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多级钯-铜-银多孔纳米花作为高效电催化剂催化CO_(2)还原为C_(2+)产物

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物理化学学报 2024年第6期40卷 67-69页

作者：孙浩宇李敦闵媛媛王莹莹马艳芸郑逸群黄宏文济宁学院化学化工与材料学院山东曲阜273155 湖南大学材料科学与工程学院长沙410082 山东轻工职业学院健康管理系山东淄博255300 苏州大学功能纳米与软物质研究院江苏省先进负碳技术重点实验室江苏苏州215123

近年来,具有可控元素分布的铜基多金属纳米晶作为CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)的电催化剂,受到了广泛研究。通过对铜电催化剂进行二次甚至多次的金属元素修饰,能够有效改变其整体d带结构并引起d带中心的位移。这种变化可以影响铜对关键中... 详细信息

近年来,具有可控元素分布的铜基多金属纳米晶作为CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)的电催化剂,受到了广泛研究。通过对铜电催化剂进行二次甚至多次的金属元素修饰,能够有效改变其整体d带结构并引起d带中心的位移。这种变化可以影响铜对关键中间体的表面亲和力,从而影响后续的催化途径。除了调整电子结构,形貌工程也成为提高CO_(2)RR电催化性能的有效手段。相对于随机形状的球形颗粒,基于二维纳米片构建的三维多孔结构有利于最大限度地暴露表面原子,为催化过程中产生的关键中间体提供丰富的扩散通道和反应中心。然而,通过设计合成路线构建这种类型的纳米结构是一项技术挑战,传统的分步自组装策略耗时且难以精确控制结构。因此,我们的研究旨在实现高纯度的合成方法,制备这种独特的纳米结构,并精确调控元素组成和电子结构,以探索结构优势与CO_(2)RR电化学性能改善之间的潜在关系,具有重要的应用价值。在此研究中,我们合理设计了钯-铜-银(Pd-Cu-Ag)纳米晶的二维-三维杂化结构,实现了可控的合成过程,并验证了其在电化学CO_(2)还原中的应用潜力。合成过程中,通过使用封装剂十八烷基三甲基氯化铵,成功地将Au@Cu_(x)O纳米球转化为层状CuAg纳米花(HNFs)。有趣的是,该过程中原位形成了作为构建单元的纳米薄片。通过对CuAg HNFs与Na_(2)PdCl_(4)进行电偶置换,除去了Ag和Cu,引入了零价的Pd,并在纳米片上形成了大量孔隙。我们对这些CuAg电催化剂进行了CO_(2)RR测试,结果显示Pd_(0.7)Cu_(40.0)Ag_(59.7)PHNs在C_(2+)产物选择性(69.5%)和C_(2+)分电流密度(-349.1mA·cm^(-2))方面表现出最佳性能。密度泛函理论(DFT)模拟表明,PdAgCu表面具有独特的电子性质,降低了C-C偶联反应的能垒,凸显了Pd掺杂对CuAg电催化剂CO_(2)还原的卓越性能。本研究为基于多孔纳米薄片构建多层次多金属纳米结构提供了一种直观方法,并验证了其在电催化方面的结构优势,为高效的CO_(2)RR催化剂的合理设计提供了依据。

关键词：电催化CO_(2)还原贵金属多孔多级结构 C_(2+)产物

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界面电子扰动促进的C–H键活化

Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 130-138页

作者：王哲王春鹏陆冰陈志荣王勇毛善俊浙江大学化学系催化研究所能源高效清洁利用全国重点实验室化学前瞻技术研究中心先进材料与催化课题组浙江杭州310058 浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310058

丙烯是重要的化工原料,广泛用于生产聚丙烯、环氧丙烷、丙烯醛、丙烯腈和丙酮等重要化工中间体以及合成树脂、合成橡胶和许多精细化工产品.目前生产丙烯的方法主要有石脑油裂解、催化流化裂化、丙烷脱氢、烯烃复分解和甲醇制烯烃等.其... 详细信息

