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葡萄糖衍生多孔碳的表面电荷调控与电吸附Cd^(2+)性能

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材料导报 2024年第6期38卷 18-25页

作者：覃玲霜刘醒邓立波深圳大学化学与环境工程学院广东深圳518055

电容去离子(CDI)是一种基于静电吸附的脱盐技术,由于其操作简便、能耗低、无二次污染等优点,有望用于冶金、电镀等行业所产生的废水中Cd^(2+)的去除。目前限制其发展的关键难题在于电极材料对Cd^(2+)的吸附容量较低。以葡萄糖为碳源,以... 详细信息

电容去离子(CDI)是一种基于静电吸附的脱盐技术,由于其操作简便、能耗低、无二次污染等优点,有望用于冶金、电镀等行业所产生的废水中Cd^(2+)的去除。目前限制其发展的关键难题在于电极材料对Cd^(2+)的吸附容量较低。以葡萄糖为碳源,以硫脲与硫粉为掺杂剂,通过高温碳化制备了S、N共掺杂的多孔碳材料。以所制备的碳材料为电极组装了CDI系统,测试了其电吸附Cd^(2+)的性能。以相同的电极材料组装的对称型CDI系统在1.2 V下对Cd^(2+)的吸附容量达到53 mg·g^(-1)。进一步研究发现,S、N掺杂使碳材料表面带有负电荷,因此,以其为阴极、电中性的商业活性炭YP-50F为阳极组装的非对称CDI系统的吸附容量达到88.37 mg·g^(-1),比对称体系高66.73%;而且经过七次吸-脱附循环后,容量保持率也由对称体系的62.2%提升至81.5%。通过XPS分析证明电极去除Cd^(2+)的机理为双电层与碳材料表面官能团络合的协同作用。本工作所开发的高性能多孔碳电极及非对称电极的匹配策略有望推动CDI技术在Cd^(2+)及其他重金属废水治理领域的应用。

关键词：电容去离子葡萄糖多孔碳镉离子表面电荷

Cp*Ir-SPDO催化氮宾转移分子内不对称胺化构筑手性螺环季碳吲哚酮

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有机化学 2024年第8期44卷 2605-2607页

作者：罗木鹏王守国深圳大学化学与环境工程学院

含氮杂环骨架结构广泛存在于天然产物、药物分子及生物活性分子中,其中包含手性季碳中心的螺环吲哚啉-3-酮作为优势结构在具有生物活性的天然产物和荧光染料领域发挥了重要作用（Scheme 1,A）[1].鉴于螺环吲哚啉-3-酮结构刚性且空间位...

含氮杂环骨架结构广泛存在于天然产物、药物分子及生物活性分子中,其中包含手性季碳中心的螺环吲哚啉-3-酮作为优势结构在具有生物活性的天然产物和荧光染料领域发挥了重要作用（Scheme 1,A）[1].鉴于螺环吲哚啉-3-酮结构刚性且空间位阻拥挤的特征,该类骨架的直接高效不对称合成面临较大的挑战.近十年来,伴随新型手性催化剂的探索和开发,金属催化的不对称氮宾转移反应已发展为直接构筑手性含氮砌块的强有力策略.利用手性氮宾转移的方式,经过分子内羰基α-位C—H键不对称胺化反应构筑结构刚性的手性螺环吲哚啉-3-酮骨架无疑是一种便捷、高效的的方法.

关键词：

席夫碱改性MCM-41分子筛的制备及其对铅离子的吸附性能

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分析化学 2024年第1期52卷 102-112页

作者：吴红梅徐靖雯郭宇张震斌辽宁工业大学化学与环境工程学院

以2-吡啶甲醛为席夫碱配体，采用后接枝法将其接枝到MCM-41分子筛上，获得了一种新型席夫碱改性MCM-41分子筛(N-MCM-41)，实现了对水溶液中铅离子(Pb2+)的有效吸附。利用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、... 详细信息

