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预混进料对废树脂流化裂解反应中颗粒团聚的抑制作用

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化工学报 2024年第9期75卷 3094-3102页

作者：黄正梁冯铭瑞宋琦任聪静杨遥孙婧元王靖岱阳永荣浙江省化工高效制造技术重点实验室浙江杭州310027 浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310027 浙江大学宁波科创中心浙江宁波315100

针对放射性废树脂流化裂解反应过程中颗粒团聚问题,提出了高岭土和陶瓷颗粒预混进料抑制颗粒团聚的新思路,在流化裂解实验装置中通过测量床层压降和对产物的XRD、SEM以及元素分析,考察预混时高岭土添加量对流化特性和颗粒团聚的影响规... 详细信息

针对放射性废树脂流化裂解反应过程中颗粒团聚问题,提出了高岭土和陶瓷颗粒预混进料抑制颗粒团聚的新思路,在流化裂解实验装置中通过测量床层压降和对产物的XRD、SEM以及元素分析,考察预混时高岭土添加量对流化特性和颗粒团聚的影响规律。研究结果表明,高岭土与陶瓷球预混后可在陶瓷球颗粒表面形成均匀的涂覆层,当高岭土添加量≥0.20%(质量分数)时具有显著的抑制废树脂流化裂解反应中颗粒团聚的作用,但存在一定的作用时长,应定期补加预混高岭土的陶瓷球颗粒以维持陶瓷球表面的高岭土覆层,当高岭土预混添加量为0.20%(质量分数)时高岭土预混进料抑制团聚的作用时长约为70 min。与高岭土和废树脂共混进料相比,预混进料可在更低的高岭土添加量条件下达到颗粒团聚抑制效果,有利于放射性废树脂的减量化处理。

关键词：放射性废树脂热解流态化团聚高岭土

层状多孔炭片负载钌催化剂的制备及其催化氨硼烷水解制氢性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 429-437页

作者：左佑华吴慧花俊峰郑君宁许立信叶明富万超安徽工业大学化学与化工学院安徽马鞍山243000 浙江省环境科技有限公司浙江杭州310027 南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071 宁德师范学院绿色能源与环境催化福建高校重点实验室福建宁德352100 常州大学江苏省绿色催化材料与技术重点实验室江苏常州213164 浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310058

本研究以煤沥青为炭材料,氯化钠为模板剂,碳酸钾为活化剂,在氩气气氛下高温煅烧得到载体层状多孔炭片(LPCS),通过浸渍法向其中加入RuCl3金属溶液,将活性组分Ru负载到LPCS载体上合成Ru/LPCS催化剂,并对其催化氨硼烷水解制氢的性能进行了... 详细信息

本研究以煤沥青为炭材料,氯化钠为模板剂,碳酸钾为活化剂,在氩气气氛下高温煅烧得到载体层状多孔炭片(LPCS),通过浸渍法向其中加入RuCl3金属溶液,将活性组分Ru负载到LPCS载体上合成Ru/LPCS催化剂,并对其催化氨硼烷水解制氢的性能进行了研究。结果表明,Ru/LPCS催化剂中,当煅烧温度为1123 K时,Ru的负载量为2%时,催化剂的反应转化频率(TOF)值最大,此时有光下催化剂的TOF为334.8 min^(-1),是无光照时TOF的1.38倍。在光照下,催化剂的活化能(Ea)从90.60 kJ/mol下降到70.33 kJ/mol。氨硼烷水解制氢速率相对于其浓度的级数为0.75,而相对于催化剂的用量满足于一级动力学关系。

关键词：钌基催化剂氨硼烷水解制氢层状多孔炭片

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二维过渡金属碳/氮化物在肿瘤治疗中的应用

生物化学与生物物理进展 2024年第2期51卷 328-344页

作者：刘美青赵璐白云峰冯锋山西大同大学化学与化工学院化学生物传感山西省重点实验室大同037009 山西能源学院能源化学与材料工程系太原030600

二维过渡金属碳/氮化物(MXenes)具有优异的光热转换性能,丰富的表面基团,良好的生物相容性、亲水性和粒径可调性,这使得应用MXenes作为肿瘤诊疗过程中的治疗剂和造影剂具有巨大潜力。本文综述了基于MXenes的肿瘤单一治疗和联合治疗的相... 详细信息

