电化学分解水时光生电荷浓度、界面电荷转移速率常数及其与反应速率(光电流表示)之间的关系,力图建立其速率方程。结果表明,电极界面电荷转移速率常数与光生电荷浓度指数相关,光电流等于此速率常数乘以光生电荷浓度,反应级数(以光生电荷计)为一级,不同于常规化学反应速率方程和类似文献报道结果。这种光生电荷浓度相关的电荷转移速率常数主要是由于光生电荷在表面态中积累导致费米能级钉扎(伽伐伲电位是反应主要驱动力)和/或Frumkin行为(化学位是反应主要驱动力)引起。我们认为,该速率方程的建立对进一步研究CuO光电极析氢反应机理和设计CuO基高性能光催化剂具有指导意义。

关键词：氧化铜光电化学分解水电化学阻抗谱速率方程光生载流子动力学

兼具轴手性和中心手性的呋喃-吲哚化合物的设计与不对称合成

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有机化学 2024年第2期44卷 657-659页

作者：金良史炳锋浙江大学化学工程与生物工程学院杭州310027 浙江大学杭州国际科创中心杭州311215 浙江大学化学系杭州310027

轴手性呋喃骨架是一类五元杂芳基阻转异构体,构成了许多天然产物、生物活性分子的核心单元[1-2](图1a).因此,发展催化不对称构建轴手性呋喃骨架对于发展生物活性分子、手性配体和催化剂具有极其重要的意义.然而,从2017年,Rodriguez、Bon... 详细信息

轴手性呋喃骨架是一类五元杂芳基阻转异构体,构成了许多天然产物、生物活性分子的核心单元[1-2](图1a).因此,发展催化不对称构建轴手性呋喃骨架对于发展生物活性分子、手性配体和催化剂具有极其重要的意义.然而,从2017年,Rodriguez、Bonned等[3]通过氧化中心手性转化为轴手性的策略,对映选择性地合成了呋喃类阻转异构体后,关于催化不对称构建轴手性呋喃骨架的报道就屈指可数.这些已构建的轴手性呋喃骨架主要是基于五元-六元呋喃类骨架的3-芳基苯并呋喃和兼具中心手性的3-芳基苯并呋喃,仅有一例构建轴手性五元五元呋喃类骨架的报道[4](图1b).

关键词：不对称合成轴手性阻转异构体中心手性生物活性分子手性配体天然产物对映选择性