以2-吡啶甲醛为席夫碱配体，采用后接枝法将其接枝到MCM-41分子筛上，获得了一种新型席夫碱改性MCM-41分子筛(N-MCM-41)，实现了对水溶液中铅离子(Pb2+)的有效吸附。利用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、红外光谱(FT-IR)、热重分析(TGA)和X-射线光电子能谱(XPS)等对N-MCM-41的结构、形貌、表面官能团和化学状态进行了分析，并系统研究了N-MCM-41对水溶液中Pb2+的吸附行为。此吸附剂对Pb2+的最大吸附容量达到101.3 mg/g。N-MCM-41对Pb2+的吸附行为符合准二级动力学模型和Langmuir等温线模型，并且吸附过程是自发和吸热的过程。N-MCM-41表面官能团与Pb2+的螯合配位作用是去除水体中Pb2+的主要机制。N-MCM-41吸附剂经过5次再生后，仍然保持良好的吸附性能，在处理水体铅污染中具有良好的应用前景。

关键词： MCM-41分子筛席夫碱改性吸附铅离子

来源：博看期刊

吡啶在Ti、Zr、N掺杂石墨烯表面吸附的理论研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第8期52卷 1162-1172页

作者：王聚财唐克孙潇镝洪新辽宁工业大学化学与环境工程学院辽宁锦州121001

采用密度泛函方法,研究了Ti、Zr和N掺杂及本征石墨烯对柴油中典型碱性氮化物吡啶的吸附行为,讨论了相应的吸附能、吸附构型、马利肯电荷转移、差分电荷密度和态密度。结果表明,金属Ti、Zr掺杂能显著增强吡啶在石墨烯表面的吸附能,非金属... 详细信息

采用密度泛函方法,研究了Ti、Zr和N掺杂及本征石墨烯对柴油中典型碱性氮化物吡啶的吸附行为,讨论了相应的吸附能、吸附构型、马利肯电荷转移、差分电荷密度和态密度。结果表明,金属Ti、Zr掺杂能显著增强吡啶在石墨烯表面的吸附能,非金属N掺杂可略微增加吡啶和石墨烯表面间的吸附能。吡啶在不同原子修饰的石墨烯表面的吸附能大小顺序为Ti掺杂石墨烯>Zr掺杂石墨烯>N掺杂石墨烯>本征石墨烯,吡啶可与Ti、Zr掺杂石墨烯发生N−Ti、N−Zr和π−π作用,与N掺杂石墨烯、本征石墨烯发生N−N、C−N和π−π作用。进一步分析发现,吡啶和金属Ti、Zr掺杂石墨烯表面存在明显的电子转移和化学键的形成,而和非金属N掺杂石墨烯及本征石墨烯间并无化学键形成。吡啶与Ti、Zr掺杂石墨烯发生化学吸附,与N掺杂石墨烯、本征石墨烯发生物理吸附。吡啶更稳定的吸附在Ti、Zr掺杂石墨烯表面。

关键词：石墨烯掺杂吸附脱氮模拟表面

碱处理对ZnZrOx/SAPO-34催化合成气一步法制低碳烯烃的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第2期52卷 140-149页

作者：王弋汪旭东薛招腾毛东森上海应用技术大学化学与环境工程学院上海201418

采用ZnZrOx金属氧化物和SAPO-34分子筛物理混合制备了双功能催化剂,用于合成气一步法制低碳烯烃(STO)反应。考察了三乙胺、四甲基氢氧化铵和四乙基氢氧化铵三种有机碱溶液及不同浓度的三乙胺溶液处理对SAPO-34分子筛织构、结构和酸性的... 详细信息

采用ZnZrOx金属氧化物和SAPO-34分子筛物理混合制备了双功能催化剂,用于合成气一步法制低碳烯烃(STO)反应。考察了三乙胺、四甲基氢氧化铵和四乙基氢氧化铵三种有机碱溶液及不同浓度的三乙胺溶液处理对SAPO-34分子筛织构、结构和酸性的影响,采用XRD、SEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD对分子筛进行了表征,并考察了碱处理后催化剂的STO反应性能。结果表明,采用0.06 mol/L的三种有机碱后处理均可在SAPO-34分子筛表面刻蚀出部分多级孔道,从而在STO反应中加速金属氧化物表面形成的中间过渡物种从金属氧化物表面扩散进入SAPO-34分子筛孔道,提高了催化剂在STO反应中CO的转化率,同时,三种碱处理均可降低SAPO-34分子筛的酸量及酸强度,从而提高催化剂在STO反应中低碳烯烃选择性;采用0.02-0.10 mol/L的三乙胺处理SAPO-34分子筛,均在SAPO-34分子筛表面刻蚀出的多级孔,提高了STO反应中CO的转化率,且0.02和0.06 mol/L的三乙胺溶液处理后的SAPO-34分子筛,酸强度和酸量的降低,抑制了甲烷的形成和烯烃的加氢,因此,随着碱处理浓度从0、0.02到0.06 mol/L逐步提高,催化剂对低碳烯烃的选择性逐步提高。其中,在400℃,3.0 MPa和GHSV=3600 mL/(g·h)条件下,采用0.06 mol/L的三乙胺处理的SAPO-34物理混合ZnZrOx,与未经处理的SAPO-34分子筛相比,CO转化率从24.0%提升至26.4%,低碳烯烃选择性从78.2%提升至84.7%,且该催化剂具有较好的催化稳定性。