二维过渡金属碳/氮化物(MXenes)具有优异的光热转换性能,丰富的表面基团,良好的生物相容性、亲水性和粒径可调性,这使得应用MXenes作为肿瘤诊疗过程中的治疗剂和造影剂具有巨大潜力。本文综述了基于MXenes的肿瘤单一治疗和联合治疗的相关研究,同时介绍了MXenes在肿瘤主动靶向治疗领域的研究,最后阐述了目前MXenes在制备和肿瘤治疗研究中存在的挑战和对未来的展望。

关键词：二维过渡金属碳/氮化物肿瘤治疗靶向光热疗法

CoP-TiO的制备及其光催化氨硼烷水解制氢性能

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精细化工 2024年

作者：许立信康梦奇周洋谢婧郝思雨万超安徽工业大学化学与化工学院南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室常州大学江苏省绿色催化材料与技术重点实验室室浙江大学化学工程与生物工程学院

Co(NO3)2·6H2O与钛酸四丁酯通过混合焙烧法得到了产物Co-TiO2，然后其与NaH2PO2按不同质量比混合研磨焙烧，制备了一系列过渡金属磷化物催化剂(CoP-TiO2)。采用SEM、TEM、XRD、XPS和UV-Vis DRS对催化剂的微观形貌和结构组成进行了表征... 详细信息

Co(NO3)2·6H2O与钛酸四丁酯通过混合焙烧法得到了产物Co-TiO2，然后其与NaH2PO2按不同质量比混合研磨焙烧，制备了一系列过渡金属磷化物催化剂(CoP-TiO2)。采用SEM、TEM、XRD、XPS和UV-Vis DRS对催化剂的微观形貌和结构组成进行了表征。将CoP-TiO2用于催化氨硼烷（AB）水解制氢，通过控制变量法，考察了m(NaH2PO2)∶m(Co-TiO2)、有无可见光照、反应温度、AB浓度对CoP-TiO2催化AB水解制氢性能的影响，并测试了催化剂在最佳反应条件下的循环稳定性。结果表明，由m(NaH2PO2)∶m(Co-TiO2)＝2∶1制备的催化剂2CoP-TiO2表现出最佳的催化性能，在可见光照射、反应温度为298 K的条件下，20 mg 2CoP-TiO2催化60 mL浓度为0.5 mol/L AB水溶液水解制氢，转化频率（TOF）最高，为38.7 min–1，反应的活化能为46.4 kJ/mol。2CoP-TiO2具有良好的循环稳定性，经过5次循环测试后，其催化AB水解制氢的反应时间没有明显增加。磷的引入降低了带隙能量，从Co-TiO2的2.70 eV降至2CoP-TiO2的2.46 eV，提高了电子迁移速率，从而促进了光催化反应的进行。

关键词：磷化钴二氧化钛氨硼烷水解制氢光催化

NaOH协同Ni辅助咖啡渣热解联产氢气和高性能碳纳米片

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林产化学与工业 2024年第5期44卷 232-242页

作者：何子健张子杭许丹王树荣浙江大学能源高效清洁利用全国重点实验室浙江杭州310027 南京林业大学化学工程学院江苏南京210037

以咖啡渣为原料,提出了一种NaOH协同Ni辅助咖啡渣热解联产氢气和高性能碳纳米片电极材料的新型生物质转化方法。考察了不同条件对气体组成和气体产率的影响,采用SEM、TEM、EDS、XRD、拉曼光谱和N_(2)吸附/脱附等温线对碳材料的结构进行... 详细信息