丙烯是重要的化工原料,广泛用于生产聚丙烯、环氧丙烷、丙烯醛、丙烯腈和丙酮等重要化工中间体以及合成树脂、合成橡胶和许多精细化工产品.目前生产丙烯的方法主要有石脑油裂解、催化流化裂化、丙烷脱氢、烯烃复分解和甲醇制烯烃等.其中丙烷脱氢因具有较高的丙烯选择性和较低的原料成本而备受关注,尤其是页岩气在全球的大量发现和开采,使得丙烷的原料成本持续下降,丙烷脱氢技术的迅速发展,但高效催化剂研发成为提升生产效率的关键.商业Pt基催化剂通常采用合金化的手段优化Pt颗粒的表面结构和中间体的吸附状态,进而获得较好的催化性能,但金属助剂的引入在一定程度上会弱化Pt位点的C–H键活化能力.针对该问题,本文从惰性C–H键活化角度出发,揭示了一种新的C–H键界面活化机制.通过金属-载体强相互作用诱导形成Pt-Ga_(2)O_(3)反向界面结构,密度泛函理论计算结果表明,Pt与Ga_(2)O_(3)之间存在强烈的电子扰动现象,使得界面处O位点表现出类金属的电子特性,在费米能级附近存在连续的电子态,这与Ga_(2)O_(3)本身离散性电子态呈明显对比,显示出Pt-Ga_(2)O_(3)反向界面结构的独特性质,使得界面O位点表现出极强的H吸附能和C–H键活化能力,其催化丙烷分子中亚甲基C–H键断裂的活化能仅为0.21 eV,远低于Pt(111)晶面的0.64 eV.原位红外光谱结果表明,反应过程中该界面结构会产生大量的羟基.根据过渡态的精细结构可知,反应位点是通过抓取H原子并随即稳定产生的C自由基完成C–H键的断裂,分析结果表明,H吸附能与反应能垒有着紧密的关联,而Pt-Ga_(2)O_(3)反向界面结构中,Pt基底赋予界面O位点独特的电子结构,同时也可以作为电子受体接收H传递的电子,从而表现出极强的H结合能和C–H键活化能力,其C–H断裂能垒要远低于各类Pt位点.进一步的分析表明,首个C–H键在Pt–O界面位发生断裂后,所形成的H物种会由O位点溢流至Pt颗粒表面,最终以H_(2)形式释放,留下的2-丙基碎片再经历甲基的C–H键断裂、H溢流、脱氢等步骤形成丙烯分子.而Pt颗粒表面的Ga_(2)O_(3)团簇也起到分割表面位点的作用,促进丙烯脱附的同时,有效弱化C–C键的断裂趋势,减少裂解副产物,生成丙烯的选择性超过99%.综上所述,本文构建的Pt/Ga-Al_(2)O_(3)界面位催化剂在丙烷脱氢反应中的性能要明显优于Pt/Al_(2)O_(3)以及工业常用的PtSn/Al_(2)O_(3)催化剂,揭示了一种全新的C–H键活化策略,并探究其中的化学机制,既可以深化对界面协同催化的理解,又可以为高性能催化剂的设计提供借鉴和指导.

关键词：界面催化碳氢键活化丙烷脱氢铂电子效应

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钢丝复合管用聚丙烯粘接树脂的可靠性研究

中国胶粘剂 2024年第10期33卷 44-49页

作者：伍金奎倪奉尧孔涛孙之状孔德彬孔智勇吴腾孔德亮山东东宏管业股份有限公司国家企业技术中心山东曲阜273100 济宁学院化学化工与材料学院山东曲阜273155 山东东宏管业股份有限公司山东曲阜273100

以马来酸酐接枝聚丙烯、聚丙烯管道专用料和弹性体为原料,制备了聚丙烯粘接树脂。通过力平衡法设计聚丙烯钢丝管增强层的钢丝配制,将聚丙烯粘接树脂用于聚丙烯钢丝管的复合。通过剥离试验、压扁试验、高低温循环、爆破试验以及静液压试... 详细信息

以马来酸酐接枝聚丙烯、聚丙烯管道专用料和弹性体为原料,制备了聚丙烯粘接树脂。通过力平衡法设计聚丙烯钢丝管增强层的钢丝配制,将聚丙烯粘接树脂用于聚丙烯钢丝管的复合。通过剥离试验、压扁试验、高低温循环、爆破试验以及静液压试验研究了聚丙烯粘接树脂对聚丙烯钢丝复合管粘接的可靠性。研究结果表明:聚丙烯粘接树脂对钢丝粘接的室温和80℃的剪切强度分别为24.1和15.6 MPa;管材的剥离强度为19.1 N/mm;压扁试验、高低温循环试验证实,聚丙烯粘接树脂对管材芯管、外层及增强层钢丝表现出良好的粘接效果。聚丙烯钢丝管的爆破压力为9.36 MPa,达到了爆破压力大于3倍公称压力的要求。聚丙烯钢丝管通过了20℃/3 PN/1 h静液压测试,说明聚丙烯粘接树脂对聚丙烯钢丝管表现出优异的复合效果。