关键词：合成气制低碳烯烃双功能催化剂 SAPO-34分子筛碱处理

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Ag+改性NaY分子筛的制备及其吸附脱氮性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 384-394页

作者：富添洪新田宇孙潇镝王聚财唐克栾秀阳辽宁工业大学化学与环境工程学院辽宁锦州121001

采用Ag+改性NaY分子筛成功制备了AgY分子筛,利用XRD射线衍射、FT-IR、N2吸附-脱附对NaY和AgY分子筛进行了表征,并用于吸附脱除模拟燃料中吡啶、苯胺、喹啉碱性氮化物,AgY分子筛的吸附能力明显优于NaY分子筛。考察了吸附温度、吸附时间对... 详细信息

采用Ag+改性NaY分子筛成功制备了AgY分子筛,利用XRD射线衍射、FT-IR、N2吸附-脱附对NaY和AgY分子筛进行了表征,并用于吸附脱除模拟燃料中吡啶、苯胺、喹啉碱性氮化物,AgY分子筛的吸附能力明显优于NaY分子筛。考察了吸附温度、吸附时间对AgY分子筛吸附三种氮化物的影响,实验结果表明,吸附能力均为:苯胺>喹啉>吡啶,为了进一步研究其吸附机理,采用Materials Studio软件建立了AgY分子筛12T团簇模型并在303、323、343 K下模拟三种氮化物分子在AgY分子筛上的吸附,计算了吸附能、活性中心与吡啶、苯胺、喹啉分子的距离、前线轨道、等密度分布、径向分布函数等相关参数,计算结果也表明,AgY分子筛对苯胺的吸附优于喹啉,优于吡啶,与实验结果一致,且吸附以化学吸附为主,AgY分子筛S位和W位为主要吸附位。吸附等温线研究结果表明,AgY分子筛对吡啶的吸附符合Langmuir-Freundlich混合吸附模型,对苯胺、喹啉的吸附符合Freundlich吸附模型。吸附动力学和吸附热力学结果表明,AgY分子筛对吡啶的吸附符合准二级动力学模型,对苯胺、喹啉的吸附符合准一级动力学模型,吸附是自发的熵增过程。

关键词： AgY分子筛吸附脱氮 Materials Studio 分子动力学模拟

电分离/富集-信号放大一体化策略用于农药残留精准检测

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分析化学 2024年第3期52卷 356-374页

作者：李博黄德铭彭睿琦邓维李丹上海应用技术大学化学与环境工程学院

表面增强拉曼散射（SERS）作为一种高灵敏分析技术，在环境分析和食品安全等领域具有良好的应用潜力。SERS传感器极易受到环境基质的干扰，因此，采用前处理等方法消除环境因素的干扰非常重要。其中，构建电分离/富集-检测一体化分析策... 详细信息

表面增强拉曼散射（SERS）作为一种高灵敏分析技术，在环境分析和食品安全等领域具有良好的应用潜力。SERS传感器极易受到环境基质的干扰，因此，采用前处理等方法消除环境因素的干扰非常重要。其中，构建电分离/富集-检测一体化分析策略是实现复杂样本中痕量荷电分子精准检测的重要策略之一。本研究以丝网印刷电极（SPCE）为载体，采用电化学还原一步法制备还原氧化石墨烯（RGO）和金纳米颗粒（AuNPs）复合物（Au-RGO）负载的SPCE，结合电动捕获技术进行荷电分子的选择性分离和高效富集，利用Au-RGO的信号放大作用，实现了对西玛津、杀草强、甲基对硫磷和马拉硫磷4种农药残留的高灵敏SERS检测。本方法的线性检测范围宽（0.001～500μmol/L），检出限为0.3～2.0 nmol/L。将本方法用于果蔬样品的检测，检测结果与气相色谱-质谱方法的检测结果一致。本方法避免了传统SERS传感器用于环境和食品分析时面临的复杂基质干扰和前处理繁琐等问题，为环境污染物的现场快速检测提供了技术参考。