以咖啡渣为原料,提出了一种NaOH协同Ni辅助咖啡渣热解联产氢气和高性能碳纳米片电极材料的新型生物质转化方法。考察了不同条件对气体组成和气体产率的影响,采用SEM、TEM、EDS、XRD、拉曼光谱和N_(2)吸附/脱附等温线对碳材料的结构进行表征,并测试了其电化学性能。结果表明:当NaOH和咖啡渣质量比值为2、Ni纳米颗粒添加量为咖啡渣质量的10%、反应温度为550℃时,可获得最高氢气产率,为31.79 mmol/g,此时氢气占气体产物的84.46%,此条件下制备的碳材料标记为2-0.1-550。当反应温度达到600℃时,热解炭样品2-0.1-600呈多孔碳纳米片结构,比表面积高达3123 m^(2)/g、总孔容为1.808 cm^(3)/g、微孔孔容为1.052 cm^(3)/g,具有合理的孔隙结构和适当的石墨化程度;用作电极材料在三电极体系中获得了215 F/g(1 A/g)的高比电容。进一步通过超快充电/放电动力学明晰了快速、慢速动力学过程的电容贡献率,通过Dunn方法计算发现:当扫描速率由5 mV/s增加到100 mV/s时,快速反应动力学过程的电容贡献率由64.34%提高至96.50%。此外,在6 mol/L KOH电解液中组装的对称电极,在功率密度3860.9 W/kg时能量密度仍达到5.6 W·h/kg;循环伏安(CV)、恒流充放电(GCD)和电化学阻抗谱(EIS)测试表明:碳材料2-0.1-600具有理想的双电层电容(EDLC)行为和高效的离子传输速率,在1 A/g的电流密度下比电容高达170 F/g,即使电流密度提高至10 A/g时,电容保持率仍达94.1%(160 F/g);在5 A/g的电流密度下循环10000次电容保持率为103%,库仑效率仍为100%,表明了其优异的稳定性。

关键词：生物质热解制氢联产多孔碳纳米片超级电容器

化学学科发展新形势下研究生课程体系建设的实践探索与思考

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大学化学 2024年第6期39卷 50-54页

作者：李巧伟王华冬侯军利复旦大学化学系上海200433

目前化学学科发展面临科学技术进步迅速、多学科快速交叉融合以及信息大爆炸的机遇。如何建立适应新形势的课程体系,是当前化学研究生教育面临的难题之一。本文介绍了复旦大学化学系针对研究生培养过程中发现的课程体系短板,在强化化学... 详细信息

目前化学学科发展面临科学技术进步迅速、多学科快速交叉融合以及信息大爆炸的机遇。如何建立适应新形势的课程体系,是当前化学研究生教育面临的难题之一。本文介绍了复旦大学化学系针对研究生培养过程中发现的课程体系短板,在强化化学基础课程建设、加强实验安全课程建设、课程与科研联动补强等方面做出的实践探索。重点建设四门基础课程,强调知识与能力的一体化,培养科学评判精神;开设实验安全课程系统培养安全思维,提升研究生安全意识和应急处理能力;在培养方案上通过打破二级专业壁垒,建立优生优培特区,改革课程考核制度实现课程与科研的联动补强。

关键词：研究生课程课程建设基础课程实验室安全教育

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木质素磺酸钠吸附材料的制备及对刚果红的吸附性能

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浙江农林大学学报 2024年第4期41卷 870-878页

作者：李钧洋霍丽竹龚祥许浩王宇轩郭超飞杨雪娟罗锡平浙江农林大学化学与材料工程学院浙江杭州311300 浙江农林大学浙江省林业生物质化学利用重点实验室浙江杭州311300

【目的】以木质素磺酸钠(SLS)为原料,制备胺化改性的木质素磺酸钠以及共价有机框架聚合物/胺化木质素磺酸钠复合材料,考察它们作为吸附材料对刚果红的吸附性能。【方法】木质素磺酸钠与甲醛、二乙烯三胺经曼尼希反应制得胺化木质素磺酸... 详细信息

【目的】以木质素磺酸钠(SLS)为原料,制备胺化改性的木质素磺酸钠以及共价有机框架聚合物/胺化木质素磺酸钠复合材料,考察它们作为吸附材料对刚果红的吸附性能。【方法】木质素磺酸钠与甲醛、二乙烯三胺经曼尼希反应制得胺化木质素磺酸钠(ASLS),采用红外光谱(FTIR)和扫描电镜(SEM)对吸附剂的表面官能团和形貌进行了表征。考察刚果红起始质量浓度、ASLS用量、溶液pH、吸附时间等对材料吸附效果的影响;探究ASLS的吸附动力学和循环再生性能。制备富含醌共价有机框架聚合物(AQ-COF),对比ASLS、AQ-COF、AQ-COF/ASLS材料对刚果红的吸附效果。【结果】FTIR和SEM表征结果显示:木质素磺酸钠成功胺化,ASLS与AQ-COF复合后自组装成棒状纳米结构。ASLS吸附结果表明:刚果红起始质量浓度为200 mg·L^(-1),ASLS用量为70 mg,pH为1~5时,吸附率达95%以上,并在80 min内达到吸附平衡,吸附过程符合准二级吸附动力学模型和Langmuir等温吸附模型,吸附过程主要为化学吸附。30 mg ASLS中添加少量AQ-COF(2 mg),复合吸附剂吸附率可达80%以上。【结论】胺化改性木质素磺酸钠对刚果红有良好的吸附效果,且具有优秀的再生性能,可以作为刚果红的优良吸附剂;共价有机框架聚合物AQ-COF与ASLS复合制备的复合吸附剂可以提升ASLS对刚果红的吸附能力,表明共价有机框架聚合物在刚果红吸附领域有良好的应用前景。