关键词：聚丙烯粘接树脂钢丝复合管复合效果剥离强度

可拉伸的黏附性导电水凝胶柔性应变传感器在人体运动监测中的应用研究

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化学与生物工程 2024年第8期41卷 25-31页

作者：赵榕榕赵军杰宋沙沙山东理工大学化学化工学院山东淄博255000 周村区生态环境技术服务中心山东淄博255300

针对传统应变传感器延展性能差、应变范围窄、与人体组织界面应力不匹配等问题,以羧甲基纤维素钠(CMC-Na)和透明质酸(HA)为凝胶骨架,以硼砂(borax)为交联剂,通过一锅法制备了可拉伸的黏附性导电水凝胶CBH,并评价了其机械性能、自愈合性... 详细信息

针对传统应变传感器延展性能差、应变范围窄、与人体组织界面应力不匹配等问题,以羧甲基纤维素钠(CMC-Na)和透明质酸(HA)为凝胶骨架,以硼砂(borax)为交联剂,通过一锅法制备了可拉伸的黏附性导电水凝胶CBH,并评价了其机械性能、自愈合性能、黏附性能及应变传感性能。结果表明,在氢键和硼酸酯共价键柔性网络、CMC-Na和HA分子链刚性网络的协同作用下,CBH水凝胶呈现出良好的拉伸性(断裂伸长率1230%)、韧性、抗疲劳性和自愈合能力;由于CMC-Na和HA分子链上的羟基和羧基能与基底表面形成氢键、配位键等化学键,使得CBH水凝胶对木头、猪皮、橡胶、玻璃、塑料、金属、纸张、陶瓷等材料表面具有较强的黏附性能;在电场作用下自由离子在凝胶网络中自由迁移使得CBH水凝胶具有良好的导电性,且对应变具有较高的传感灵敏度和稳定性,将CBH水凝胶组装成柔性应变传感器后可以直接贴附于人体不同部位实现对人体大幅度的关节运动和细微的生理活动的实时监测。

关键词：水凝胶硼酸酯共价键黏附性柔性应变传感器人体运动监测

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用新型钕系催化剂体系催化合成超高顺式-1,4-聚丁二烯橡胶

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合成橡胶工业 2024年第2期47卷 93-98页

作者：张秀慧董静李旭李伟天王凤刘恒张学全青岛科技大学高分子科学与工程学院/橡塑材料与工程教育部重点实验室/山东省橡塑材料与工程重点实验室山东青岛266042 中国石油石油化工研究院兰州化工研究中心兰州730060 长春工业大学化学工程学院长春130012

采用由改性新癸酸钕[(m-Nd(vers)_(3))]为主催化剂、三异丁基铝为助催化剂和氯源组成的催化体系研究了丁二烯的聚合反应行为,考察了三异丁基铝用量、氯源结构、聚合反应温度、催化剂用量等因素对丁二烯聚合活性、顺式-1,4-结构选择性和... 详细信息

采用由改性新癸酸钕[(m-Nd(vers)_(3))]为主催化剂、三异丁基铝为助催化剂和氯源组成的催化体系研究了丁二烯的聚合反应行为,考察了三异丁基铝用量、氯源结构、聚合反应温度、催化剂用量等因素对丁二烯聚合活性、顺式-1,4-结构选择性和聚合物分子量及其分布的影响。结果表明,使用m-Nd(vers)3/三异丁基铝/倍半乙基氯化铝体系催化丁二烯聚合可得到具有较高催化活性、超高顺式-1,4-结构(最高摩尔分数可达99.2%)、高分子量(数均相对分子质量为1.19×10^(5)~4.12×10^(5))和窄分子量分布(多分散性指数小于2.5)的聚丁二烯。

关键词：改性稀土钕催化剂丁二烯顺式-1,4-结构聚合活性三异丁基铝倍半乙基氯化铝数均相对分子质量

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纳米零价铁的制备及氧化还原技术的应用进展

化工学报 2024年第9期75卷 3041-3055页

作者：胡术刚田国庆刘文娟徐广飞刘华清张建王艳龙山东科技大学安全与环境工程学院山东青岛266590 山东科技大学黄河三角洲地表过程与生态完整性研究院山东青岛266590 泗水县苗馆镇农业农村综合服务中心山东济宁273200 山东正奇科技集团有限公司山东临沂276000 山东师范大学地理环境学院山东济南250358

纳米零价铁(nZVI)因具有强还原能力和高吸附性能等特点,在环境污染修复中应用前景广阔。近年来,国内外学者开发了多种nZVI的合成方法,并在nZVI还原去除有机、无机污染物以及nZVI耦合高级氧化技术方面均有较大进展。本文综述了nZVI的物... 详细信息

纳米零价铁(nZVI)因具有强还原能力和高吸附性能等特点,在环境污染修复中应用前景广阔。近年来,国内外学者开发了多种nZVI的合成方法,并在nZVI还原去除有机、无机污染物以及nZVI耦合高级氧化技术方面均有较大进展。本文综述了nZVI的物理、化学和绿色合成制备方法的原理及优缺点,分析了nZVI还原降解、吸附固定等作用去除有机、无机污染物的机制及影响因素,重点探讨了nZVI联用氧化剂(如分子氧、过氧化氢、过氧化钙和过硫酸盐等)构建类芬顿技术的机理及应用进展,并对nZVI修复技术的环境应用进行了展望,以期为nZVI的高效制备和环境修复领域的广泛应用提供参考。