关键词：表面增强拉曼散射传感器电富集石墨烯农药

基于预涂纳米碳-十二烷基硫酸钠复合基质的基质辅助激光解吸电离质谱分析与猪脑组织切片质谱成像

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分析化学 2024年第7期52卷 985-1002页

作者：庄思佳沈钰琳杨帆龚灿许旭上海应用技术大学化学与环境工程学院

纳米材料基质对基质辅助激光解吸电离质谱（MALDI-MS）的小分子分析具有独特优势。本研究在比较不同表面活性剂的基础上，建立了预涂纳米碳-十二烷基硫酸钠（SDS）复合基质的方法，避免了纳米碳颗粒作为基质使用时易团聚的问题。实验结... 详细信息

纳米材料基质对基质辅助激光解吸电离质谱（MALDI-MS）的小分子分析具有独特优势。本研究在比较不同表面活性剂的基础上，建立了预涂纳米碳-十二烷基硫酸钠（SDS）复合基质的方法，避免了纳米碳颗粒作为基质使用时易团聚的问题。实验结果表明，纳米碳-SDS复合预涂基质能够有效抑制纳米基质背景离子峰，显著提高待测成分质谱峰的强度和信噪比。在优化的条件下分析胆固醇、1,2-二棕榈酰-sn-甘油-3-磷酰胆碱（DPPC）和三油酸甘油酯标准品，MS峰强度的点内重复性（RSD）≤5%，点间重复性≤7%。在0.05～1.0 mg/mL范围内测定环磷腺苷和DPPC两种样品时，峰强度与浓度的线性相关系数R2>0.993，显示出较好的定量分析潜力。将纳米碳-SDS复合预涂基质用于猪脑组织的MALDI-MS成像，观察到了猪脑白质和脑灰质中的成分分布差异，显示纳米碳-SDS复合预涂基质具有可用于MALDI-MS成像的潜力。

关键词：基质辅助激光解吸电离质谱纳米碳基质十二烷基硫酸钠组织切片质谱成像

来源：博看期刊

基于Co-MOFs衍生物用于L-Cys的比色和智能手机双模检测

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精细化工 2024年第2期41卷 364-372页

作者：高仪刘耀鹏储婷婷郑寅黄文胜湖北民族大学化学与环境工程学院湖北恩施445000

采用室温合成-热解法制备了一种具有类过氧化物酶性质的金属钴有机框架衍生纤维棒状碳材料(Co-DM)。利用SEM、TEM、XRD和XPS对其形貌、结构及元素组成进行了表征。通过活性氧捕获实验研究了其催化机理,Co-DM可催化H2O2使其释放出超氧阴... 详细信息

采用室温合成-热解法制备了一种具有类过氧化物酶性质的金属钴有机框架衍生纤维棒状碳材料(Co-DM)。利用SEM、TEM、XRD和XPS对其形貌、结构及元素组成进行了表征。通过活性氧捕获实验研究了其催化机理,Co-DM可催化H2O2使其释放出超氧阴离子自由基(·O_(2)^(-))和羟基自由基(·OH),从而使无色的显色底物3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(TMB)氧化成蓝色的氧化态产物(ox TMB),在652 nm处有最大的紫外吸收峰;而L-半胱氨酸(L-Cys)具有抗氧化性,能够还原ox TMB使蓝色褪色。基于此原理建立了一种检测L-Cys的比色检测方法。在pH=4.0、温度为40℃的最优条件下,L-Cys的浓度与652 nm处的吸光度在0.1~15.0μmol/L范围呈线性关系,检出限(LOD)为0.35μmol/L。此外,借助自制的智能手机光学设备和Color Garb软件,通过记录不同浓度L-Cys下溶液在白色(0,0,0)至黑色(255,255,255)范围内颜色变化的特征值R(红)、G(绿)、B(蓝)值,建立了Co-DM的相对活性与颜色特征值的定量关系,检测范围为0.1~70.0μmol/L,LOD为0.27μmol/L。该方法还成功地应用于临床人血清中L-Cys的检测,回收率在94.0%~101.5%之间。

关键词：比色检测即时检测类过氧化物酶 L-半胱氨酸功能材料