关键词：木质素磺酸钠胺化改性有机框架聚合物刚果红吸附

NiPd/TiO_(2)催化剂的制备及催化甲酸分解制氢

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精细化工 2024年第6期41卷 1302-1309页

作者：吴慧郑君宁左佑华许立信叶明富万超安徽工业大学化学与化工学院安徽马鞍山243000 南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071 宁德师范学院绿色能源与环境催化福建高校重点实验室福建宁德352100 常州大学江苏省绿色催化材料与技术重点实验室江苏常州213164 浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310058

高效、清洁且无毒无害的催化剂是实现以甲酸(HCOOH)为化学储氢材料分解制氢的重点。首先,通过水热法453 K下制备了TiO_(2)载体;然后,通过浸渍法将活性组分Ni、Pd负载到TiO_(2)载体上合成了NiPd/TiO_(2)催化剂。采用SEM、TEM、N2吸附-脱... 详细信息

高效、清洁且无毒无害的催化剂是实现以甲酸(HCOOH)为化学储氢材料分解制氢的重点。首先,通过水热法453 K下制备了TiO_(2)载体;然后,通过浸渍法将活性组分Ni、Pd负载到TiO_(2)载体上合成了NiPd/TiO_(2)催化剂。采用SEM、TEM、N2吸附-脱附、XRD、XPS、UV-Vis DRS对催化剂样品进行了表征。探究了由不同n(Ni)∶n(Pd)制备的催化剂对催化甲酸分解制氢性能的影响。结果表明,NiPd金属粒子对TiO_(2)的改性不仅扩大了TiO_(2)的光吸收范围,还有助于电荷分离,加速光催化反应的进行。在光照下,当NiPd/TiO_(2)催化剂中n(Ni)∶n(Pd)=2∶8时,催化剂的反应转化频率(TOF)最大,为3528 h^(–1)(323 K下),甲酸分解的活化能(E_(a))为53.9 kJ/mol。

关键词： NiPd催化剂甲酸分解制氢 TiO_(2) 光照

配体缺陷Pd@UiO-66催化乙醇合成正丁醇

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石油学报（石油加工） 2024年第5期40卷 1254-1263页

作者：王栋何耀辉周丹枫关伟鑫何亚军冯启龙王鹏侯少文陈欣辉王奕星苟焕其郭锋浩王梦闯王天姿刘金德倪珺浙江工业大学化学工程学院绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310014

选择乙酸作为调节剂,采用溶剂热合成法制备含有不同配体缺陷数量的UiO-66-xHAc载体,通过浸渍-反应法将金属Pd封装入UiO-66-xHAc中,得到了一系列Pd@UiO-66-xHAc催化剂,考察了其催化乙醇合成正丁醇的反应性能。通过N2物理吸附-脱附、X射... 详细信息

选择乙酸作为调节剂,采用溶剂热合成法制备含有不同配体缺陷数量的UiO-66-xHAc载体,通过浸渍-反应法将金属Pd封装入UiO-66-xHAc中,得到了一系列Pd@UiO-66-xHAc催化剂,考察了其催化乙醇合成正丁醇的反应性能。通过N2物理吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、热重分析(TG)等表征技术,发现改变乙酸用量时,配体缺陷数量会随着乙酸用量的提高而增加,同时催化剂的Lewis酸的强度和数量也随之线性增加。虽然增加乙酸用量能够提升乙醇的转化效率,但是过量的Lewis酸量反而会促进乙醚等副产品的生成。当使用Pd@UiO-66-50HAc催化剂时,在温度为250℃、压力为2 MPa、LHSV为4 h^(-1)的反应条件下,乙醇转化率可以达到60.1%,同时正丁醇的选择性达到40.5%,正丁醇的收率达到24.2%。

关键词：乙醇正丁醇 UiO-66载体配体缺陷 Lewis酸