关键词：纳米材料材料制备还原氧化自由基环境修复

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高炉渣在新型复合井盖中的应用基础研究

当代化工研究 2024年第17期 113-115页

作者：杨少华朱山朱艳霞李常青杨玲六盘水师范学院化学与材料工程学院贵州553000

高炉渣是高炉炼铁中的主要固体废弃物,其产量大、利用率低的问题对环境造成了严重的威胁,故综合利用是作为冶金科技工作者的重要任务。本文采用高炉渣为主要原料来制备下水道井盖,既能降低井盖的生产成本,又能实现钢铁冶金固废资源的综... 详细信息

高炉渣是高炉炼铁中的主要固体废弃物,其产量大、利用率低的问题对环境造成了严重的威胁,故综合利用是作为冶金科技工作者的重要任务。本文采用高炉渣为主要原料来制备下水道井盖,既能降低井盖的生产成本,又能实现钢铁冶金固废资源的综合利用,有效地解决了一个行业上的环境难题。通过实验考察各种原材料的用料配比、放置时间等因素对井盖抗压强度的影响。实验结果表明橡胶加入量灰比为80:20、灰砂比为1:0.7、内置钢筋数为6根、静置时间为20天时井盖的抗压强度达到最佳,其抗压强度为52 MPa。完全符合GB 26537—2011《钢纤维混凝土检查井盖》中C250类型井盖的国家标准。

关键词：高炉渣固废物利用复合井盖

表面功能化纳米SiO2的制备及其在溶液聚合丁苯橡胶-顺丁橡胶中的应用

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复合材料学报 2020年第7期37卷 1703-1712页

作者：田庆丰唐源刘亚兰张春华丁涛李小红张治军纳米杂化材料应用技术国家地方联合工程研究中心开封475004 河南大学化学化工学院阻燃与功能材料河南省工程实验室开封475004 河南河大纳米材料工程研究中心有限公司济源459000

采用液相原位修饰技术,制备了表面接枝有机硅烷的纳米SiO2(HB-2200)、表面接枝氨基的纳米SiO2(HB-2205N)、表面接枝不饱和双键的纳米SiO2(HB-2205D)、表面接枝氨基和双键的纳米SiO2(HB-2205ND)。利用TEM、SEM、流变仪对纳米SiO2/溶液聚... 详细信息

采用液相原位修饰技术,制备了表面接枝有机硅烷的纳米SiO2(HB-2200)、表面接枝氨基的纳米SiO2(HB-2205N)、表面接枝不饱和双键的纳米SiO2(HB-2205D)、表面接枝氨基和双键的纳米SiO2(HB-2205ND)。利用TEM、SEM、流变仪对纳米SiO2/溶液聚合丁苯橡胶-顺丁橡胶(SSBR-BR)复合材料的结构和性能进行表征。结果表明:与未改性的纳米SiO2相比,表面功能化纳米SiO2与橡胶基体相容性改善,Payne效应降低,纳米SiO2之间的相互作用减弱,其在SSBR-BR复合材料中的分散性提高。HB-2200/SSBR-BR复合材料的混炼扭矩降低了35.7%,混炼能耗降低了15%,结合胶含量增加,填料/橡胶之间的界面结合作用增强,拉伸强度提高了60%。动态热力学和磨耗性能分析表明:纳米SiO2表面引入可反应性双键(HB-2205D),使HB-2205D/SSBR-BR复合材料的抗湿滑性能提高了40%,滚动阻力降低了43%。纳米SiO2表面接枝可反应性双键,可在不牺牲HB-2205D/SSBR-BR复合材料耐磨性能的基础上,降低其滚动阻力,提高其抗湿滑性能,为高性能轮胎的制备提供基础原材料。

关键词：原位改性 SiO2 界面相互作用橡胶 Payne效应

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橡胶湿法混炼技术研究进展

现代化工 2017年第8期37卷 32-35页

作者：张春华毛义梅田庆丰王延鹏李小红丁涛河南大学精细化学与工程研究所河南大学化学化工学院河南开封475004 河南大学纳米材料工程研究中心河南开封475004 阻燃材料与功能河南省工程实验室河南开封475004

综述了湿法混炼工艺分别在炭黑、白炭黑、黏土等补强橡胶体系中的相关研究进展,指出了该技术应用中存在的问题并提出可能解决的途径。

关键词：湿法混炼分散性相容性加工性能